北京地区春季重污染过程污染特征及其光学特性分析

李若飞,张学海,2∗,段金龙,刘澍

(1 河南工业大学信息科学与工程学院, 河南 郑州 450001;2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,中国科学院大气光学重点实验室,安徽 合肥 230031)

0 引 言

近年来我国区域大气污染事件频发, 引起广泛关注。区域大气环流异常和局地气象条件是导致重度霾形成的重要原因[1,2]。北京及其周边地区是全国大气污染重灾区, 春季由于冷热空气交替,污染物传输特性复杂, 为城市空气质量预报及气候辐射效应研究带来很大困难。Yu 等[3]利用Aerosol robotic network(AERONET)多年分析资料研究了北京地区灰霾天气条件下大气气溶胶光学特性,认为北京地区春季灰霾期间以细粒子为主。薛文博等[4]研究了跨区域传输对京津冀典型城市的PM2.5污染的影响,结果表明PM2.5受区域外污染源影响较大。孔珊珊等[5]利用后向轨迹模式研究了北京PM2.5的主要传输路径及潜在源区,结果表明河北、山东地区是北京PM2.5污染的主要潜在源区。Streets 等[6]模拟结果表明,在稳定的南风作用下,河北省污染排放对北京市大气中PM2.5浓度的贡献达到50%～70%。

气溶胶光学特性是研究气溶胶气候效应的基础,也是气溶胶辐射强迫估算中既重要又难以估计的不确定因子。近年来关于气溶胶物化和光学特性的研究一直受到高度重视。Che 等[7]利用AERONET 资料研究了大气污染和气溶胶性质的相关性;Tian 等[8]利用AERONET、地基激光雷达和Cloud-Aerosol lidar and infrared pathfinder satellite observation(CALIPSO)数据研究了我国大气气溶胶垂直分布和光学性质的季节和时空变化;Li 等[9]利用太阳光度计得到的光学特性数据建立了气溶胶物理和化学特性反演模型;Lee 等[10]根据单次散射反照率(Single scattering albedo,SSA)和细粒子百分比(Fine mode fraction,FMF)对气溶胶粗细模态及吸收特性进行了分类。但由于气溶胶物理特性的复杂性及时空变化多样性,使得气溶胶的光学特性依然是气溶胶辐射效应估算中最重要的不确定因素。

本文利用空气质量监测数据及AERONET 北京站点数据集,对2018 年3 月29 日-4 月10 日的一次完整重污染过程的气溶胶时空分布特征及光学特征进行研究,并结合后向气流轨迹模式HYSPLIT(Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory model),对其时空传输特征进行综合研究。对进一步了解北京及其周边地区大气气溶胶特点及其区域环境、气候特征具有重要意义。

1 观测站点和数据资料

北京地处华北平原的西北边缘,背靠太行山余脉和燕山山脉。地势总体上西北高,东南低。气候属于暖温带半湿润大陆性季风气候,春季受南北气流交汇影响,锋面活动加剧,形成复杂的气候条件。

空气质量监测数据采用中国环境监测总站公开发布的北京市大气成分检测站点监测数据(包括AQI、PM2.5浓度、PM10浓度),天气数据由中国气象局发布。

采用AERONET 北京站(39.977◦N, 116.381◦E) CE-318 太阳光度计获得重污染过程中的光学厚度(Aerosol optical depth, AOD)、Angstrom 波长指数(Angstrom exponent,AE)、FMF、SSA 等光学特性数据。AERONET 气溶胶监测网是分布于全球的气溶胶特性地基观测网络,以全自动CE-318 太阳光度计为观测仪器,获得大气AOD、粗细粒子比、气溶胶粒子谱分布等,基于AERONET 北京站点数据研究此次重污染过程中的光学特性,时间范围为2018 年3 月29 日-4 月10 日。

