金属铋靶件制备研究

杨红伟，向学琴，胡连生，马俊平，刘 路

(中国原子能科学研究院 同位素研究所，北京 102413)

210Po主要发射5.3 MeV的α粒子，γ辐射分支比很小，半衰期为138 d，衰变到稳定的206Pb。210Po常用于制备高比活度α源、高强度210Po-Be中子源和高功率热源，它可以通过将中子辐照209Bi生成210Bi经过β衰变后获得，其制备方法主要包括湿法、高温化学萃取及高温蒸馏等[1]。

制备210Po常用的辐照靶件有金属铋靶件和Bi2O3靶件两种。靶件的制靶质量关系到提高放射性核素产额、减少放射性核素杂质和确保辐照安全等的重要问题。在相同的辐照条件下，金属铋靶可获得更多的210Po产额及更少的放射性核素杂质，金属铋靶件入堆辐照安全的关键条件是在辐照过程中始终保证靶件的完整性。本文以金属铋为靶材料进行靶件制备研究，经过靶件设计、传热计算及靶件密封性检查，制备靶件并分析靶件的安全性，为后续中国先进研究堆(CARR)辐照金属铋制备210Po提供支持。

1 金属铋靶件设计

1.1 靶件组成

靶件组成为铝筒，内装4个金属铋棒，金属铋棒用铝箔包裹，铝筒一端焊接密封。靶件示意图示于图1，主要参数列于表1。靶材选用高纯铋(99.999%)，主要杂质元素含量列于表2；靶筒选用6061铝合金，主要杂质元素含量列于表3。

图1 靶件示意图

表1 两种靶件主要参数

表2 金属铋主要杂质元素含量

表3 6061铝合金主要杂质元素含量

1.2 210Po产额计算

核反应如下：

(1)

2 核发热计算

2.1 中子注量率

辐照孔道选取CARR堆内热中子注量率偏高的水冷孔道进行靶件辐照的计算，根据孔道中子注量率的分布，取CARR堆芯活性区下-30 cm处为靶件底端的位置，靶件的物理计算结果，利用MCNP程序计算靶件的中子注量率。靶件在辐照孔道内的位置分布示意图示于图2。

图2 靶件辐照位置图

2.2 核发热

根据中子注量率计算结果计算核发热，反应堆功率按照满功率60 MW计算，利用MCNP程序计算靶件的中子碰撞热、γ光子热和β衰变热等。分别计算金属铋及铝靶筒在反应堆中的最大发热量。

3 传热计算

靶件核发热产生的热量通过金属铋棒、氦气间隙和铝靶筒传入反应堆水冷孔道中，铋棒与铝靶筒内热传递为导热过程，铝靶筒与水冷孔道的热传递为对流换热过程[2-4]。

3.1 金属铋棒导热

核发热为一种内热源，设定金属铋棒为均匀体积热源，忽略轴向导热，其稳态柱坐标形式的传热关系式为：

(2)

式(2)中，r为径向坐标，m；λ为导热系数，W/m·K；t为温度，℃；q为功率密度，W/m3。

金属铋棒中心与表面温差为：

(3)

式(3)中，rBi为铋棒半径，m；λBi为铋导热系数，W/m·K。

3.2 氦气间隙导热

3.2.1导热模型 金属铋棒处于铝靶筒中心，将氦气间隙看成无内热源的均匀圆筒，忽略氦气对流换热的影响，根据表面温度恒定的圆筒模型，推导出温差为：

(4)

式(4)中，Q为铋棒发热功率，W；L为铋棒长度，m；T1、T2为氦气间隙内外的温度，℃；r1、r2为氦气间隙内外的半径，m；λHe为氦气导热系数，W/m·K。

3.2.2气隙接触导热模型 由于氦气的热导率很低，即便氦气间隙很薄，氦气隙内仍会产生相当大的温降。为保证金属铋棒在反应堆辐照过程中的几何形态，需将铋棒用铝箔包裹后放入铝靶筒内，铝箔与铝靶筒在许多点上形成接触，此时气隙导热方式为气隙接触导热。通过气隙的温降为：

(5)

式(5)中，Q为铋棒发热功率，W；L为铋棒长度，m；αg为气隙换热系数，典型值范围为8 000～11 000，W/m2·K。

3.3 铝靶筒导热

铋棒核发热远大于铝靶筒的核发热，将铝靶筒的核发热累计到铋棒的核发热上，按照无内热源的圆筒推导出铝靶筒的温差为:

