山东气溶胶光学厚度时空分布及其与地面大气污染物质量浓度的相关性分析

吴炜,丛春华,郑怡

(1.山东省气象科学研究所,山东 济南 250031; 2.山东省气象台,山东 济南 250031)

引言

山东属于京津冀周边污染较重的省份。随着《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的实施,山东空气质量整体延续了改善势头,但2019年改善幅度明显减小,部分城市出现反弹[1]。加强污染监测和分析对于区域污染机制研究和治理具有重要意义。环境空气质量监测主要通过地面监测站直接获得近地面污染物质量浓度。另外,由于大气污染物主要以气溶胶的形式存在,气溶胶光学厚度(aerosol optical thickness,AOT)是表征大气浑浊度的重要物理量之一,因此还可以通过气溶胶光学厚度间接探测污染的程度。地面监测站网主要包括:国家环境空气质量监测网、全球AOT自动观测网(Aerosol Robotic Network,AERONET)、中国气象局建立的中国气溶胶地基遥感监测网(China Aerosol Remote Sensing Network,CARSNET)等。虽然地面站能对污染物进行连续观测,但站点稀疏,成本高昂。目前,空气质量监测主要集中在城市,而广大的农村，以及人口稀少的区域,缺乏空气质量监测,因而无法得到空气质量的整体空间分布状况,难以反映污染物时空分布、污染源及传输特性等,制约了相关研究和分析。卫星遥感能弥补上述不足,能够快速方便地获取大范围空间连续的气溶胶信息,为大气环境的监测提供了一条快捷的途径。MA and YU[2]借助数值模式和多种观测平台分析了全球AOT的季节和空间分布特征。目前卫星遥感多采用MODIS卫星反演AOT产品(以下简称“MODIS AOT”),如NASA发布的MODIS 10 km分辨率的全球AOT产品,而MODIS卫星虽然最大空间分辨率达到250 mm,扫描宽度2 330 km,但时间分辨率较低,一天最多仅可以获得4条过境轨道数据。随着葵花8号和9号气象卫星(Himawari-8/9)的发射和应用,基于该系列静止卫星的AOT产品(以下简称“Himawari AOT”)反演技术得到广泛研究和应用,通过该系列卫星可以获得大范围、时间分辨率达10 min的AOT产品[3]。LI et al.[4]和WANG et al.[5]针对日本宇宙航空研究开发机构(Japan Aerospace Exploration Agency,JAXA)发布的Himawari AOT产品在中国不同地区的适用性分别做了研究分析。使用Himawari AOT产品可以帮助业务和科研人员更加深入地了解大气污染物时空分布状况,加深对其发生机理、时空分布和传输机制的认识。

与直接影响公众健康的近地面污染不同,AOT反映的是整个大气柱的污染程度。由于污染物主要集中在边界层中,在混合较好的情况下,AOT与近地面大雾污染物质量浓度有较好的相关关系。WANG and CHRISTOPHER[6]使用美国亚拉巴马州杰弗逊县(Jefferson County)2002年7个监测点地面大气污染物数据研究发现,基于MODIS反演的AOT与地面细颗粒物(PM2.5)有较好的相关性,相关系数达0.7,月平均相关系数大于0.9,AOT可以用来定量地估计空气质量类别,在晴空条件下准确率超过90%。GUPTA and CHRISTOPHER[7-8]研究表明通过引入气象因子可以显著改进MODIS AOT和PM2.5的相关性,在反演地面PM2.5质量浓度过程中,采用多元回归方法相比简单的二元回归可使回归系数(R)由0.6提高到0.8,而采用ANN方法进一步提高了地面PM2.5估算的质量,PM2.5小时值的回归系数R=0.74,而日平均值的回归系数可达0.78。然而MODIS AOT与PM2.5的相关性在不同的区域和不同季节存在一定的差异[9]。LI et al.[10]认为受气溶胶构成和大气条件差异的影响,MODIS AOT与PM10的相关性存在显著的季节和地区差异。王静等[11]认为MODIS AOT和PM2.5均有明显的季节性变化特征,二者的日均值相关性在冬半年要明显低于夏半年,MODIS AOT可以作为监测PM2.5分布以及传输的有效补充手段。XU et al.[12]分析了华北平原MODIS AOT和地面PM2.5季节变化反位相问题。目前,在国内外研究中,针对区域性AOT时空分布特征及其与地面污染物的关系研究仍有待进一步深化,尤其是基于静止卫星气溶胶反演产品,开展更高时间分辨率分析研究还相对较少。本研究将以山东为研究区域,基于Himawari AOT产品,深入分析AOT的时空分布特征及其与地面主要污染物质量浓度的相关性,以期加深对区域性污染时空分布的认识。

