江南大学甲烷无氧芳构化活性中心研究获进展

近日，江南大学研究团队在揭示甲烷无氧催化转化制芳烃的新活性中心研究中取得进展。

甲烷(CH4)是一种重要的低碳(高H/C比)资源，是天然气、煤层气、页岩气和可燃冰中的主要成分。CH4具有强温室效应，因此将其高效催化转化为高附价值的化学品和环境友好的绿色氢源具有重要的现实意义。CH4无氧脱氢芳构化生成芳烃和氢气是原子经济反应，是实现上述过程的有效途径。CH4作为一种高度稳定、最简单的烃分子，在高温下实现其分子中C—H键的可控活化转化仍极具挑战。

一直以来，CH4无氧芳构化反应主要围绕着钼基分子筛催化剂开展研究，其它过渡金属如铁等作为活性组分具有较低的活性和芳烃选择性。研究团队基于对CH4分子中C—H键可控活化机制研究，通过调控Fe物种在HZSM-5分子筛中的存在形式，实现了CH4分子的可控活化，且高效转化生成芳烃。

实验和表征结果表明：Fe-oxo活性物种(含氧铁物种)对实现C—H键的可控活化起关键作用。金属铁或碳化铁物种能使CH4分子深度脱氢，生成积炭，减少目标产物芳烃的生成。该研究使用含硫的二价铁前驱体(FeSO4)经离子交换形成活性中心，残存的硫并没有因其提升C—H键活化而影响目标产物芳烃的生成。