液态熔盐热堆燃料管理方法研究与分析

贾国斌，戴 叶，伍建辉，陈金根，顾国祥，蔡翔舟,*

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院 先进核能创新研究院，上海 201800；3.中国科学院大学，北京 100049)

液态熔盐堆是第4代先进核能系统[1]中唯一使用液态燃料的反应堆，由于裂变核素可作为燃料溶解在熔盐中，因此可采用连续加料的方式用来补充裂变核素消耗，以及通过燃料在线处理装置去除裂变产物积累造成的反应性下降。热堆相比快堆中子代时间长，对安全控制系统的要求较低，且裂变截面较大，对裂变核素的需求较少，基于以上考虑，钍基熔盐堆(TMSR)核能系统[2]中的两种主要研究堆型，氟盐冷却球床堆[3]与液态熔盐堆[4-5]均是首先针对热堆进行研究与方案设计。

液态熔盐热堆的燃料管理计算需解决以下3个问题。1) 均匀化问题：上下熔盐腔室和堆芯活性区之间及堆芯活性区中心与靠近侧反射层附近的中子能谱具有较大差别，均匀化制作群常数时应重点考虑。2) 连续后处理的燃料管理模式：运行过程中对难溶于熔盐的裂变产物气体与难溶的贵金属通过氦鼓泡连续去除，同时在线加料补充反应性的下降，在燃耗计算时需要考虑。3) 燃料的快速混合：燃料盐在一回路中的循环时间在秒量级。在这种条件下，在堆芯内的核素浓度基本保持相同。燃耗计算时，需使用一个等效的全堆中子能谱给出核素的单群截面，因此不能使用原有固态反应堆堆芯的计算流程[6]，即首先对不同组件均匀化，然后分区燃耗计算。

目前液态熔盐热堆的燃料管理程序按照均匀化与全堆计算的求解方法可分为3类，分别为：1) 使用蒙特卡罗程序进行全堆输运，耦合可以连续后处理的点燃耗程序[7-12]；2) 使用蒙特卡罗进行群常数加工，使用基于确定论的扩散程序进行全堆计算[13]；3) 使用确定论进行均匀化与全堆计算[14-15]。以上方法中，使用蒙特卡罗程序进行全堆输运求解中子能谱虽较为准确，但在燃料管理的加料搜索过程中，每个燃耗步搜索给出加料的重金属质量后需重新进行全堆输运计算，计算成本较高。基于确定论的程序目前暂时都是基于熔盐快堆进行的燃料管理研究，相对于熔盐快堆，熔盐热堆具有更复杂的几何结构与中子能谱，因此有必要对熔盐热堆的燃料管理方法开展研究。

为研究熔盐热堆的燃料管理性能，本文开发液态熔盐热堆燃料管理分析程序LMSR，其主要基于中子输运程序DRAGON5[16]进行均匀化，使用扩散程序DONJON5[17]进行全堆计算，使用C++程序进行耦合与燃料管理计算。DRAGON5与DONJON5计算液态熔盐热堆临界特性的可行性在文献[18]中已得到验证，本文主要针对液态熔盐热堆的连续去除与加料及燃料管理开展研究。

1 方法介绍

1.1 输运程序DRAGON5与扩散程序DONJON5

本文对液态熔盐热堆计算时使用传统的“两步法”，即首先进行均匀化，给出不同组件的宏观群常数，然后根据宏观群常数进行扩散计算。输运程序DRAGON5与扩散程序DONJON5均由加拿大蒙特利尔综合理工学院开发，DRAGON5主要是针对均匀化过程中子输运方程求解而开发的栅格程序，DONJON5主要是针对中子扩散方程求解而开发的全堆计算程序。

DRAGON5的燃耗模块EVO求解燃耗方程的算法基于龙格-库塔法，包含5阶的Cash-Carps算法及4阶的Kaps-Rentrop算法两种。EVO模块整体计算流程如图1所示。图1中后一列为前一列箭头所指模块调用的子函数；在同一列中，上部模块首先调用，下部模块其次调用。其中，EVOGET的作用为读取输入文件中燃耗计算的相关参数，EVODRV为核心模块，给出合适的燃耗子步长，读取数据库中的燃耗链，计算初始时刻的积分通量和燃耗末时刻的积分通量，并调用EVOSIG计算微观反应率，以及调用EVOBLD完成整个燃耗计算流程。子程序EVOBLD在进行燃耗计算时，会根据用户需求进行恒中子通量密度、恒功率或无通量辐照衰变的燃耗计算。燃耗计算时调用子程序EVOMU1与EVOSOL构建燃耗矩阵。构建燃耗矩阵的过程中，考虑到某些短寿命核素半衰期较小，放到燃耗矩阵中直接求解会带来较大误差的问题，将这部分核素使用子程序EVOSAT按照饱和核素进行求解，剩余核素使用4阶Kaps-Rentrop算法的EVOKAP模块或者5阶Cash-Carps算法的EVORK模块进行求解。

