粤东桃源铀矿床矿物组合特征及其地质意义

江卫兵，林坤，李海东, ，孙中瑞，彭渤洋，尹征平

（1.核工业二九〇研究所，广东 韶关 512029；2.东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，江西 南昌 330013）

0 引言

粤东北地区是我国花岗岩型铀矿资源的重要产地，其中的桃源铀矿床发现于1958年，通过近四十年的勘查，目前已经达到中型铀矿床规模。但是该矿床研究程度比较低，仅在少量勘查报告中见到对矿床成因和形成年龄的表述。对于铀矿物类型及其赋存形式、成矿温度、压力及矿床成因等鲜有研究。通过铀矿物赋存形式和组合特征研究可以查明矿床成矿物质组成、推断矿床形成温度、形成环境和分析矿床成因等（王运等，2010；刘杰等，2013；章邦桐等，2014；赵奇峰等，2015；金海飞等，2016；康清清等，2018；陈擎等，2020；潘澄雨等，2020；王凤岗等，2021）。

本文在系统的野外地质调查和样品采集的基础上，通过岩矿鉴定和电子探针分析，对该矿床的铀矿物及组合特征进行详细研究，分析研究矿石中铀的赋存状态、矿物组合特征、成矿温度、成矿物理化学条件等，进而对矿床的成因及其成矿环境进行探讨，以期为该地区铀矿找矿勘查提供技术指导。

1 地质概况

桃源铀矿床位于广东省河源市和平县。位于大坝岩体东侧，大地构造位置属于华夏古陆块与杨子古陆块结合部位，处于特提斯构造域与环太平洋构造域汇聚部位（图1）。

图1 桃源铀矿床大地构造位置图（a—修改自任纪舜等，1990；b—本文自测）

桃源铀矿床是一个位于长塘盆地西侧大坝岩体内的中型铀矿床，成矿年龄约88 Ma，矿床及其外围以花岗岩侵入体为主，此外还出露有辉绿岩脉、晚期花岗斑岩、火山岩以及少量碱性钾质流体交代形成的钾化花岗岩（图2）。其中，大坝岩体以岩基形式产出，由主体中粒黑云母花岗岩和补体细粒（二）白云母花岗岩组成，其中主体花岗岩年龄为（231.8±1.8）Ma，补体花岗岩年龄为（229.9±1.2）Ma（数据待发表），二者均形成于印支期，且形成时间相近；岩石整体广泛发育钾长石化、绿泥石化等热液蚀变。

图2 桃源铀矿床地质略图（自测）

研究区内地层不发育，仅在外围出露寒武系和白垩系地层，寒武系地层主要分布在研究区南部，岩性为石英云母片岩、变质砂岩、板岩、千枚岩。上白垩系地层分布在研究区北部，岩性为紫红色砾岩、含砾砂岩、砂岩等，覆盖于花岗岩体、辉绿岩脉之上，被英安岩和晚期细粒斑状花岗岩脉穿插。

桃源矿床铀矿化主要受北东向断裂构造控制，矿体主要分布在构造带及其两侧蚀变带中（图3），呈脉状、透镜状等，矿体厚度变化较大，品位多介于0.065%～0.203%之间。矿石矿物主要为沥青铀矿、铀石、钛铀矿，脉石矿物主要为石英、萤石、方解石等。铀矿化与热液蚀变关系密切，区内热液蚀变主要有钾长石化、赤铁矿化、黄铁矿化、硅化、水云母化、绿泥石化、碳酸盐化、高岭土化等，局部有萤石化。按热液蚀变与铀成矿作用形成时间先后关系可将桃源矿床热液蚀变分为矿前期、成矿期和矿后期。矿前期热液蚀变主要为钾长石化、硅化、水云母化、绿泥石化，是区内的一般性热液蚀变，呈面状广泛分布，其中钾长石化与铀矿化关系密切，在钾长石化过程完成了铀的预富集，且为铀成矿提供赋存空间，沥青铀矿脉往往位于钾长石化中（图4）；成矿期热液蚀变有赤铁矿化、黄铁矿化、硅化、紫黑色萤石化等，其中赤铁矿化、黄铁矿化、硅化与铀矿化关系最为密切，为酸性热液蚀变，成矿热液温度为中低温（另有数据待发表）；成矿后期热液蚀变主要为硅化、碳酸盐化、高岭土化等。热液蚀变水平分带明显（图3、图4b），铀矿脉中心主要发育赤铁矿化、黄铁矿化、硅化，往外依次钾长石化、绿泥石化、水云母化。

图3 桃源矿床钻孔剖面图

2 铀的赋存形式

所采集的样品来自1783地段和ZK122-1钻孔矿体。对矿石样品进行详细的手标本描述，制备成光薄片进行镜下鉴定，并通过JXA8100电子探针并对具有代表性的含铀矿物进行含量测定。