1 数据与方法

本研究使用JAXA发布的Himawari AOT产品(ftp://ftp.ptree.jaxa.jp/pub/,下文中如无特别说明,AOT均指Himawari AOT作为研究数据)。该产品以YOSHIDA et al.[13]研制的海洋陆地一体化AOT反演产品(Level 2)为基础。KIKUCHI et al.[14]对该产品做了技术改进,研制了两种逐小时产品(Level 3),一是基于AOToriginal而使用更加严格的云遮蔽方案生成的AOTpure,二是在AOTpure基础之上时空插值计算得到的AOTmerged。本研究使用AOTmerged作为研究数据,该产品覆盖范围为60°S～60°N,90°～120°E,空间分辨率为经纬度间隔0.05°,时间分辨率为1 h,数据时段为2017年7月7日12时—2020年7月7日11时(北京时,下同),共3 a的数据。

山东空气质量监测点主要分布在城市中。地级市在2005年之后建立了相对稳定的监测网,可得到持续的污染物质量浓度逐小时数据,县级市的空气质量监测工作起步较晚且参差不齐,数据长度较短。因此本研究主要使用地级市污染物监测数据作为研究对象。考虑到海洋上空的海盐气溶胶对沿海地区的空气质量和AOT有重要影响[15],且在不同的天气条件下,影响的空间范围和程度存在差异,而本研究主要关注人类活动排放的大气污染物的分布,为此,舍弃了距离海岸线30 km之内的沿海城市的地面大气污染物质量浓度观测数据,以便在研究AOT与地面大气污染物质量浓度相关关系时排除海盐气溶胶的影响。研究中共使用了山东11个城市的数据,考虑数据的时间连续性,实际使用站点共计89个,各地级市站点数量见表1。

在研究AOT与污染物时间分布差异和相关性时,本研究将AOT插值到89个环境空气质量监测站点进行分析。需要说明的是,在分析污染物时间变化时,只选取了与AOT对应时刻的数据。通过与使用全部数据计算得到的污染物时间分布特征对比,除数值存在细小差别外,变化趋势是完全一致的。JAXA的AOT逐小时数据是过去1 h内逐10 min AOT的合成值,而地面监测的污染物质量浓度是过去1 h的平均值,因此二者具有较好的时间的一致性。由于卫星反演AOT只能在白天进行,而且极易受到云的影响。JAXA的AOT数据对云进行了较为严格的检测,排除了云区,实际每次反演的AOT覆盖水平空间范围较小。3 a之中,插值到站点并对应地面大气污染物质量浓度实测数据的总有效样本量为152 337个,能够满足统计分析要求。

表1 各市监测站点数量

由于太阳高度和云覆盖的变化,AOT反演数据在不同的季节和白天不同时刻的数据量也不同。统计了3 a间有效样本数量分布特征,由日变化(07—19时,图1a)来看,AOT样本数从07—10时快速上升,10时之后缓慢下降,10—15时是一天之中样本数量最多的时段,15时之后样本数量快速下降,19时降为0,夜间没有AOT数据。AOT样本数3—5月和10—12月最多(图1b),可能与春季和秋冬交替季节云量较少有关;而6—8月样本数量最少,其中8月仅有3 658个,这与汛期降水偏多,云量多且覆盖时间长是一致的。