图1 EVO模块计算流程Fig.1 Calculation process of EVO module

1.2 燃耗模块修改

目前，DRAGON5的燃耗模块求解一阶偏微分燃耗方程时并未考虑熔盐热堆的连续去除与连续加料，对其补充燃料的连续去除与加料功能。

原燃耗模块中的燃耗方程为齐次微分方程，由于需加入连续加料的常数源项，修改后为非齐次一阶偏微分方程，燃耗方程为：

k=1,2,…,K

(1)

Λk(t)=λk+〈σa,k(t)φ(t)〉+λi

(2)

(3)

(4)

其中：K为燃耗计算的核素总数；L为裂变核素总数；Nk(t)和Nl(t)为t时刻核素k和l的核子密度；λk为k核素的衰变常量；σa,k(t)为核素k总的吸收截面；σx,l(t)为时刻t核反应道为x、核素l的微观反应截面；φ(t，E)为时刻t条件下能量为E的中子通量密度；Ykl为裂变核素l裂变产生k核素的裂变产额；mkl(t)为由核素l通过(n，γ)或衰变产生k核素的份额，当为衰变时mkl为衰变常量，当为俘获吸收时mkl=〈σx,l(t)φ(t)〉；Fk为k核素连续加料速率；λi为连续去除k核素的等效伪衰变因子，计算公式如下：

(5)

其中：εi为后处理的去除效率；T为后处理的周期。

对DRAGON5燃耗模块的主要修改如下：1) EVOGET中加入连续换料的关键字，使程序在读取输入文件时得到连续换料的计算参数；2) 在EVODRV中将连续去除与加料的参数传入到EVOSOL构建的燃耗矩阵中，加入连续去除核素的伪衰变因子λi、连续加料核素的加料速率Fk。

1.3 燃料管理模型

本文开发液态熔盐热堆燃料管理分析程序LMSR，其做燃料管理时有两个约束条件：1) 为维持燃料盐化学性质稳定，燃料盐中重金属的摩尔份额基本保持不变；2) 为维持堆芯安全与临界运行，维持有效增殖因数keff在合理范围内。同时降低调节棒对反应性调节的需求，设置燃料管理程序keff上限为1.005；为维持堆芯的链式反应，将keff的下限确定为1.0。

LMSR的加料搜索功能目前仅对重金属232Th与233U进行了功能开发，燃料后处理的策略如下。

1) 难溶于燃料盐的裂变气体与金属[19]使用氦鼓泡的方法进行连续去除。

2) 首先使用不加料进行燃耗计算，统计重金属摩尔份额减少量，得到总的重金属加料量。接着通过加料搜索模块给出232Th与233U各自的连续加料速率，再进行1次连续加料条件下的燃耗计算，使得keff在设定范围内，若不在设定范围则重新进行加料搜索计算。

3) 批次后处理策略。按照中国科学院上海应用物理研究所研发的氟化挥发-减压蒸馏-电解沉积的干法后处理工艺流程[20-21]，在停堆更换石墨或者堆芯容器时，对燃料盐中可溶的裂变产物整体去除，同时提取其中的铀与钍元素，并回收其中的燃料盐基盐，重新制作新的燃料盐。

根据以上燃料管理策略，LMSR的总体计算流程如图2所示。

图2 LMSR计算流程Fig.2 Calculation flow chart of LMSR

2 程序验证

2.1 连续去除与加料验证

为验证修改后的DRAGON5燃耗模块连续去除与加料的正确性，使用可连续后处理燃耗计算的ORIGEN2进行验证计算。选用相同的评价数据库ENDF/B7.0，分别使用MCNP与DRAGON5对熔盐热堆的六边形组件进行输运计算。MCNP计算时，统计燃料盐中每种核素的单群反应率与中子通量密度，计算给出单群截面，并将单群截面复制到ORIGEN2的核素单群截面文件TAPE9中。DRAGON5计算时，同样给出相应的单群截面传递到燃耗模块EVO中。六边形组件模型如图3所示。图3中蓝色为熔盐，红色为慢化剂石墨，详细参数列于表1。

图3 液态熔盐热堆组件模型Fig.3 Assembly model of liquid molten salt thermal reactor

表1 组件关键参数Table 1 Key parameter of assembly

首先验证连续去除功能的正确性。由于135Xe为难溶的裂变气体，且其中子吸收截面在热中子能谱下较大，因此本文选择验证连续去除Xe元素条件下燃耗计算的正确性。计算时Xe的后处理周期为30 s，后处理效率为99%[22]。计算结果重点对比3种核素，分别为中子毒物135Xe、易裂变核素235U及燃料盐载体盐中吸收截面较大的6Li。DRAGON5与ORIGEN2的计算结果如图4所示。由图4可见，DRAGON5与ORIGEN2的计算结果符合较好。

