2018 年11 月上旬一次中韩PM2.5 相互影响传输过程分析

朱莉莉,汪 巍,张稳定,刘 冰,王 威,李健军

1.中国环境监测总站,国家环境保护环境质量控制重点实验室,北京 100012

2.中科三清科技有限公司,北京 100029

由于大气的流动性特征,大气污染物经常会跨越国家边界,进而引起国际纠纷。 我国大部分地区和日韩两国所在的北半球中纬度区域盛行西风,因此,我国可能会对下风向的日韩等国存在污染物跨界传输影响。 2013 年1 月,我国遭遇大范围、长时间PM2.5污染,日韩多家媒体纷纷报道称污染物会随风飘至韩国和日本[1]。 此前,KIM等[2]提出,中国排放的二氧化硫和氮氧化物已经影响到东北亚地区的大气环境;HOLLOWAY等[3]认为,韩国氮沉降中有26%来源于中国;AGARWAL 等[4]提出,日本北部PM2.5中有大量元素碳和硫酸盐来自中国。

自2013 年《大气污染防治行动计划》实施以来,我国大气污染治理成效显著,但韩国PM2.5污染问题日益凸显。 韩国媒体对我国污染物传输存在诸多指责,甚至认为韩国大约80%的污染物来自中国[5]。 我国外交部和生态环境部曾多次发声[6-8],回应韩国媒体此类无科学依据的观点。 最近也有部分韩国学者提出,韩国面临的污染主要还是自身问题[9]。 有研究表明,日本和韩国的硝酸盐中,约70%为本地贡献,并且日韩对我国东部沿海地区有接近5%的污染物贡献[10]。

2018 年11 月5—7 日,韩国首尔出现了一次PM2.5污染过程,PM2.5小时浓度最高值出现在当地时间6 日19:00,峰值浓度为103 μg/m3。 此前关于中韩污染物的传输影响多有争议,本文结合该气团途经的中国主要城市PM2.5浓度数据,利用轨迹分析模型定性分析了中国对韩国浓度高值可能的影响及其程度,并利用大气化学传输模型对中韩两国城市间污染物的相互传输影响进行了定量分析,以期量化污染物跨界传输的影响。

1 数据和方法

1.1 数据来源

我国城市6 项污染物(SO2、NO2、PM10、CO、O3、PM2.5)观测资料来源于全国城市空气质量实时发布平台(http:/ /106.37.208.233:20035/),韩国首尔污染物观测资料来源于《中华人民共和国环境保护部和大韩民国环境部关于环境空气质量与沙尘监测数据共享协议》中的共享数据,气象实况资料来源于韩国气象厅(http:/ /www.kma.go.kr/chn/index.jsp),所示时间统一为北京时间。

1.2 模式介绍和设置

本文使用的轨迹分析模型HYSPLIT 是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)研发的一种拉格朗日模型,可以计算和分析气流扩散轨迹。

本文使用的大气传输模型为中国科学院大气物理研究所自主研发的嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)[11],是一种三维欧拉化学传输模式。 该模式考虑了气溶胶及其前体物排放后在大气中的平流、扩散、干沉降和湿沉降等物理过程,以及气相化学、液相化学和气溶胶非均相化学等化学过程,可以逐小时输出各项污染物浓度,包括O3、NOx、SO2、CO 等大气痕量气体,以及沙尘、含碳气溶胶等大气气溶胶成分。

NAQPMS 的动力驱动场由中尺度气象模式WRF(Weather Research and Forecasting)提供,本文使用的WRF 版本为WRF 3.5。 气象预报的初始条件、边界条件取自美国国家环境预报中心(NCEP)GFS 全球气象预报资料,时间间隔为24 h,空间分辨率为0.5°×0.5°,预报时效为24 h。WRF 模式可输出逐时气象要素,包括气压场、风场、温度场、湿度场、云量和降水等。

我国人为排放源清单为清华大学研究建立的用于空气质量模式的网格化污染源清单MEIC(http:/ /www. meicmodel. org/),基准年为2016年,空间分辨率约为0.25°×0.25°,涵盖10 种主要大气污染物和温室气体(SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC 和OC)及700 多种人为排放源。 模拟区域内除我国之外的大陆人为源排放源清单为MIX (http:/ /www. meicmodel. org/dataset-mix.html),基准年为2010 年。