2 结果与讨论

2.1 重污染过程期间污染物浓度特征

如图1 所示,此次重污染过程北京市PM2.5质量浓度及AQI 日平均变化呈几型变化趋势,根据污染物浓度变化可分为三个阶段: 自3 月29 日开始PM2.5、PM10浓度逐渐升高,到4 月1 日及4 月2 日处于连续重污染状态,4 月3 日之后空气质量迅速好转,由重污染程度转为优良状态。此次重污染过程中,AQI 指数达到273,PM2.5和PM10的日平均质量浓度分别达到223µg·m−3和243µg·m−3,PM2.5和PM10日平均质量浓度是国家二级标准限值的3 倍和1.62 倍,气溶胶颗粒物含量严重超标。4 月2 日,PM2.5/PM10高达91.8%,整个重污染过程中PM2.5/PM10变化范围在48.2%～91.8%之间, 而重污染消散后, PM2.5/PM10变化范围在20%～46%之间,表明此次重污染过程主要是由细颗粒物污染引起的。污染越重,细颗粒物质量浓度占比越高,这可能与来源于人为排放的气溶胶粒子的累积有关,如工厂排放、汽车尾气等[11]。

图1 重污染过程中AQI 及颗粒物浓度的变化过程Fig.1 Daily average variation of AQI,PM2.5 and PM10 during heavy pollution

表1 给出了重污染发生期间北京气象要素变化情况,由表1 可知此次重污染发展过程中,北京地区受到持续低风速南风等不利于污染物扩散天气条件等的影响,造成南部细颗粒物的持续输入以及北京地区污染物的积累。4 月2 日之后,在强劲冷空气作用下,颗粒物迅速扩散,空气质量迅速好转,同时4 月4 日的降水活动也通过湿沉降作用进一步使污染物沉降并清除。

2.2 基于HYSPLIT 模式的后向轨迹分析

为进一步研究本次污染过程的传输路径,采用HYSPLIT 模式对此次重污染过程污染物的输送过程进行研究。后向轨迹模拟终点为AERONET 北京站(39.977◦N,116.381◦E)。HYSPLIT-4 是由美国NOAA 和澳大利亚气象局联合研发的一种欧拉和拉格朗日混合型的计算模式,包含多种物理过程,可以针对不同类型排放源进行较完整的输送扩散和沉降过程模拟,并能够处理多种气象输入场,被广泛应用于大气污染物输送研究[12]。

表1 2018 年3 月29 日-4 月10 日观测时段气象要素变化情况Table 1 Variation of meteorological elements from March 29 to April 10,2018

图2 2018 年4 月2 日(a)和5 日(b)北京72 小时后向气流轨迹Fig.2 72 h back trajectories on April 2(a)and April 5(b),2018 of Beijing

图2 为2018 年4 月2 日前后72 h 的输送轨迹。从图2(a)500 m 和1000 m 气流轨迹可以看出,污染物在南风作用下,从河北、河南地区出发,逐步向北京聚集,同时从1500 m 气流轨迹可以看出,来自于内蒙古、陕西等干旱半干旱地区的沙尘颗粒物的远距离输送也是造成此次污染的一个来源,但是由于传输过程中风速较低,因此远距离传输仅能够将部分细颗粒物输送至北京地区。整体而言,此次污染过程主要来源于河北地区。河北地区是我国重要重工业基地和农业基地,本次污染期间,在稳定大气条件下,持续低速偏南风将河北地区污染物向北京输送,导致北京地区污染物水平急剧增加,4 月2 日达到顶峰,PM2.5浓度最高达到223µg·m−3,PM10浓度高达243µg·m−3;由图2(b)可以看出，从4 月2 日开始,来自北方较大风力的洁净高压冷气旋将污染物迅速吹散,从而造成北京地区污染物浓度迅速降低,同时4 月4 日北京地区发生降水事件,也通过湿沉降方式降低污染物浓度,对大气起到清洁作用。

2.3 重污染过程期间北京地区光学特性

重污染期间颗粒物浓度很大,使得大气消光增强,能见度降低,从而对气候变化及辐射强迫带来重大影响。采用AERONET 北京站观测数据对此次重污染过程中气溶胶光学特性变化进行分析研究。

图3 给出了重污染发生期间AERONET 北京站的500 nm 波段大气总AOD 及粗细模态AOD 以及440～870 nm 波段的AE。由图可知,污染发生时,总AOD 由0.66 急剧升高到1.7,细模态AOD 由0.33 急剧升高到1.3,而粗模态AOD 基本维持在0.3 左右,说明粗粒子在重污染过程期间并没有明显变化,总光学厚度的变化主要由细粒子的累积所贡献;同时AE 大多保持在1 以上,也表明重污染期间大气气溶胶以细粒子为主。值得注意的是在4 月2 日,细模态气溶胶AOD 虽然很大,但是AE 仅为0.8。结合当天气象条件可知,这可能是由于这一天为多云天气,且相对湿度较高,气溶胶粒子吸湿增长以及部分云滴粒子没有剔除导致粗粒子占比增加。由图4 可知,重污染发生期间,FMF 由发展期的0.5 左右急剧升高到0.9 以上,表明重污染期间有大量细粒子输入,细粒子对光学厚度贡献占据主要地位。4 月2 日之后,由于北方较强的清洁冷空气注入,灰霾迅速消散,总光学厚度迅速减小至0.2 以下,粗细模态AOD 均降至0.1 左右,FMF 也迅速恢复到0.5左右,粗细粒子对光学厚度贡献基本相当。