图1 山东AOT反演样本数量的逐时(a)和逐月(b)分布Fig.1 Hourly (a) and monthly (b) distribution of sample size of retrieval AOT in inland areas of Shandong

本研究使用了欧洲中期天气预报中心(European Center for Medium-Range Weather Forecasts,ECMWF)的ERA5再分析数据作为分析边界层和大气垂直要素分布的基本数据。ERA5是目前最优的大气历史状态分析,本研究使用了其中的边界层高度(boundary layer height,BLH)数据,空间分辨率为0.25°×0.25°,时间间隔为1 h。

2 AOT时空分布特征

2.1 空间分布特征

2.1.1 年平均分布特征

本研究使用3 a的数据料分析了AOT的整体空间分布。由AOT的平均分布(图2)来看,山东气溶胶光学厚度较低的区域主要有两个:一是鲁中山区,包括泰山丘陵并延伸到沂山山脉;二是半岛丘陵并延伸到海阳、乳山沿海。另外,滨州的小部分地区AOT也较低。AOT的高值区主要分布:一是山东西部与河南、河北接壤的市县,即德州、聊城以及菏泽西部；二是山东南部与江苏接壤地区,包括菏泽东部和济宁南部一带；三是渤海南部至莱州湾沿岸一带。另外,临沂、潍坊、泰安等城市周围也有较为分散的AOT高值区。总的来看,人口和工业活动较少的山区及半岛南部的部分沿海地区气溶胶质量浓度较低,空气质量最佳;而人口密集、工业活动较多的地区气溶胶质量浓度较大。在考虑大气污染物跨省传输问题时,以上较大范围连片的AOT高值区值得关注。

图2 山东及周边AOT年平均分布(填色表示AOT,红色十字表示城区位置,红圈表示AOT高值区)Fig.2 Annual mean distribution of AOT in Shandong and surrounding areas (colored area for AOT, red cross for location of city, red circle for area of high AOT)

2.1.2 季节分布特征

图3 山东及周边AOT各季节平均分布(填色表示AOT;a.春季,b.夏季,c.秋季,d.冬季)Fig.3 Seasonal mean distribution of AOT in Shandong and surrounding areas (colored area for AOT; a. spring, b. summer, c. autumn, d. winter)

整体来看,四季之中,夏季(6—8月)AOT值最高,秋季(9—11月)次之,冬季(12月—次年2月)最小。这与MA and YU[2]使用地基气溶胶观测网(AERONET)和多种极轨卫星监测反演产品(包括MODIS、MISR等),以华北的香河站为代表得到的季节变化特征是一致的。然而,冬季是空气污染最重的季节,而夏季是地面PM2.5质量浓度最低的季节,与AOT季节变化趋势相反。XU et al.[12]针对MODIS AOT与地面PM2.5季节变化趋势相反的现象,使用CALIOP卫星得到的气溶胶垂直结构(aerosol vertical structure,AVS)分析指出,AVS在不同季节存在显著差异,尤其是夏季532 nm的AVS中距地面500 m和1 000 m存在一个鼻状峰值,主要是由气溶胶吸湿增长造成的,大约占整个大气柱AOT的40%;而在冬季,532 nm的AVS中,与地面PM2.5关系密切的底层AOT取值最高。根据XU et al.[12]的研究结论,AVS和湿度在AOT的季节变化中发挥了一定的作用。