NAQPMS 的模拟范围覆盖中国中东部地区及朝鲜、韩国两国全境(15°N—55°N,90°E—140°E),水平网格格距为15 km,网格数为239(东西向)×269(南北向)。 采用Sigma-Z 地形追随坐标系,垂直方向不均匀地划分为12 层。 其中,近地层中心高度约为47 m,模式层顶海拔高度为20 km。 模拟时间段为2018 年11 月1—10 日。

NAQPMS 在线耦合了污染来源识别与追踪模块[12],可以从源排放开始对各种物理、化学过程进行分源类别、分地域的质量追踪,定量分析输送过程及污染排放贡献率。 为了分析中国对目标地首尔的污染物传输影响,本文来源解析模拟共设置了8 个标记,分别对应我国与韩国邻近的6个省市(北京市、天津市、河北省、辽宁省、山东省、江苏省)、朝鲜半岛及其他陆地和海洋。

2 中国对首尔污染过程的影响分析

2.1 监测结果分析

根据首尔市污染物浓度监测结果(图1),11月5—7 日首尔PM2.5浓度日均值分别为39、72、45 μg/m3,其中,峰值浓度出现在6 日18:00,达到了103 μg/m3。 同时,发现其间的NO2浓度变化趋势与PM2.5较为一致,5—7 日NO2浓度和PM2.5浓度的相关系数为0.81,呈现明显的相关关系。 NO2在大气中的寿命短,其污染具有局地性特征,是PM2.5重要组成成分硝酸盐的前体物。大量研究表明,在道路交通密集的城市,受汽车尾气影响,NO2浓度和PM2.5浓度存在高度相关性[13-14]。 因此,此次首尔PM2.5浓度出现高值,可能与当地NO2排放及转化有关。

图1 2018 年11 月1—9 日韩国首尔PM2.5 和NO2 小时浓度Fig.1 Hourly concentration series of PM2.5 and NO2 in Seoul,South Korea on November 1-9,2018

我国丹东、大连、威海等与韩国首尔邻近城市同期PM2.5浓度如图2 所示。 1—5 日,在首尔出现污染事件之前,威海市PM2.5浓度一直维持在较低水平,小时浓度最大值不超过60 μg/m3,整体维持优良状态。 大连和丹东2—4 日接连出现PM2.5短时高值,并且从污染程度上看,大连和丹东PM2.5峰值浓度与首尔峰值浓度接近,但大连和丹东均未出现长时间污染物累积,污染物浓度在夜间短暂升高,白天迅速下降,这与大气边界层结构日变化规律相吻合。 反观首尔,其PM2.5浓度连续18 h 在75 μg/m3以上,污染程度比威海、大连和丹东均严重。

图2 11 月1—8 日丹东、大连、威海和首尔PM2.5 小时浓度Fig.2 Hourly concentration series of PM2.5 and NO2 in Dandong,Dalian,Weihai and Seoul on November 1-8,2018

2.2 气象实况分析

对11 月5—7 日首尔出现PM2.5污染期间的东亚地面和850 hPa 高度气象实况资料进行分析。 5 日20:00 至7 日08:00,韩国处于均压控制,大气层结稳定,加上弱高压底部下沉气流的影响,有利于近地面污染物积累。 5 日20:00 至6日08:00,首尔高空为来自西北方向的弱冷平流;6 日20:00 至7 日08:00,首尔高空处于弱高压顶后部,风向转为西南风,系统较弱。 因此,从实况气象场来看,这段时间并未发生大规模、高强度的平流输送,但其间韩国地面和高空均出现了较弱的西北风,可能会有来自西北方向的污染物传输。