其次验证连续加料的正确性。本文计算时选择连续加料的核素为235U，连续加料速率为1.0×105/(barn·cm·s)。DRAGON5与ORIGEN2的计算结果如图5所示。由图5可看出，DRAGON5与ORIGEN2计算结果符合较好。另外还可看出，由于235U加料速率较快，尽管有中子辐照消耗235U，但加料速率快于消耗速率，因此235U核素不断增加。

图4 连续去除Xe条件下DRAGON5与ORIGEN2计算结果对比Fig.4 Comparison of DRAGON5 and ORIGEN2 calculation results under continuous removing Xe condition

图5 连续添加235U条件下DRAGON5与ORIGEN2计算结果对比Fig.5 Comparison of DRAGON5 and ORIGEN2 calculation results under continuous adding 235U condition

2.2 全堆燃耗验证

为验证LMSR计算熔盐热堆燃耗的正确性，需首先研究均匀化，给出临界与燃耗计算合适的均匀化模型，以及全堆扩散模型。本文计算的液态熔盐热堆活性区为六边形组件重复结构，堆芯结构示意图如图6所示，关键参数列于表2，其中燃料盐的物性与组分与表1相同。

由图6可见，靠近侧反射层的熔盐通道布置不均匀，意味着活性区内不同位置的中子能谱也不相同。为了考虑活性区内不同组件中子能谱的差异问题，使用1/6对称堆芯进行均匀化。整体使用六边形的组件进行拼接，均匀化模型如图7所示。图7中：红色为包含熔盐孔道的六边形石墨组件燃料区；黄色为侧反射层；灰色为真空，使用热中子吸收截面大的10B等效，边界条件为全反射；两条灰色圆线分别表示堆芯活性区与侧反射层的边界。

图6 液态熔盐热堆堆芯结构示意图Fig.6 Schematic diagram of liquid molten salt thermal reactor core structure

表2 堆芯关键参数Table 2 Key parameter of core

为了给出上下熔盐腔室内的群常数，文献[18]使用三维几何结构进行求解，即熔盐腔室中的熔盐与下方活性区的熔盐组件在轴向上进行均匀化，得到上下熔盐腔室内熔盐的群常数。但三维输运的计算时间成本太高，为解决这一问题，本文将三维熔盐组件等效为两维几何结构。等效的原则是保持熔盐孔道大小、熔盐与石墨体积比不变，给出相应正方形石墨组件的边长，按照六边形对边距18 cm、孔道3 cm可得到正方形组件边长为3.5 cm。组件等效的几何模型如图8所示。

图7 堆芯活性区1/6均匀化模型Fig.7 One sixth homogenization model of core

图8 等效熔盐组件示意图Fig.8 Scheme of equivalent molten salt assembly

按照堆芯活性区高度，将图8所示四边形的组件进行排列，排列长度为堆芯活性区高度的一半，右端为20 cm厚的熔盐腔室以及3 cm厚的结构合金，几何模型如图9所示。图9中蓝色为石墨，红色为熔盐，灰色为结构合金。设置上下与左侧为全反射边界条件，右侧为真空边界条件。根据以上模型给出熔盐腔室与结构合金的均匀化群常数。

图9 熔盐腔室均匀化模型示意图Fig.9 Scheme of homogenization model of molten salt chamber

由于燃料盐在短时间内混合，因此燃耗计算需根据等效的全堆能谱进行统一燃耗计算。为了给出全堆等效的中子能谱，燃耗计算时选择使用图9所示的几何模型进行中子能谱的等效。燃耗计算后的核素浓度提取出，放到图7的1/6堆芯模型均匀化，得到堆芯活性区与侧反射层的群常数。

全堆扩散计算的堆芯径向模型如图10所示。图10中黄色为侧反射层石墨，红色为堆芯活性区，白色部分的组件不填充物质，边界条件为真空。

图10 全堆扩散模型Fig.10 Whole core diffusion model

使用以上均匀化模型，在不进行燃料后处理的条件下通过MCNP与ORIGEN2的耦合程序作为验证，LMSR全堆临界与燃耗的计算结果如图11所示。由图11可见，两者相对误差维持在0.4%以内，符合较好。

3 基于LMSR的小型模块化液态熔盐热堆燃料管理分析

计算时选用ENDF/B8.0数据库，根据文献[19]中连续去除的元素在ENDF/B8.0对应的核素，共包含103个核素，如表3所列。参考文献[22]，难溶于熔盐的裂变产物核素后处理周期设置为30 s，处理效率为99%。