(6)

式(6)中，QBi、QAl为铋棒、铝靶筒发热功率，W；L为铝靶筒长度，m；Tin，Ts为铝靶筒内外的温度，℃；rin，rs为铝靶筒内外的半径，m；λAl为铝导热系数，W/m·K。

3.4 铝靶筒外壁对流换热

铝靶筒外壁与冷却水的换热方式主要是对流换热，对流换热的热量为：

Q=aA(Ts-Tl)

(7)

式(7)中，Q为热量，W；a为对流换热系数，W/m2·K；Ts、Tl为铝靶筒外壁、冷却水的温度，℃。

4 靶件密封性检查

铋棒用铝箔包裹后塞入铝靶筒中，靶筒内冲入氦气，用氩弧焊焊封，焊后的靶件用氦质谱检漏仪检漏，检查靶件密封性。

5 结果与讨论

5.1 210Po产额

热中子注量率最大为5.21×1014n/cm2·s条件下辐照30 d后，以210Po放射性活度-冷却时间作图，结果示于图3。

图3 210Po放射性活度随冷却时间曲线图

从图3可知，热中子注量率最大为5.21×1014n/cm2·s条件下辐照30 d后，由于210Bi半衰期为5.013 d，需要将其充分衰变为210Po，冷却时间以15～20 d为宜，a靶件210Po理论产额为115 Ci，b靶件210Po理论产额为169 Ci。

5.2 核发热

利用MCNP程序计算中子注量率，结果见表4。核发热计算结果见表5。

由表4、表5结果可见，靶件a与靶件b处于反应堆辐照孔道同一水平位置，二者中子注量率分布基本一致。由于靶件b核反应生成的同位素比靶件a生成的同位素多，相对由生成的同位素衰变引起的核发热多，靶件b总发热量大于靶件a总发热量。

表4 靶件堆照部位中子注量率

表5 靶件核发热

5.3 传热

5.3.1输入参数 金属铋导热系数：λBi=7.97 W/(m·℃)，6061铝导热系数：λAl=160 W/(m·℃)，氦气导热系数：λHe=0.15 W/(m·℃)，氦气接触导热换热系数：αHe=8 000 W/m2·K，水冷孔道内径：D=70 mm，入口温度：50 ℃，流速：1.0 m/s。

5.3.2计算结果 氦气间隙传热分别为间隙导热和接触导热时靶件各部分温度列于表6。铝具有良好的导热性能，容易将辐照产生的热量传递到水冷孔道中，铝靶筒外壁温度低于100 ℃，靶筒的几何形状保持完好。

表6 靶件温度分布

铋棒与铝靶筒间的间隙为1 mm，铋棒核发热产生的热量有两种模式通过氦气传递到铝靶筒，分别为氦气间隙导热和氦气接触导热。氦气间隙导热时，由于氦气导热系数小，会产生超过600 ℃以上的氦气间隙温差，铋棒温度大于734 ℃，造成铋棒熔化。氦气接触导热时，铋棒用铝箔包裹，铝箔与铝靶筒接触，铋棒通过铝箔将热量传递到铝靶筒，铋棒与铝靶筒之间产生13 ℃的接触间隙温差，铋棒中心温度低于铋的熔点。因此，针对熔点低的靶材料，要采用接触导热的模式制备靶件。

5.4 密封性检查

经传热计算，用铝箔包裹铋棒后靶件a的中心温度比靶件b的中心温度低28.3 ℃，靶件a更安全。按照靶件a设计的尺寸焊接3个靶件，焊接后的靶件用氦质谱检漏仪进行检漏，靶件的气密性检查结果见表7。

表7 泄漏率

焊后靶件氦气泄漏率低于3.2×10-9Pa·m3/s，密封良好。

6 结论

在热中子注量率最大为5.21×1014n/cm2·s条件下辐照30 d，冷却15～20 d，a靶件210Po理论产额约为115 Ci，b靶件210Po理论产额约为169 Ci。铋棒用铝箔包裹，在CARR堆水冷孔道中辐照靶件，铋棒中心温度最高为191.8 ℃，低于铋的熔点，铋棒不会在反应堆熔化变形。