山东不同季节的AOT低值区基本一致,与年均分布低值区基本一致,而大值区存在一定差异。山东春季(3—5月)AOT的空间分布与年均分布相似度较高(图3a),AOT值在0.3～0.6之间,大值区和年平均分布基本一致。夏季AOT分布与其他季节存在显著差异(图3b),AOT较大的区域位于聊城东部、德州以及鲁中山区北侧,鲁中山区东侧和西南侧,AOT最高可达1.0。山东秋季鲁西南和鲁东南的部分地区为AOT的大值区(图3c),最大值为0.8,其中,鲁西南的大值区与河南河北一带的大值区连成一片,鲁东南的大值区与苏北一带相连。冬季山东没有大片的AOT高值区(图3d),气溶胶质量浓度较高的区域分布零散,整体上,山东半岛小于省内其他地区,山东西部与外省接壤的地方形成较为明显的分界线。

2.2 时间分布特征

2.2.1 AOT时间变化特征

不同的地区、不同的季节,AOT的日变化规律有明显的差异[9]。本研究分析了3 a间山东白天AOT的逐时变化。一天之中,AOT呈现双峰型分布(图4a),上午呈现下降趋势,中午前后开始上升,14时达到最大值,然后开始下降。AOT最高的时间为14时,AOT平均值达到0.608,13—15时的AOT均在0.5以上。由AOT的逐月平均值(图4b)来看,AOT两个显著的峰值分别出现在6月和10月,平均值分别为0.648和0.622;2月最低为0.339,1月和8月的AOT值为次低,分别为0.370和0.377。

图5 山东颗粒物质量浓度(单位:μg·m-3)的日变化(a. PM2.5,c. PM10)和月际变化(b. PM2.5,d. PM10)Fig.5 Diurnal (a. PM2.5, c. PM10) and monthly (b. PM2.5, d. PM10) variation (units: μg·m-3) of mass concentrations of particulate matters in Shandong

图4 山东AOT的逐时(a)和逐月(b)变化Fig.4 Hourly (a) and monthly (b) variation of AOT in Shandong

2.2.2 与主要污染物时间分布的对比

地面空气污染物中颗粒物对能见度有直接影响,与AOT密切相关。本研究首先对比山东AOT与PM2.5和PM10的日变化特征和月际变化(图5)差异。颗粒物的日变化特征较为一致,白天时段均为单峰结构,白天最大值出现在11时左右,PM2.5质量浓度的最大值为67.0 μg·m-3,PM10最大质量浓度为138.7 μg·m-3。PM2.5的月际变化中,夏季质量浓度最低,其中7月为全年最低值,冬季最高,1月为全年最高值;PM10的季节变化与PM2.5类似,不同之处在于PM10在4月出现除冬季外的另一个高峰。以上表明,无论是日变化还是月际变化,颗粒物与AOT均存在明显的差异。其中,二者在日变化上分别呈现单峰和双峰结构,相关性较差,而在月际变化上,冬夏季高低取值相反,总体呈现一定的负相关。

另外,本研究还分析了AOT与O3在时间分布上的差异。虽然,O3的强吸收带并不在Himawari AOT卫星反演的波长范围内[16-17],O3自身不会对卫星AOT产生直接影响,但以O3为主要成分之一的光化学烟雾降低能见度,直接影响AOT。因此,AOT与O3有一定的联系。地面环境空气中的O3主要来源于光化学反应,是氮氧化物和碳氢化合物在大气环境中受太阳紫外线照射后产生一种新的二次污染物,白天随着光化学反应的不断进行,O3质量浓度产生积累。本研究统计了山东O3日变化特征(图6a),08—09时是O3质量浓度一天之中最低的时段,此后至17时,呈现单边上升的变化趋势,17时为全天最高,达到163.8 μg·m-3。由逐月变化(图6b)看,一年之中O3质量浓度较高的月份为3—9月,其中6月最高,为155.0 μg·m-3;8月低于7月和9月,而8月样本数量较少可能造成一定的代表性误差。11月、12月和1月是O3质量浓度一年之中最低的时段,其中12月最低，为44.7 μg·m-3。

