平板型连续式处理室的多物理场仿真及实验

曾新安 闫鹏 蔡锦林，2 张志文 林松毅

(1.华南理工大学 食品科学与工程学院，广东 广州 510640；2.广州市心安食品科技有限公司，广东 广州 510700；3.重庆大学 输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室，重庆 400030；4.大连工业大学食品学院∥国家海洋食品工程技术研究中心，辽宁 大连 116034)

高压脉冲电场杀菌技术通过在电极与电极之间施加高电压，产生高电场，使得待处理样品在脉冲电场作用下的通透性增加，膜强度减弱，进而使得膜破裂，细胞质外流，最终导致微生物细胞的死亡。该技术具有效率高、能耗低等优点[1]。高压脉冲电场杀菌装置主要由高压脉冲电源、处理室、控制系统等组成，其中处理室中的处理腔是杀菌的主要区域，其形状、大小及材质均会影响腔内电场、流场及温度场的分布，进而影响物料的杀菌效果。目前所使用的处理室主要有平板型、共场型、同轴型等[2]，其中共场型和同轴型易于制作连续式的处理室，而平板型则以静态处理室为主。平板型处理室具有电场分布均匀的优势，研发平板型连续式处理室意义重大[3- 4]。

现有的关于高压脉冲电场杀菌处理室的研究，主要集中在研究处理腔内电场的分布，对处理腔内流场及温度场的分布则较少涉及[5]。物料的流动速度会影响所加电场的有效作用时间，其流动型态会影响所加电场的分布均匀程度。另外，有资料表明，高压脉冲电场杀菌是电场与温度场共同作用的结果[6]，所以对处理腔内流场和温度场的模拟也是必不可少的。文中利用COMSOL Multiphysics软件对平板型连续式处理室进行电场、流场及温度场三场耦合模拟，探究了在层流流动型态、不同入口流速下处理腔内的流场分布，并选取合适的入口流速，分析该流速下处理腔内电场及温度场的分布。最后将该处理室用于醋酸菌的杀菌实验，探究了相同输入能量下各物理参数对杀菌效果的影响，并分析了其成因。

1 高压脉冲电场杀菌装置概述

研究中所使用的高压脉冲电源为20级的单极性Marx型脉冲发生器，该发生器采用过电感的方式对20个电容进行并联充电，然后通过控制电子开关使得20个电容串联放电，作用于负载，在负载侧可以得到最大20 kV的脉冲方波电压。电源脉宽在2～50 μs之间可调，频率在0～1 000 Hz之间可调。

所采用的平板型连续式处理室由两个平板电极和位于其间的处理腔组成，处理腔为中间小、两端大的圆柱体形状，此种设计方式可对流过物料的电流产生聚集作用，使得处理腔内直径最小的柱状区域有较大的电场强度，该柱状区域即为主要处理腔。图1是平板型连续式处理室的三维模型图，其中两电极板间的距离为20 mm，处理腔体积为 11 978.749 mm3(由SolidWorks软件计算得出，下同)，其中主要处理腔的体积为84.823 mm3。图2为该处理室的结构示意图。

图1 平板型连续式处理室三维模型图

图2 平板型连续式处理室结构示意图

2 平板型连续式处理室的三场耦合模拟

采用COMSOL Multiphysics软件对处理腔内的3种物理场(电场、流场、温度场)进行耦合模拟，分析物理场的分布，为杀菌处理过程中参数的选取、杀菌效果及机理的解释提供参考意见。

2.1 三场耦合模拟的控制方程及各参数设置

2.1.1 控制方程

电场遵循电荷守恒方程[7]，即

(1)

式中：σ(T)为物料在温度T(单位℃)下的电导率，单位S/m；V为电势，单位kV；J为电流密度，单位A/m2。

在静态条件下，假设脉冲电场不会产生电磁力，电场强度与电势的关系如下：

E=-V

(2)

式中，E为电场强度，单位kV/cm。

设物料为牛顿流体，其满足连续性方程和动量守恒方程，连续性方程如下：

(3)

式中：p为压强，单位Pa；ρ为流体密度，单位kg/m3；t为时间，单位s；v为流速，单位m/s。

研究中所使用的物料与水相近，取密度为998.2 kg/m3，黏度为1.005×10-3Pa·s，则其雷诺数为

Re=ρvd/η=5 959.4v

(4)