图3 北京重污染过程中AOD500 及AE440～870Fig.3 AOD500 and AE440～870 during heavy pollution over Beijing

图4 重污染过程中PM2.5/PM10 和细粒子比的变化Fig.4 Variation of PM2.5/PM10 and FMF during heavy pollution

图4 给出了重污染期间北京地区PM2.5/PM10与AERONET 北京站太阳光度计反演的FMF 的变化趋势。由图可知,本次重污染过程中,地面观测站的PM2.5/PM10数据与太阳光度计的细粒子比变化趋势基本吻合,且均占主要地位,表明此次重污染过程是由大量细粒子颗粒物的输入造成的。由于太阳光度计测得的是整层大气的细粒子比,而地面观测站测得的是近地面的PM2.5/PM10,随着高度的增加,粗粒子减小速度远大于细粒子减小速度,因此太阳光度计测量结果整体要高于地面观测站测量结果,测量结果也表明太阳光度计数据在重污染过程中的可适用性。4 月4 日之后,由于降水及来自北方冷空气输入,使大气颗粒物浓度迅速降低,空气质量转为优良,细粒子比及PM2.5/PM10均降到正常水平。4 月6-8 日FMF 变化与PM2.5/PM10变化有较大差异,Yu 等[3]研究了2001-2015 年北京地区气溶胶光学特性变化,认为由于大气边界层高度的变化,引起地面观测数据与太阳光度计测量结果存在较大差异。

SSA 是反映气溶胶粒子总消光中散射所占比例的一个重要光学参数,是评估气溶胶气候效应的关键变量之一。由图5 可知,SSA 随波长的增大呈增加趋势,波长越长,SSA 值越大。随着污染加重,SSA 增大,说明在此次重污染过程中气溶胶粒子的散射性逐渐增强,4 月2 日达到顶峰, 其中440 nm 波段的SSA440为0.95,4 月2 日之后,SSA440迅速降低至0.91。

图6 为440 nm 波段SSA440与采用线性插值方法获得的此次重污染期间550 nm 波段FMF550的小时平均散点图。由图可知在此过程中绝大多数FMF550均大于0.6,表示此次污染过程以细粒子气溶胶为主,同时SSA440基本位于0.9～0.95 之间,由Lee 等[10]的气溶胶颗粒物分类方法可知,此次污染过程以弱吸收性细粒子模态为主。

图5 灰霾过程中SSA 时序变化图Fig.5 Variation of SSA during heavy pollution

图6 重污染过程中SSA440 与FMF550 散点图Fig.6 Comparison of SSA440 and FMF550 during heavy pollution

3 结 论

基于2018 年3 月29日-4 月10 日之间一次完整的重污染过程,采用地面观测数据分析了PM2.5和PM10的变化特征,采用AERONET 北京站CE-318 太阳光度计观测数据分析了该过程大气气溶胶光学厚度AOD、细粒子占比FMF 和单次散射反照率SSA 特性,结合HYSPLIT 后向轨迹模式对此次污染过程的来源进行的分析,得到如下结论:

1)此次重污染过程以PM2.5为首要污染物,污染期间PM2.5日平均质量浓度峰值高达223µg·m−3,PM10浓度高达243µg·m−3,PM2.5/PM10最高达到0.92。

2)此次重污染过程中以弱吸收性细模态气溶胶为主,AOD、AE、FMF、SSA 等均高于污染结束后的清洁时段。

3)气象因素对本次重污染过程的形成、发展和消散具有很大影响。静稳天气条件和区域传输是导致此次重污染过程的重要因素,后向轨迹分析结果表明来源于河北等地的污染物输送对本次重污染过程有重要影响。

4)AERONET 反演结果与地面空气监测站数据吻合良好,表明太阳光度计在重污染过程气溶胶光学特性研究中发挥了重要作用。