图6 山东O3质量浓度的逐时(a)和逐月(b)变化(单位:μg·m-3)Fig.6 Hourly (a) and monthly (b) variation of mass concentration (units: μg·m-3) of O3 in Shandong

以上分析表明,AOT与O3的日变化存在明显的差异,相关性较差;而逐月变化存在一定的相似性,均呈双峰型,且第一个峰值均出现在6月,与第二个峰值的出现相差一个月。在相关性研究中,应考虑以上特点。

3 AOT与污染物质量浓度的相关性

3.1 总体相关性

首先,使用全部有效样本(即逐站点小时值)计算了AOT与环境空气主要污染物质量浓度(Cond)的相关关系,如表2所示,相关系数均通过P<0.001显著性水平检验。AOT与SO2、NO2和CO与AOT的相关系数绝对值小于等于0.03,几乎无相关性;AOT与PM2.5、PM10和O3均呈正相关,其中,AOT与PM2.5的相关系数最高为0.28,AOT与O3的相关系数为0.22。在大气柱中,污染物在边界层中的总量占据绝大部分,如果污染物在边界层中的分布相对均匀,地面污染物质量浓度与边界层高度的乘积在一定程度上反映了污染物的总量。其中, PM2.5和AOT存在以下关系[6]:

HAOT=ρPM2.5HBLS

(1)

式中:HAOT表示气溶胶光学厚度,ρPM2.5表示PM2.5质量浓度,HBL是边界层高度,S是主要受湿度条件影响的消光系数。为此,本文进一步计算了6种主要污染物质量浓度(Cond)和边界层高度(BLH)之积与AOT的相关系数,相关系数均通过P<0.001显著性水平检验,结果显示相关系数提高并不显著。其中,PM2.5质量浓度与AOT的相关系数有所增加,由0.28增加到0.33;PM10由0.22升为0.23;O3有所下降,由0.22降至0.19。

表2 AOT与主要污染物质量浓度的相关系数

以上结果显示,AOT与近地面空气污染物质量浓度的相关性远低于WANG and CHRISTOPHER[6]使用MODIS AOT得出的相关性。这可能是不同的地域,污染物构成和气象条件差异造成的,也可能与MODIS AOT仅包含固定的卫星过境时刻的观测数据,而Himawari AOT包含整个白天的数据,而受日变化差异的影响有关。另外,在考虑边界层高度的情况下,Himawari AOT与颗粒物的相关性有所增加,而与O3的相关性有所下降,显示出O3在边界层中的垂直分布与颗粒物存在一定差异,除了边界层高度外,存在影响O3与AOT相关性的其他重要因子。

3.2 相关性的日变化

本研究分析了白天AOT与各种主要污染物的相关系数,大部分通过了P<0.01显著性水平检验,如图7所示。总体来看,15—17时是AOT与污染物相关性最强的时间段。而10时则是AOT与污染物相关性最差的时间。对于O3而言,与AOT相关系数最高的时间为16时,相关系数为0.35,白天总体呈现单边上升的趋势,17时略低于16时。对于颗粒物而言,与AOT相关性最差的时间为10时,与AOT相关系数最高的时间为17时。

图7 AOT与主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)质量浓度相关系数逐时变化(黑色圆圈表示通过P<0.01显著性水平检验,红色圆圈表示未通过)Fig.7 Hourly variation of correlation coefficients between AOT and mass concentrations of main pollutants (PM2.5， PM10， SO2， NO2， CO， and O3) (black circle denotes passing the significance test of P lower than 0.01, red circle means failure of passing the test)

3.3 相关性的月际变化

本研究分析了1—12月,AOT与各种主要污染物的相关系数,大部分通过了P<0.01显著性水平检验,如图8所示。1—8月和11—12月,污染物质量浓度与AOT相关系数最高的是PM2.5;而9—10月与AOT相关系数最高的是O3。一年之中,总体上,6月的AOT与污染物的相关程度最低,1月的相关性最高。对于PM2.5而言,1月份与AOT的相关系数最高,达0.56,而6月最低,仅为0.20;O3质量浓度与AOT的相关系数秋季和2月、3月最高,夏季O3质量浓度最高的季节相关性最差,可能与二者的日变化差异有关。