为计算在235U、238U启堆条件下，加料为232Th、233U的燃料管理性能，使用表2所列参数进行计算。为使得初始临界的keff小于1.01，熔盐组分调整为LiF(68%)-BeF2(26%)-UF4(1.15%)-ThF4(4.75%)。参考ThorCon的运行模式[23]，每隔4 a对石墨或结构合金更换，不同处在于对卸出堆芯的燃料盐进行后处理，后处理制作的燃料盐装堆后进行另外4 a的辐照，整个辐照周期为60 a。

图11 LMSR与MCNP+ORIGEN2燃耗结果对比Fig.11 Comparison of burnup result between LMSR and MCNP+ORIGEN2

表3 连续去除核素种类Table 3 Type of continuously removed nuclide

燃料后处理过程中会分离裂变产物与锕系核素，如果将重组的燃料盐启堆，keff往往会大于1.01，这会给反应性控制系统提出较高的要求。为使批次后处理后keff小于1.01同时大于1.0，需调节批次后处理重金属提取的效率，目标是将启堆的临界增殖因数小于1.01。为维持重金属的摩尔浓度守恒，缺少的重金属份额全部使用232Th补充。每个周期结束后批次后处理对铀元素的重金属提取效率如图12所示。由图12可见，重金属的提取效率需维持在90%附近。图12中横坐标表示批次后处理周期，如1表示第1个4 a运行周期结束后从燃料盐中提取的重金属效率，2代表第2个4 a周期结束后重金属的提取效率。

图12 每个周期重金属的提取效率Fig.12 Extraction efficiency of heavy metal per cycle

采用LMSR计算得到60 a寿期内的keff及其间232Th与233U的加料质量，结果如图13所示。由图13可见，keff基本维持在1.0～1.005之间。

图13 keff和232Th与233U的加料质量随时间的变化Fig.13 Evolution of keff and feeding mass of 232Th and 233U

每个周期加入的232Th与233U的质量与233U的等效质量富集度如图14所示。由图14可见：从第1个周期开始233U的等效质量富集度快速增加；从第2个周期开始，233U的等效质量富集度缓慢下降，到达第8个周期开始逐步稳定在40%附近。加入的233U等效质量富集度从第2个周期逐渐下降的原因是启堆时加入的235U核子密度快速下降。由于233Pa通过中子吸收俘获、衰变产生的234U会在每个周期进行回收，而234U又会通过中子俘获吸收形成235U，因此在第8个周期233U的等效质量富集度基本达到平衡，如图15所示。此外还可看出，每个周期起始由于后处理损失的重金属通过232Th补充，使得其核子密度不断阶跃上升，但随着基本达到平衡态，其核子密度也逐渐达到饱和。此外，由于在钍铀燃料循环条件下，238U的补充反应道很少，因此在整个60 a内逐渐下降。

图14 每个周期232Th与233U加料的总质量与对应的等效质量富集度Fig.14 Total feeding mass of 232Th and 233U per cycle and corresponding equivalent mass enrichment

图15 堆芯内核子密度的演化Fig.15 Evolution of nuclide density in core

4 总结

液态熔盐堆作为第4代核能系统6种堆型之一，具有非能动安全、燃料循环模式灵活等优点，为了研究其后处理条件下的中子学性能，开发了燃料管理程序LMSR，并对其进行验证。基于LMSR对液态熔盐热堆进行了分析，得到以下结论。

1) 为计算液态熔盐热堆连续后处理燃料循环模式条件下的燃耗性能，对DRAGON5原燃耗模块进行修改，通过在程序中加入伪衰变因子与常数项分别计算连续去除与连续加料条件下的燃耗方程。选取MCNP耦合ORIGEN2进行验证，结果显示修改后的DRAGON5燃耗模块计算结果与MCNP耦合ORIGEN2符合较好。

2) 为解决熔盐热堆复杂堆芯结构带来的均匀化问题，以及燃耗计算时燃料混合的问题，分别建立1/6对称堆芯模型与等效熔盐腔室均匀化模型，使用LMSR对液态熔盐热堆进行临界与燃耗计算，并与MCNP耦合ORIGEN2程序进行对比，计算结果显示两者符合较好。

3) 基于LMSR对液态熔盐热堆进行物理分析。在使用235U、238U启堆，加料为232Th、233U条件下，在线去除难溶于熔盐的裂变气体和贵金属，每隔4 a将燃料卸出堆芯进行后处理。计算结果显示，为维持keff保持在1.0～1.005之间，加料中的233U等效质量富集度需要维持在40%左右，批次后处理提取重金属的效率需要在90%左右。

本文主要关注于熔盐热堆的均匀化处理方法和液态燃料管理程序的开发，并未对熔盐热堆的堆芯参数进行优化。下一步计划首先对堆芯模型进行参数优化，并利用LMSR研究钍元素在熔盐热堆中的高效利用。