式中：η为物料黏度，单位Pa·s；v为初始流速，单位m/s；d为主要处理腔内径，单位m。

本处理室的处理腔内径不统一，会使电流在主要处理腔处聚集，主要处理腔会得到比腔内其他部位大得多的电场强度，杀菌过程主要发生在主要处理腔，此种设计相对于传统平板型处理室的主要优势在于：当得到相同的较高电场强度时，该处理室不易被击穿。

由于处理腔的不规则性，使得腔内的一些空间有物料堆积，为使经过主要处理腔的物料尽可能少地与堆积的物料混合，物料不宜处在湍流型态下。另一方面，主要处理腔容积较小，若流速过快，要想达到相同的有效处理时间，则需提高频率或者脉宽，这对高压脉冲电源提出了更高要求。综合考虑，应使得流体处在层流型态下，令其雷诺数Re<2 000，计算得相应的流速v<0.33 m/s。所满足的层流方程如下：

(5)

式中，g为重力加速度，9.8 m/s2。

温度场满足能量守恒方程，即

(6)

式中：cp(T)为比定压热容，单位J/(kg·K)；k(T)为热导率，单位W/(m·K)。

2.1.2 边界条件

模拟过程中，电场的上方电极板设置电压，下方电极板设置接地。流体入口设置法向流入速度，出口处压力条件设置为1个大气压，选择法向流。温度场中设置入口处温度为25 ℃，出口处设置热通量为对流热通量，其传热系数为5 W/(m2·K)，外部温度设为25 ℃。

2.1.3 材料属性

模拟过程中，电极所采用的材质为钛，处理室腔体使用聚四氟乙烯，内部流体使用模拟水。

2.1.4 网格划分与求解

用COMSOL Multiphysics自带的自由网格划分工具划分网格，序列类型选择物理场控制网络，得到的完整网格包含219 601个域单元、1 018 270个自由度。

2.2 平板型连续式处理室中流场的分布

高压脉冲电场杀菌处理中，流场的分布会影响电场及温度场的分布，但电场及温度场对流场的影响较小，所以文中首先对流场进行单一场层流稳态模拟，寻求最适流速。

使用COMSOL Multiphysics软件在入口流速分别为1、2、3、5、10、15、20、25和30 cm/s的条件下进行参数化扫描，主要处理腔内的速度分布如图3所示。

图3 主要处理腔中央截面的径向速度分布

由图3所示主要处理腔中央截面速度随径向位移的分布可知，层流型态下，入口流速越大，主要处理腔内的速度越不均匀，但若速度过小，又会使得在主要处理腔内完成了杀菌的物料与处在其他区域内的物料混合时间变长，因此研究中采用入口流速5 cm/s作为实验条件。图4为入口流速为5 cm/s时处理室轴向截面的速度分布图。

图4 处理室轴向截面的速度分布

2.3 平板型连续式处理室中电场的分布

高压脉冲电场杀菌过程中，电场的分布尤为重要，一方面其会影响杀菌效果，另一方面，若处理室内存在比较高的尖峰电场，会使得处理室整体击穿，进而对高压脉冲电源造成损害。电场的分布受流场分布的影响较大，但受温度场的影响较小。接下来对流场和电场进行耦合模拟。

使用COMSOL Multiphysics软件在入口流速为5 cm/s，电压分别为2、4、6、8、10 kV的条件下进行参数化扫描，分析主要处理腔内的电场分布。

图5-7分别为主要处理腔入口截面、中央截面和出口截面电场强度随径向位移的变化，图8示出了电压为9 kV时处理室轴向截面的电场分布。

图5 主要处理腔入口截面的径向电场分布

图6 主要处理腔中央截面的径向电场分布

图7 主要处理腔出口截面的径向电场分布

图8 处理室轴向截面的电场分布

2.4 平板型连续式处理室中温度场的分布

在高压脉冲电场杀菌过程中，温度的变化一方面会对物料的杀菌效果造成一定的影响，另一方面，过高的温度会破坏物料中的热敏性成分，进而影响物料品质，所以处理腔中温度场的分布也十分重要。温度场的分布受流场及电场分布的影响，下面对流场、电场、温度场进行三场耦合模拟。