通过电子探针发现，桃源铀矿床铀主要呈独立铀矿物形式存在，主要为沥青铀矿、铀石、钛铀矿（图4；图5；表1），少量铀以类质同象形式赋存于富铀矿物钍石、锆石、金红石中，极少量呈吸附态存在于裂隙或矿物晶粒间。

图4 桃源矿床铀矿石手标本

2.1 沥青铀矿

沥青铀矿呈脉状、葡萄状、角砾状、环带状、放射状、胶状、肾状、条带状、不规则状、球粒状、皮壳状等各类形态产出（图5a、c），SEM图像上呈亮白色。常与微晶石英、萤石、黄铁矿、绿泥石等矿物共生或伴生。部分被后期铀石交代，仅残留少量于铀石中（图5a）。铀矿石中普遍发育脉状、环带状沥青铀矿，表明成矿期含矿断裂带处于张性状态，存在较开阔的空间。

沥青铀矿UO2含量80.95%～86.26%，均值为83.45%，杂质成分有SiO2、P2O5、CaO、TiO2、PbO等，但总含量较低，这可能是成矿过程中围岩组分的带入所致。

2.2 铀石

在该矿床中亦有较多分布，铀石在反射光下呈灰色，在SEM图像中呈不规则状、粒状、细脉状等形态，与沥青铀矿、黄铁矿、钠长石等共（伴）生（图5a、d），其形成晚于沥青铀矿，也可见到部分铀石系沥青铀矿转变而来，见铀石中残留的沥青铀矿。铀石的自纯作用差，常含有较高比例的杂质。部分铀石分布在热液蚀变矿物钠长石内，且被后期热液交代严重。

图5 桃源铀矿床铀矿石背散射照片

铀石UO2含量变化范围大，常介于64.87%～67.85%之间，远低于沥青铀矿的UO2含量；SiO2含量为6.23%～27.2%。远高于沥青铀矿的SiO2含量；PbO含量为0.03%～2.17%；CaO含量4.34%～6.03%。除此之外，铀石中还常见Al2O3、ZrO2、P2O5等混入物，且含量十分稳定。铀石的化学成分总量为83.29%～88.63%，说明其含水量和杂质含量比较高。

2.3 钛铀矿

钛铀矿主要产于呈黑云母假象的绿泥石裂隙内和金红石四周，呈不规则细脉状、柱状、环带状等形态，与金红石密切共生（图5b）。

钛铀矿主要成分UO2、TiO2、SiO2、CaO含量分别为56.15%～62.63%、13.16%～16.96%、3.77%～6.20%、4.29%～5.08%，除此之外还常见Al2O3、ZrO2、P2O5等混入物，且含量十分稳定，推测是由于样品中混入少量石英、黄铁矿及黏土矿物所造成的。钛铀矿的化学成分总量为85.57%～92.06%。

3 矿石矿物组合特征

根据铀矿石中各矿物共生组合特征，初步划分出桃源矿床5组主要的矿物组合关系。

（1）沥青铀矿-赤铁矿-微晶石英组合：该矿物组合是桃源矿床最主要的矿物组合方式，广泛分布于矿床中。主要表现为以红褐色、烟灰色微晶石英组成“硅质骨架”，两侧热液蚀变分带明显。硅质热液活动具有多期多阶段性，赤铁矿往往呈浸染状、细脉状叠加于硅质骨架中和两侧的蚀变带中，在矿带内与沥青铀矿共生。此外，局部可见粒状黄铁矿分布，铀矿化强度与黄铁矿化强度呈正比。在电子探针中，可见沥青铀矿细脉围绕微晶石英四周分布。

（2）沥青铀矿-铀石-紫黑色萤石组合：铀石与紫色、紫黑色萤石共生，呈细脉状分布于裂隙中，并可见少量方解石。在地表1783矿点及其附近有分布。

表1 桃源铀矿床矿石矿物化学成分电子探针分析表/%

（3）沥青铀矿-铀石组合：脉石矿物以方解石、微晶石英为主。铀石表面裂纹明显，主要表现为沥青铀矿被包裹于铀石中，可见沥青铀矿被铀石交代现象。

（4）钛铀矿-金红石-绿泥石组合：该组类型组合主要由钛铀矿、金红石、绿泥石等矿物组成。钛铀矿主要分布在金红石四周或呈黑云母假象的绿泥石裂缝中。这种钛铀矿与绿泥石共生的特征反应了铀矿形成时相对还原的成矿环境。

