Al2O3:C光致荧光剂量计初步研究

夏 文，罗 瑞，叶宏生，陈克胜，林 敏，徐利军，陈义珍，张卫东

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

光致荧光剂量计(OSLD)自上世纪90年代由美国Landauer公司商用推出后，因具有刻度简单、信号稳定、耐受环境影响等特点，已广泛应用于个人、环境、医疗、应急以及空间辐射剂量监测等多个领域[1]。如在美国医疗机构的职业辐射监测中该剂量计的使用率已超过了80%，欧洲航天局[2]与美国宇航局[3]均采用OSLD进行空间辐射的测量，并且共同合作将其作为一种标准剂量计在国际空间站辐射剂量测定的标准方法中用于低LET射线的测量[4]。

掺碳三氧化二铝(Al2O3:C)是唯一实现商用的光致荧光材料[5]，经过二十余年的发展，目前商用光致荧光剂量计仍处于Landauer公司垄断阶段。国内通过近年来对Al2O3:C光致荧光材料的研究，取得了一定的成果，如采用导模法(EFG)生长了α-Al2O3:C晶体，通过对晶体材料(切割成5 mm×5 mm×1 mm薄片)辐射性能研究认为其在5×10-6～10 Gy范围内呈现良好的线性关系[6]，并认为掺碳量为5×10-3的晶体为最佳选择[7]。由于采用切割晶体材料进行剂量计制备加工难度大、成本高，国内多采用该方式少量制备剂量片用于开展相关研究，尚未建立剂量计批量制备方法，本工作采用国产Al2O3:C晶体，尝试通过液体成膜方式制备光致荧光剂量片，并对其剂量学性能进行初步研究，验证该制备工艺的可行性。

1 实验部分

1.1 Al2O3:C剂量片制备

采用国产掺碳量为5 000 ppm的Al2O3:C晶体，经粉碎、研磨、筛分后，选取40～60 μm粒径颗粒，采用20%～40%质量比的聚酯树脂制备成混合溶液，同时加入光引发剂，经涂膜、固化后制备成0.2 mm厚剂量片薄膜，再将剂量片剪切成一定尺寸装配于辐照模体中形成剂量计，其中7.2 mm×7.2 mm剂量片用于不同射线(β、γ、n)剂量响应系数测量，直径7.2 mm的剂量片用于本底、测量重复性、照后稳定性等性能测试。

1.2 辐照装置

剂量计的辐照在国防科技工业电离辐射一级计量站β吸收剂量标准装置、γ射线空气比释动能标准装置、中子源强度标准装置参考辐射场中完成。

将自制剂量片装配于辐照模体中，使其满足电子平衡条件，固定于参考辐射场轨道小车上，由激光准直定位，参考点与源之间的距离可由轨道小车控制系统自动控制、测量，参考点剂量率量值可溯源至国家基准。

1.3 测量设备

蓝道尔公司InLight型光致荧光读出仪，可多次读取同一剂量计(激发区域小)，用于开展测量重复性、照后稳定性等性能研究。

丹麦RISO国家实验室TL/OSL-DA-20读出仪，可读取并记录光致发光整个过程中不同时间的发光计数，用于开展不同射线剂量响应等性能研究。

中国原子能科学研究院光致荧光(OSL)退火装置，用于剂量片退火。

2 结果与讨论

2.1 本底

剂量计使用前应进行退火，以消除Al2O3:C材料中的本底信号，可选用450～480 nm蓝光进行退火，退火时间为30～60 min。表1为退火后本底信号，本底均值小于(0.03±0.01) mGy。

2.2 剂量响应范围

对一组8片剂量计分别施以0.02 mGy、0.05 mGy、0.3 mGy、1 mGy、10 mGy、100 mGy、1 Gy、10 Gy的γ射线辐照，响应值扣除本底后进行线性拟合，结果如图1所示，剂量计在0.02 mGy～10 Gy范围内剂量响应线性良好，线性相关系数R2=0.999 6。