2.3 气团轨迹分析

利用HYSPLIT 模型对首尔出现PM2.5浓度峰值时刻(11 月6 日18:00)的气团进行来源轨迹分析,分析结果见图3。 由图3 可见,该气团11月2 日位于我国胶东半岛地区(高度为1 000 m左右),随后向东北方向移动,并于4 日跨过渤海湾移动到朝鲜境内(高度为500 m 左右),且移动速度很快,说明该气团受近地面影响非常小。 5—6 日,气团抵达韩国境内时迅速下沉到近地面,水平推送速度非常缓慢,说明此时该气团受近地面影响较大。 这与2.2 节中气象条件的分析结果一致。

图3 首尔2018 年11 月6 日18:00倒推120 h 气团后向轨迹Fig.3 Back trajectory of the air mass 120 hours backward in Seoul at 18 o’clock on November 6,2018

根据气团移动路径,我国胶东半岛和辽宁省部分城市可能会对韩国存在传输影响。 其中,路径上距离韩国最近的城市为丹东市。 监测结果显示,11 月2—4 日,丹东市近地面PM2.5浓度日均值为59 μg/m3。 由于PM2.5浓度随着高度的升高迅速下降,高空1 000 m 处的浓度远低于此。 起始于胶东半岛高空的气团在长达3 ～4 d 的长距离传输中,经过不断扩散、沉降,传输至韩国首尔时,理论上不足以引起首尔PM2.5浓度的爆发性增长。 值得注意的是,该气团在到达首尔点位之前,曾有36 h 在韩国境内较低高度(100 m 左右)缓慢传输。 在此过程中,该气团受韩国本土近地面的影响很大。 从气流的来源、运行高度和速度、同期移动路径上的污染物浓度来看,中国邻近城市的污染物可能对首尔存在传输影响,但影响程度较小。

2.4 模式模拟结果验证和源解析

利用数值模式进一步定量分析中国对韩国首尔此次污染过程的传输贡献。 NAQPMS 输出了2018 年11 月上旬区域内各项污染物浓度及来自各个标识地区的污染物浓度。 为了验证模拟结果的合理性,统计了模拟时段内城市PM2.5浓度日均值的平均偏差(MB)、标准平均偏差(NMB)和相关系数(r),具体统计参数及计算结果见表1。其中,MO 为观测平均值,MS 为模拟平均值,每组样本量为10。 从MB 和NMB 统计结果来看,我国所有城市的模拟结果均偏高,在污染物浓度整体较低的威海和烟台更为明显;首尔市的模拟结果与监测结果接近,模拟结果略有偏低。 2018 年《打赢蓝天保卫战三年行动计划》发布以来,我国尤其是京津冀及周边区域采取了一系列以改善空气质量为目的的管理措施,当前的污染物实际排放量与2016 年相比有所降低。 此次模拟实验使用的排放源清单基准年为2016 年,污染源清单存在高估现象是上述城市模拟结果偏高的主要原因。 从相关系数的统计结果来看,包括首尔在内的各个城市模拟结果的相关系数均较高,大部分城市的相关系数大于0.63。 整体上,此次模拟实验的模拟结果是合理的。

表1 NAQPMS 模式模拟城市PM2.5 浓度统计评估Table 1 Statistical evaluation of PM2.5 concentration simulated by NAQPMS model in cities

图4 中的各柱总高代表PM2.5模拟结果。 由图4 可见,NAQPMS 对2018 年11 月1—9 日首尔PM2.5浓度的模拟结果比监测值略低,但变化趋势基本一致,模拟结果比较合理。 将韩国首尔设置为目标地,对韩国首尔PM2.5来源进行解析。结果显示,2018 年11 月上旬,中国对韩国首尔PM2.5浓度的日均贡献为3.6 μg/m3,占比9%。其中,6—7 日首尔出现PM2.5污染期间,中国对其PM2.5浓度的日贡献分别为9.2、2.4 μg/m3,占比分别为13%、5%。 结合前文关于此次模拟实验对中国城市的模拟结果偏高的分析结论,中国对韩国首尔的污染物实际传输贡献量可能低于上述计算结果。

图4 2018 年11 月上旬韩国首尔PM2.5监测浓度及来源解析Fig.4 Monitoring data and pollution source apportionment of PM2.5 in Seoul in early November 2018