（5）铀石-钠长石组合：铀石基本分布于钠长石内或四周，呈脉状、胶状产出，并被后期硅质热液交代。

4 铀矿物成因及地质意义

桃源铀矿床铀矿物组合特征表明，该矿床主要的铀矿物为沥青铀矿、铀石，其次为钛铀矿。总体而言，铀矿物均呈脉状、细脉状产出，铀矿化主要受断裂构造控制。沥青铀矿与铀石（伴）共生，具体可分为两种情况，第一种为沥青铀矿与铀石共同存在一个区域内，二者没有交代和被交代关系；第二种就是铀石交代沥青铀矿，沥青铀矿被包裹于铀石中，这种铀石具有明显的裂纹。铀石与沥青铀矿密切共生在热液铀矿床中较为常见，反应二者具有相似的形成物理化学条件；二者包裹与被包裹的关系反应出二者在不同的条件下可相互转换。铀石的化学成分为USiO4，沥青铀矿化学成分为UO2。研究表明当热液介质中SiO2含量、活度增大时，沥青铀矿不稳定，可与SiO2作用并生成铀石；反之，当热液介质中SiO2含量、活度降低时，铀石不稳定，可分解成沥青铀矿和SiO2；此外，铀石主要形成于弱碱性或碱性条件，在中性或弱酸性条件下不稳定，易于分解成沥青铀矿和SiO2（李子颖等，2010）。桃源铀矿床中沥青铀矿与铀石可同时形成，也有沥青铀矿被铀石交代的情况，表明桃源矿床至少存在两次铀成矿过程。

众多研究表明，沥青铀矿中化学成分含量可以反应其形成的物理化学条件（闵茂中，1985，1989），沥青铀矿中低Th、Pb等，高Si、Ca等造岩元素含量特征反映出其形成于中低温环境（李仁泽，2016）。桃源矿床沥青铀矿电子探针分析数据显示，SiO2含量介于1.48%～2.63%之间，均值为2.20%；CaO含量介于3.87%～5.65%之间，均值为4.67%；ThO2含量低于检测限以下；PbO含量介于0.32%～0.67%之间，均值为0.55%；表现出高Si、Ca，低Th、Pb的特征，表明桃源铀矿床沥青铀矿为中、低温热液作用的产物，成矿介质具有中性—弱碱性、弱氧化-弱还原性特征（李仁泽，2016）。

闵茂中和张福生（1992）认为钛铀矿在自然界中主要生成在高温（450～300 ℃）和中低温（300～120 ℃）、弱碱性（pH=7～9）还原环境。天然钛铀矿主要有3种生成方式：①直接从成矿溶液或熔体中晶出，主要为高温钛铀矿；②交代含钛矿物，在华南花岗岩型铀矿中主要为中低温钛铀矿；③由含U、Ti的氧化物和氢氧化物改造重结晶生成。

在桃源矿床中钛铀矿主要产于呈黑云母假象的绿泥石裂隙内和金红石四周，呈不规则细脉状、环带状等形态，与金红石密切共生。可见该矿床钛铀矿与金红石关系极为密切，应为中低温含铀热液交代先存的钛矿物（如金红石），部分TiO2析出进入成矿流体所形成，因此，初步推断其属于上述中第二种钛铀矿。流体包裹体激光拉曼分析表明桃源铀矿床成矿流体气体组成以CH4为主（图6），表明成矿热液具有强还原性。强还原环境有利于钛的活化、迁移（郑大中和郑若锋，2003），有利于围岩中的钛进入成矿热液。在围岩花岗岩中黑云母等暗色矿物蚀变成绿泥石等时，矿物中部分TiO2析出并在含铀热水溶液作用下生成钛铀矿。同时，花岗岩中钛铁矿在铀成矿期前期相对氧化阶段被活化，并在温度＜150 ℃时与氧接触发生氧化反应，形成金红石、赤铁矿（郑大中和郑若锋，2003）（公式1）。在铀成矿阶段金红石被含矿热液交代，最终形成钛铀矿，故可见大量钛铀矿绕金红石四周分布。

图6 桃源矿床流体包裹体激光拉曼分析

5 结论

（1）桃源矿床铀矿物主要为沥青铀矿和铀石，次之为钛铀矿等；根据铀矿物共生组合特征可划分为沥青铀矿-赤铁矿-微晶石英组合、沥青铀矿-铀石-紫黑色萤石组合、沥青铀矿-铀石组合、钛铀矿-金红石-绿泥石组合、铀石-钠长石组合5组类型。

（2）根据沥青铀矿、铀石穿插包裹关系，桃源矿床至少存在两期热液成矿，早期以沥青铀矿化为主，晚期形成铀石、钛铀矿等。

（3）钛铀矿主要产于呈黑云母假象的绿泥石裂隙内和金红石四周，呈不规则细脉状、环带状等形态，与金红石密切共生；主要为中低温热液交代成因。

（4）铀矿物共生组合特征以及沥青铀矿元素含量特征表明该矿床成矿温度为中低温，矿床形成偏还原环境，综上认为，桃源矿床形成于中低温偏还原环境。