使用COMSOL Multiphysics软件在入口流速为5 cm/s，电压为9 kV，持续时间分别为0、5、10、15、20、25、30 μs的条件下进行瞬态模拟，分析主要处理腔内的温度场分布。

图9-11分别为主要处理腔入口截面、中央截面和出口截面温度随径向位移的变化，图12示出了持续时间为10 μs时处理室轴向截面的温度分布。

图9 主要处理腔入口截面的径向温度分布

图10 主要处理腔中央截面的径向温度分布

图11 主要处理腔出口截面的径向温度分布

图12 处理室轴向截面的温度分布

3 平板型连续式处理室实验及结果分析

3.1 物料的制备

荔枝是四大“岭南水果”之一[8]，其味道鲜美、营养丰富，深受广大消费者的喜爱。但荔枝采收集中，鲜销难，加工成荔枝酒等产品能大大缓解鲜销压力，减少资源浪费。由于荔枝采摘季节为高温高湿天气，利于醋酸菌的生产及繁殖，荔枝酒在生产过程中容易感染醋酸菌等，醋酸菌利用酒精代谢产生醋酸，导致酒体酸败，挥发酸含量升高，影响最终荔枝酒的品质，所以探索利用平板型连续式处理室来杀灭醋酸菌很有必要。

实验所使用的物料参考文献[9]中的发酵工艺参数进行处理，具体处理过程如下：

步骤1取一定量的12%荔枝酒，使用蒸馏水调节其酒精度至5.5%，测得其电导率为1 480 μS/cm；

步骤2对经步骤1配得的荔枝酒进行热杀菌处理，保证其中无醋酸菌；

步骤3称取一定量的沪酿1.01号醋酸菌，按0.42 g/L的比例加入荔枝酒中；

步骤4将上述溶液置于32 ℃恒温培养箱中好氧发酵7 d；

步骤5发酵结束后进行指标测量，测得含酸量(以酒石酸计)为14.71 g/L，电导率为2 340 μS/cm，初始菌落浓度为5.5×107CFU/mL。

3.2 实验方案设计

目前对高压脉冲电场杀菌效果的研究主要集中在对具体物料进行单因素梯度实验，探索最适的杀菌条件[10]，或对杀菌设备的能量利用率进行估算，探究处理室的能量占比[11]。也有研究者对杀菌过程中的温升进行分析，来对杀菌系统进行改进[12]，但对输入能量与杀菌效果的关系目前研究较少。

由模拟结果可知，处理腔内的电场分布并不均匀，单一的电场强度或电压无法表征杀菌效果，因此，文中通过控制整个处理室的输入能量来探究不同物理参数与杀菌效果之间的关系。

处理室输入能量按下式计算[13]：

(7)

t=nτ

(8)

(9)

式中：Qin为处理室输入能量，单位J；R为处理室的等效阻抗，单位Ω；U为施加在处理室两端的电压，单位V；t为有效处理时间，单位s；n为作用于物料的脉冲个数；τ为所加方波脉冲的脉宽，单位s；h为处理室主要处理腔的高度，单位m；f为所加脉冲的频率，单位Hz。

由式(7)-(9)可知，处理室输入能量为

(10)

式中，h和v为常量，R与处理室的结构及物料的电导率有关，此处不考虑实验过程中物料电导率的变化以及处理腔体和电极板的变化，则R也为固定值。因此，处理室的输入能量与电压、频率和脉宽这3个物理条件有关，当控制其中一个物理量时，另外两个呈反比关系，文中即采用此种方式对按3.1节步骤制备的物料进行杀菌实验。杀菌前后对物料中的醋酸菌数量进行平板计数，每个样品平行3次，结果取平均值，杀菌效果以醋酸菌的菌落减少对数表示：

菌落减少对数=log(N0/N)

(11)

式中：N为杀菌处理后计数平板上的菌落浓度，单位CFU/mL；N0为杀菌处理前计数平板上的菌落浓度，单位CFU/mL。

3.3 结果和分析

3.3.1 脉宽不变时电压和频率对杀菌效果的影响

控制脉宽为10 μs，在电压分别为10、9、8、7、6、5 kV的条件下，根据式(10)设置频率分别为100、123、156、204、277、400 Hz，得到图13所示实验结果。

