甲烷/氧气反扩散火焰碳烟光谱辐射特性研究

＊吴润民 唐广军 宋旭东* 白永辉 王焦飞 于广锁

（1.宁夏大学 省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室 化学化工学院 宁夏 750021 2.山东兖矿国拓科技工程股份有限公司 山东 273500）

在气化炉内，若燃料与氧化剂的混合反应不完全，会导致气化过程中产生积碳[1-2]，从而对气化炉造成严重损害。因此探究碳烟生成机理能为优化实验条件提供依据。

在可见光和近红外波段范围内，烃类火焰辐射主要来源于碳烟颗粒物的连续辐射[3]，目前，激光诱导白炽光[4]、发射层析成像[5]、自发辐射光谱都被证明是可靠检测碳烟的方法。在气化研究领域中，碳烟光学特性的研究很重要，Liu等[6]研究H2O对碳烟形成和火焰性能的影响进行了数值研究，发现H2O的化学作用抑制了碳烟的形成。F.Escudero等[7]对不同氧指数条件下轴对称层流火焰中乙烯、丙烷和丁烷扩散火焰进行视线衰减和双色发射的非侵入性测量，确定碳烟体积分数、温度、火焰高度和辐射损失之间的关系。Snelling等[8]提出了一种多波长火焰发射技术，选择500-945nm的光谱范围内采用线集成光谱的水平扫描，用于测定轴对称层流扩散火焰中的碳烟温度和体积分数。Shu Zheng等[9]在蜡烛火焰中利用高光谱成像仪及牛顿迭代法测量计算了火焰辐射率和温度分布。综上说明火焰的热辐射的主要来源是碳烟颗粒，其在整个波长光谱范围内发出辐射，燃烧过程中的碳烟辐射问题非常重要，不可忽略。

目前国内外有关碳烟火焰的研究工作主要集中研究不同燃料产生碳烟体积分数及火焰温度变化规律，而关于碳烟辐射特性问题的研究较少。为了更加直观的了解气化炉内碳烟生成特性，本文主要对反扩散火焰中不同氧碳比条件下碳烟辐射强度进行研究，分析碳烟生成特征规律，从而为实验条件的优化开发提供依据，对提高非催化转化效率、发展气化理论等研究领域具有重要意义。

1.实验装置及方法

(1)实验装置

图1 实验装置图

试验在小型碳烟火焰光谱检测平台进行，检测平台如图1所示。整套系统包括碳烟发生系统和诊断系统。诊断系统包括单反相机（尼康D800E）和高光谱成像系统。在碳烟发生系统中，采用质量流量计控制燃料和氧化剂流量。喷嘴采用同轴三通道结构，中心通道内径为2mm，端部厚度0.3mm，内通道外径和外通道内径分别为2.6mm和3.6mm。反扩散火焰喷嘴中心通道通氧气，燃料从环系通道流入，在外环隙通道引入氩气作为保护气体进行隔绝。诊断系统中碳烟检测由普通单反相机和高光谱成像系统组成，利用单反相机对火焰形态和黄光分布拍摄记录；高光谱成像系统配合电控位移台，采用CCD图像采集技术和分光技术，对光源在垂直于狭缝的方向进行逐行扫描，获得波段内的碳烟辐射二维分布。高分辨率EMCCD高光谱相机的光谱检测范围为400-1000nm，光谱分辨率为2.73nm，图像分辨率为1004×1002，像素尺寸为0.09692mm/像素点。

碳烟辐射强度实验条件如表1所示，确定氧气流量，根据氧燃当量比([O/C]e)确定甲烷流量考察不同氧燃当量比对火焰中生成碳烟形态和其光谱辐射特性的影响。其计算方法如式（1）所示：

表1 反扩散火焰实验条件

(2)图像处理

图2 图像处理过程

为获得火焰碳烟生成高度及面积分布，利用Image J软件对原始图像照片获得火焰颜色进行处理如图2。首先利用软件将火焰原始图像转化为灰度图像，按式（2）所示的映射变换曲线，对灰度图像进行着色，其中，R(x，y)、G(x，y)、B(x，y)为R、G、B通道的颜色值；f(x，y)为特定点灰度图像的灰度值，f是所选的灰度图像的灰度值[10]。其次将灰度图进行锐化，通过调成图像亮度及对比度将火焰中亮黄色区域进行加深处理，随后选取合适的阈值将所需区域与背景分割，经像素与真实面积换算获得碳烟在火焰中高度和面积分布。