3 韩国对上海污染物浓度的影响分析

此次首尔PM2.5污染期间,上海市PM2.5浓度出现了阶段性高值。 空气质量监测数据显示,上海市11 月7 日PM2.5峰值浓度出现在08:00,为48 μg/m3,日均值为35 μg/m3。 对比上海和首尔PM2.5浓度小时值变化趋势(图5),发现二者先后出现PM2.5浓度高值,且波形相似,因此,上海PM2.5浓度高值可能与韩国的污染过程存在相关性。

图5 2018 年11 月5—7 日上海和首尔PM2.5 小时浓度Fig.5 Hourly concentration series of PM2.5 in Shanghai and Seoul on November 5-7,2018

为了分析上海此次PM2.5污染高值的来源,利用HYSPLIT 模型对浓度峰值时刻(11 月7 日08:00)到达上海的气团进行后向轨迹分析。 图6显示,11 月7 日位于上海近地面(100 m)的气团是在2—4 日先经过韩国中南部地区,之后在地面高压作用下经过北太平洋移动到上海的。 分析气团移动轨迹发现,韩国位于上海的上风向,韩国排放的污染物可能会传输到上海,并对上海11 月7日的PM2.5阶段性高值有一定影响。

图6 2018 年11 月7 日08:00上海120 h 气团后向轨迹Fig.6 Back trajectory of the air mass 120 hours backward in Shanghai at 8 o’clock on November 7,2018

利用NAQPMS 数值预报模式,采用情景模拟的方法进一步定量分析此次韩国对上海PM2.5阶段性高值的影响。 设置情景1 和情景2,模拟时段均为2018 年11 月上旬,其中:情景1 为基准情景,也就是本文2.4 节中的模拟情景;情景2 为关闭韩国排放源的情景。 图7 给出了11 月5—7 日上海市在情景1 和情景2 下的PM2.5模拟小时值及对应时段的监测结果。 可以看出,模型对于上海市的PM2.5模拟结果比监测结果偏高。 前文分析过,基础排放源清单偏高是模拟结果偏高的主要影响因素。 同时,此次污染过程恰逢首届中国国际进口博览会(简称进博会)在上海召开。 进博会期间所采取的人工影响天气措施、污染物管控与减排措施也是造成模拟结果出现偏差的重要原因。 模拟的小时浓度趋势与监测结果趋势基本一致,上升和下降的转折点也基本吻合,因此,可认为此次针对上海市的情景模拟结果是合理的。考虑到2.4 节中首尔PM2.5模拟结果与监测结果的吻合度非常高,因此,可认为利用此模型分析韩国污染物排放对我国的影响是合理的。 情景模拟结果显示,若无韩国排放源(情景2),上海市11月7 日PM2.5浓度日均值应为40 μg/m3,比情景1 下降了7.5 μg/m3,即上海市11 月7 日的PM2.5污染可能有16%左右来自韩国。

图7 11 月5—7 日不同情景下的上海PM2.5模拟浓度和监测小时浓度Fig.7 Simulated and monitored hourly concentrations of PM2.5 in Shanghai under different scenarios on November 5-7

4 结论

1)NAQPMS 能够合理地模拟2018 年11 月1—9 日韩国首尔PM2.5污染过程,对我国城市(北京、大连、丹东、威海、烟台和上海)PM2.5浓度的模拟结果偏高,但是对所有城市PM2.5变化趋势的模拟较为合理,可以较好地反映此次PM2.5污染过程的传输特征。

2)此次首尔PM2.5污染过程的主要成因是本地污染物的排放和积累,受中国传输的影响较小。11 月5—7 日首尔发生PM2.5污染期间,我国对其PM2.5日均浓度的贡献比例不足10%。 11 月7日,上海短时PM2.5浓度高值受到了来自韩国的污染气团的影响,韩国排放源对上海PM2.5浓度的贡献量约为7.5 μg/m3。

3)我国与韩国是一衣带水的邻邦,生活在同一片蓝天下,大气环流作用下的污染物传输互有影响。 中韩两国应加强沟通、协同合作,深入研究污染物跨界传输的机理及影响,共同应对区域大气污染问题。