表1 剂量计本底

2.3 不同射线剂量响应差异

将3组剂量计分别在β、γ、n参考辐射场中施以不同剂量辐照，结果列于表2。辐照后以波长(470±30) nm光源激发，每0.2 s进行一次释光读数，累计读取100 s，记录剂量计释光衰减曲线，取衰减曲线前5个点的平均值作为该剂量计的荧光计数，释光完成后50个点的平均值作为本底计数，得到剂量计的净计数(0.2 s)，与辐照剂量建立响应关系。剂量计典型释光衰减曲线如图2所示。

图1 剂量响应线性

表2 β、γ、n辐照实验

图2 典型OSL衰减曲线

经测量，剂量计对不同射线剂量响应净计数见表3，对于β射线响应系数为k1=N/D=3 426.4/mGy，响应线性相关系数R2=0.999 4，响应曲线如图3所示；对γ射线响应系数为k2=N/D=3 819.7/mGy，响应线性相关系数R2=0.998 6，响应曲线如图4所示；β、γ响应系数差异约10%，对中子响应系数约为β、γ射线响应系数的4%～7%，与文献值[8]小于1%存在一定差异，可能是采用的Am-Be中子源参考辐射场中含有γ射线成分或剂量计底衬材料选择等原因导致，需采用加速器中子源等开展进一步实验研究。

对于特殊环境下个人/环境剂量监测与校准，可将光致荧光剂量计对γ射线的辐照响应归一至β射线，并通过便携式β射线辐照装置对光致荧光剂量计及测量设备进行现场校准，以解决其溯源难题。

表3 β、γ、n辐照剂量响应

图3 β射线响应曲线

图4 γ射线响应曲线

2.4 测量衰减及测量重复性

对制备的7组剂量计分别进行连续7次重复测量，观察其经测量后信号衰减情况，测量结果示于图5，呈波动状态，以后三次测量均值与前三次测量均值进行变化量计算，结果列于表4，变化量处于-1.0%～0.8%之间，无明显衰减趋势。因此，忽略测量衰减，以7次测量结果的相对标准偏差作为仪器的测量重复性，仪器测量重复性优于5%。

图5 重复测量信号衰减

2.5 剂量计均匀性

剂量计为批量制备，为表征测量结果一致性，取4组各10片剂量计依次进行相同剂量(1 mGy)的γ射线辐照，以各组剂量计测量值的相对标准偏差表示该组剂量计的均匀性，结果列于表5，其中剂量计响应值为多次测量结果平均值，以消除仪器测量重复性带来的影响。4组剂量计均匀性小于2%。

2.6 照后稳定性

对辐照后的一组剂量计，每隔一定时间进行一次响应信号的读取，观察其响应变化情况，结果如图6所示。剂量计在辐照后的63 d剂量响应衰减好于5%，衰减速率为每月2.5%，因此可作为存档剂量计在一定周期内用于剂量复测。

2.7 环境条件影响

本工作在实验中对环境条件(温度、相对湿度)进行了跟踪记录，选取其中不同时期进行的10 mGy辐照的剂量计的剂量响应进行比较，结果列于表6。不同条件下所得响应值取相对标准偏差结果为3.6%，与仪器测量重复性相当，因此认为剂量计在23～37 ℃、42%～73%环境条件下，温、湿度影响不明显。

表4 剂量计测量重复性

表6 环境条件影响

图6 剂量计照后稳定性

3 结论

本工作对自制光致荧光剂量计进行了初步性能研究：剂量计退火后本底为0.03 mGy，均匀性优于2%，在0.02 mGy～10 Gy测量范围内线性良好，线性相关系数R2=0.999 6，对β、γ射线响应线性良好，响应系数差异约10%，对中子响应系数约为β、γ射线的4%～7%，需开展进一步研究减小中子响应，以满足中子、γ混合场中γ射线测量，剂量计响应信号无明显测量衰减，照后两个月响应变化为5%，可用于一定周期内剂量存档、复测。上述结果表明，本工作采用液体成膜方式制备的Al2O3:C光致荧光剂量片性能良好，所采用的配方及工艺流程可行。