2.实验结果与讨论

(1)火焰图像

图3为利用相机拍摄不同[O/C]e条件下的可视形态火焰。依据研究表明火焰的颜色和亮度是火焰图像特性表征的重要参数，在反扩散火焰中，生成碳烟浓度可以解释火焰的颜色和亮度。由图可知，火焰分为蓝色、黄色和橙色区域。黄色及橙色区域火焰亮度较高，是燃料热解产生的碳烟连续辐射造成，且火焰呈现黄色和橙色区域说明碳烟温度较低，进而表明火焰温度较低。而在蓝色且亮度较暗区域几乎不存在碳烟颗粒。随[O/C]e增加，黄光区域逐渐减少且外焰呈现强度较高的黄色，且火焰宽度随甲烷流量降低而减小。沿火焰传播方向，火焰根部氧气含量充足，燃料在高温下自身发生裂解，释放出碳烟前驱物，表明此区域还未生成碳烟，火焰呈蓝色，称为碳烟前驱物生成区；随火焰高度增加，温度逐渐升高，热解反应逐渐加剧，碳烟前驱物开始不断生长，小颗粒不断碰撞聚合最终形成碳烟，碳烟辐射强度随火焰高度增加逐渐增大，在火焰中部达到最大值，形成黄光最亮区，从而被称为碳烟发展区；在火焰尾端，黄光逐渐减少至消失，这是由于当高度进一步增加时，碳烟与火焰中O2、-OH自由基等发生氧化反应，此区域为碳烟氧化区。综上所述，火焰中部的亮度高于火焰下游区域亮度，主要原因是对于火焰上游区域，碳烟颗粒生成速率较慢且停留时间较短，故在该区域无碳烟。而对于火焰中下游区域，由于碳烟颗粒自身重力原因使得碳黑停留时间增大，增强了火焰辐射，同时火焰温度随之降低。

图3 火焰图像

(2)多波长辐射强度

图4 火焰连续辐射强度分布

图4为高光谱成像系统拍摄火焰不同位置处高光谱辐射强度信息。由图可知，在碳烟初始区，火焰主要由CH*（430nm）、C2*（470nm、520nm、560nm）等自由基组成，在此波段范围内无碳烟连续光谱生成；沿火焰方向传播至碳烟发展区再到氧化区，可知碳烟连续辐射强度降低，在420-650nm之间有连续辐射光谱，且连续辐射光谱500-650nm波段基本不存在特征辐射峰，黑体辐射强度变化显著，故为了反应碳烟辐射强度变化，选择620nm[8]波长作为研究。

(3)碳烟辐射强度

图5 不同当量比喷嘴轴线碳烟辐射强度分布

图5为不同氧燃当量比条件下反扩散火焰沿轴线碳烟辐射强度分布。随氧碳比增加，碳烟辐射产生高度逐渐降低且火焰逐渐稳定，当[O/C]e＞0.62时高度保持稳定不变，并且碳烟生成区向中心轴线靠拢且向喷嘴口移动。主要原因为甲烷与氧气单位时间内接触面积增大，进而导致单位时间内产生化学反应的区域增大，碳烟生成降低。且由图可知，测量碳烟辐射强度会出现两个峰值，靠近喷嘴口的小峰主要因为由于环系甲烷射流卷吸周围空气在火焰根部附近形成涡流，从而在火焰根部和喷嘴端面之间形成回流区，产生少量碳烟；而在火焰中部出现峰值强度主要是由于火焰上游生成少量碳烟颗粒随气流运动在火焰中部聚集导致。从图中发现，距喷嘴出口0-4mm处，碳烟辐射强度值保持背景辐射1000mW·Sr-1·m-2左右，表明此区域主要发生碳烟前驱体产生反应，无碳烟生成。当[O/C]e=0.42时，碳烟辐射强度在大于20mm时，发现波动较大，这主要是由于燃料侧气速过大，从而雷诺数较大使得火焰燃烧不稳定。

图6 碳烟生成区特性随当量比变化分布

反扩散火焰碳烟生成高度及面积是火焰图像特征的重要参数之一。图6为反扩散火焰碳烟生成特性随当量比变化分布。如图6(a)所知，碳烟生成高度随氧燃当量比的增加而减小。主要原因为随反应进行，碳烟颗粒不断体积不断增大，不能像气体分子一样扩散，其颗粒在火焰中的运动主要依赖于甲烷和氧气射流速度。故氧碳比增加同时甲烷速度降低导致火焰高度越小，从而使得碳烟生成高度较低。当Ls=0.65De时，碳烟生成高度趋于稳定，接近于0。可以得知，当Ls＞0.65De时，碳烟生成基本保持不变，其原因为甲烷流速降低，与氧气充分混合。由图6(b)可知，碳烟核心生成区面积随当量比增加逐渐降低，当[O/C]e＜0.50时，碳烟核心生成区面积随氧碳比增加变化斜率较大，随后当[O/C]e＞0.50时，变化缓慢。

3.结论

火焰中碳烟生成可分为碳烟初始区、充分发展区和氧化区三个区域。研究结果表明：

（1）火焰中黄色区域是燃料高温热解产生碳烟的连续光谱辐射信号，随[O/C]e比增加，黄色区域逐渐降低，直到全部成为蓝色火焰，表明燃料反应完全，无碳烟生成；

（2）随[O/C]e增加，碳烟辐射产生高度及面积逐渐降低，且辐射强度向喷嘴口移动，在喷嘴口附近形成涡流，使火焰根部与端面形成回流区，产生少量碳烟。