由图13可以看出，随着电压的升高，醋酸菌的菌落减少对数升高，杀菌效果增强。在电压10 kV、频率100 Hz、脉宽10 μs的条件下，由对电场的模拟可知，主要处理腔内的电场强度介于10～17 kV/cm之间，在此条件下，醋酸菌的菌落减少对数超过3。但电压为5 kV、频率为400 Hz、脉宽为10 μs时，杀菌效果较差，表明即使输入能量相等，杀菌效果也会存在差异。分析其原因，可能是：电压(电场强度)越高，物料中的粒子受到的电场力越大，其移动的速度越快，粒子间发生碰撞的几率更大，粒子碰撞便会产热，由对温度场的模拟可知，当电压为9 kV、脉宽为10 μs时，主要处理腔内会有0.00～0.14 ℃的温升，实验中确实发现物料在电压偏高时会有13.00～24.00 ℃的温升，所以此种条件下的杀菌可以看成是高压脉冲杀菌和欧姆热杀菌共同作用的结果，因而杀菌效果较好。此实验同时也证明了电压(电场强度)的影响程度较频率的影响程度大。

图13 电压和频率对杀菌效果的影响

3.3.2 频率不变时电压与脉宽对杀菌效果的影响

控制频率为100 Hz，在脉宽分别为2、5、10、15、20、30 μs的条件下，根据式(10)，设置电压分别为12.0、7.6、5.4、4.4、3.8、3.1 kV，得到图14所示实验结果。

图14 电压和脉宽对杀菌效果的影响

由图14可看出，随着脉宽的增加，处理室两端的电压降低，醋酸菌的菌落减少对数降低，杀菌效果变差。在电压12 kV、频率100 Hz、脉宽2 μs的实验条件下，醋酸菌的菌落减少对数超过3，但在脉宽大于15 μs时，杀菌效果较差。由电崩解理论和电穿孔理论可知，脉宽即为施加于物料上电压持续的时间，粒子在此时间段内进行极化，脉宽的大小可以影响粒子的极化程度及极化数目，进而影响所形成的跨膜电场的大小。由该实验得出的数据可知，随着脉宽增加、电压减小，杀菌效果变差，说明电压(电场强度)的影响程度较脉宽的影响程度大。

3.3.3 电压不变时脉宽和频率对杀菌效果的影响

控制电压为9 kV，改变脉宽(2、5、10、15、20、30 μs)，根据式(10)，设置频率分别为500、200、100、67、50、34 Hz，得到图15所示实验结果。

图15 脉宽和频率对杀菌效果的影响

由图15可以看出，当控制处理室两端的输入电压时，改变脉宽和频率对杀菌效果的影响并不大。脉宽和频率共同决定杀菌的有效时间，在有效时间相同时，物料中粒子的极化程度相似，形成的跨膜电场相近，所以杀菌效果相差不大。

4 结语

文中使用COMSOL Multiphysics软件对平板型连续式处理室处理腔的电场、流场及温度场进行了模拟，可以看出，对于一些处理腔不均匀的处理室来说，若用电磁方程来对其中的电场等进行计算，会十分繁琐，采用计算机辅助计算则可以大大减少工作量，并且结果表现形式非常形象。通过仿真，可以比较准确地对处理腔内部的工作情况进行预测，并且有针对性地对处理腔进行优化及设计。通过对处理腔电场的模拟可知，相对于传统的平板型处理室，平板型连续式处理室在产生同样大小的较高电场强度时不易被击穿。通过对流场在层流型态下的模拟可知，随着入口流速的增加，处理腔内速度分布越来越不均匀。通过对温度场的模拟可知，腔内温度的分布并不均匀，当处理脉宽较大、频率较高时，会有局部高温的现象发生。仿真模拟对杀菌实验方案的设计及处理腔的优化十分有效，但也有一定的不足之处——文中在仿真过程中将出口温度与入口温度设置成一致，这会使得模拟结果有一定的误差，实验过程中也确实发现，处理室的出入口会有一定的温升(由于实验参数的不同，温升大概在2～8 ℃之间)，此现象还有待进一步探究。

另外，文中还利用平板型连续式处理室进行了醋酸菌杀菌实验，通过控制输入能量，探究了电压、脉宽及频率对杀菌效果的影响，结果表明，电压(电场强度)对杀菌效果的影响程度较脉宽和频率大，但关于脉宽和频率对杀菌效果的影响程度尚未得出明确的结论。