以上分析表明,就山东而言,AOT与PM2.5、O3等主要污染物质量浓度的相关性整体不高,基于AOT分析和反演地面污染状况,应考虑二者在月际变化和日变化上的显著差异。在提高AOT与地面污染物质量浓度的拟合关系时,还应当纳入更多的因子,如与污染相关的气象要素。

4 小结

本文使用2017年7月—2020年7月JAXA发布的基于Himawari-8/9卫星反演的AOT产品、地面环境空气质量监测站数据和ECMWF的ERA5再分析数据,研究了山东AOT时空分布特征,以及AOT与PM2.5、O3等近地面污染物质量浓度的相关关系,并得出了以下结论。

图8 AOT与主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)质量浓度相关系数逐月变化(黑色圆圈表示通过P<0.01显著性水平检验,红色圆圈表示未通过)Fig.8 Monthly variation of correlation coefficients between AOT and mass concentrations of main pollutants (PM2.5， PM10， SO2， NO2， CO, and O3) (black circle denotes passing the significance test of P lower than 0.01, red circle means failure of passing the test)

1)整体而言,山东省年平均AOT较低的区域主要分布在泰山丘陵、沂山山脉,半岛丘陵并延伸到海阳、乳山沿海,低值区的分布在不同季节基本一致。年平均AOT高值区主要分布在山东西部、南部与外省接壤的部分市县,以及渤海南部至莱州湾沿岸一带。以上地区在气溶胶的跨区传输问题研究中值得关注。不同季节AOT的高值区分布存在一定差异。其中,夏季高值区分布与其他季节差异较为显著。

2)山东AOT日变化呈现双峰型分布,上午呈现下降趋势,中午前后开始上升,14时达到白天最大值0.608,然后逐步下降;AOT的逐月分布中,两个显著的峰值分别出现在6月和10月(分别为0.648和0.622),2月最低，为0.339,1月和8月的AOT值为次低。山东颗粒物与AOT在日变化上分别呈现单峰和双峰结构,相关性较差,而在月际变化上,总体呈现一定的负相关;一年之中,AOT夏季最高,冬季最低,与地面PM2.5质量浓度相反。AOT与O3的日变化存在明显的差异,而逐月变化存在一定的相似性,均呈双峰型。

3)总体上AOT与PM2.5、O3等主要污染物质量浓度的相关性整体不高,与前人研究结果有一定的差异,可能与不同区域的污染特征和气候差异有关。一年之中,总体上,6月的AOT与污染物的相关程度最低,1月的相关性最高。15—17时是AOT与污染物相关性最强的时间段。而10时则是AOT与污染物相关性最差的时间。

本研究表明,虽然AOT一定程度上反映了大气污染的程度,但是单凭AOT难以准确反映污染物的分布特征,建议纳入更多的因子进行分析,如与环境空气污染相关的气象要素等。本研究对于通过卫星进一步加强地面环境空气污染综合监测分析有一定的促进作用,虽然所得出结论主要针对山东范围,但对于其他污染背景相似的地区,尤其是地理位置相邻且气候背景相近的京津冀有较好的适用性。需要指出的是,本研究使用了JAXA提供的基于Himawari-8/9卫星的AOT产品,而不同的卫星和反演方法得到的AOT可能存在一定的差异;另外,本研究使用了3 a的白天逐时卫星AOT数据,但由于每个时次的AOT数据覆盖范围不同,因此难以保障每个格点具有完全相同的覆盖频率,因而有必要在未来使用更多的数据,针对大气污染新的变化特征做进一步的分析和研究。