渝东南地区五峰组-龙马溪组页岩笔石沉积特征及其对优质页岩气储层的指示意义

赵迪斐，郭英海，Geoff Wang，白万备，6，曾春林，焦伟伟，刘静

(1.中国矿业大学 资源与地球科学学院，江苏 徐州 221116；2.煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221008；3.重庆地质矿产研究院自然资源部页岩气资源勘查重点实验室，重庆 401120；4.重庆地质矿产研究院页岩气勘探开发国家地方联合工程研究中心，重庆 401120；5.昆士兰大学化学工程学院,澳大利亚 布里斯班 4072；6.河南理工大学 资源环境学院，河南 焦作 454000)

0 引 言

自北美页岩气革命以来，我国页岩气开采技术发展迅速，目前已经成为世界上第三大页岩气产能国[1-2]。页岩气储层属于典型的细粒沉积物，具有自生自储、低孔低渗的典型特征[3-5]。目前，对页岩气地质理论的研究，已经在储层表征、储集空间认知、含气性、储层物性、页岩气赋存状态、成藏机理、资源评价预测等方面取得了较大进展[6-10]。页岩气地质理论研究表明，页岩气储层具有显著的特殊性，优质页岩储层的发育受益于纳米孔隙特性、力学脆性(可压裂性)等多因素综合制约，而这些因素又进一步受到物质组分类型、含量、比例、分异特征、接触关系的影响[11-15]。四川盆地五峰组-龙马溪组页岩层系是我国页岩气商业开发的主要目标层系，储层具有显著的非均质性特征[16-17]，这套地层中特殊沉积构造的发育使研究者对储层含气性及储集空间发育的影响取得新的认识，如富笔石水平层理，其控制影响下的物质分异与微观结构是该套层系中高含气性优质储层的发育基础之一[18]。

笔石作为页岩储层的基本物质成分之一[19]，不仅对储层的有机质含量、微观结构、孔隙性具有显著影响[20]，而且还可为黑色页岩沉积的对比研究提供笔石带框架约束，实现地层的精细对比与划分，以及为沉积环境与沉积条件的分析提供参考依据，为优质页岩储层的发育机理研究提供科学证据[21-22]。本文以渝东南地区YC-4井、QQ-1井、YC-6井、YC-8井及邻近地区的观音桥剖面等为例，展开五峰组-龙马溪组页岩储层笔石沉积特征、笔石带序列研究，并对比储层特征，讨论笔石沉积及笔石带序列对优质储层预测的指示意义。

1 研究区地质概况

研究区位于渝东南地区(图1)，大地构造属于扬子准地台上扬子台坳内的渝东南凹陷褶束，在地质历史过程中，研究区先后经历晋宁运动、澄江运动、加里东运动、华力西运动、印支运动、燕山运动、喜山运动等构造运动，最终形成研究区内现今的北北东向山脉与小型山间盆地相间地貌[23]。研究区内构造带发育大量线状褶皱，褶皱走向总体呈NNE向，具有平行褶皱的特征；分带性显著，由七曜山断层、郁山断层、马喇湖断层等将渝东南地区划分为3个褶皱构造带，分别具有隔挡式、过渡式、隔槽式构造带特征。

图1 研究区范围及钻孔位置Fig.1 Scope of study area and location of wells

研究区内，YC-4井位于武隆，构造上位于七曜山穹褶束青杠向斜北西翼；QQ-1井位于黔江地区，构造上位于桑拓坪向斜北东轴部；YC-6井位于秀山穹褶束内车田向斜南翼倾覆端，东侧发育酉酬背斜和百福司断层，西侧发育鸡公岭背斜；YC-8井位于秀山凸起褶皱带内的铜西向斜西翼。各钻孔均揭露志留系下统小河坝组(S1xh)、新滩组(S1x)、龙马溪组(S1l)，奥陶系上统五峰组(O3w)、临湘组(O3l)及部分中统宝塔组(O2b)，未穿地层，均含完整的五峰组-龙马溪组页岩层。

钻孔揭露地层特征显示，研究区内五峰组(O3w)上覆于临湘组灰色瘤状灰岩，二者呈整合接触，岩性主要为黑色硅质-碳质页岩。五峰组顶部为观音桥段，其上与龙马溪组(S1l)底部呈整合接触；龙马溪组以黑色-灰黑色页岩为主，中上部粉砂质泥页岩、泥质粉砂岩等增多，顶部与新滩组(S1x)呈整合接触。

2 笔石沉积与堆积特征

笔石化石残体的保存状态一般可分为立体矿化、碳质硬体薄膜与黄铁矿化等[19]。因笔石缺乏硬质的生物骨架结构，四川盆地五峰组-龙马溪组页岩储层中的笔石一般以碳质硬体薄膜状态保存，沉积后笔石软体组织降解，残体在上覆压力的作用下保存为碳质硬膜，轮廓及主要结构特征得以保留(图2)。在钻孔岩心中，笔石主要赋存于水平层理等沉积构造的断面上，延展面与层理面一致[18]，尤其是在五峰组-龙马溪组下部的页岩储层中，部分笔石化石可见内部发育黄铁矿。五峰组观音桥段岩性主要为泥质灰岩-钙质泥页岩，断面笔石化石分散式分布(图2(a)，(b))，发育有赫南特贝等化石(图2(c))。

笔石纲含6目，页岩中保存丰富的是营漂浮生活且分布广泛的正笔石、网格笔石(属树形笔石目)等，笔石残体的沉积与堆积特征可以在一定程度上反映其沉积方式与水动力条件，在相对较粗粒度的沉积物中笔石保存量少，其保存丰度与粒度具有相关性，直接受到水动力条件(静度)的控制[24]。五峰组页岩样品断面的笔石沉积特征显示，笔石主要以分散状无序沉积于水平层理面，但大部分断面丰度并不大(图2(a)，(b))，而龙马溪组底部页岩储层笔石则丰度显著更高，以无序叠加状态密集赋存(图2(d))。五峰组页岩笔石动物群以叉笔石-双笔石动物群过渡至晚期对笔石动物群，龙马溪组沉积期则过渡为单笔石动物群。五峰组-龙马溪组底部的页岩断面沉积笔石基本不具有定向性，说明笔石残体的沉积方式为悬浮沉积，而龙马溪组中下部页岩断面笔石丰度有所下降，部分层面开始出现显著的定向性特征(图2(e))，说明此沉积时期水体深度相对变浅，水体底部水动力条件相对增强。至龙马溪组中上部，笔石丰度显著降低，种属发生变化(图2(f))。

沉积环境本身的动力条件与陆源碎屑的输入是影响海相古生物化石堆积保存的主要因素[21]，也在储层成岩作用过程中受到热演化及矿物转化作用的影响，发生残余有机质的热生烃或黄铁矿化[25]。页岩样品断面笔石的光片及能谱分析显示，笔石残体基本为有机质，残体内常分布有自形晶状黄铁矿(图2(g)～(i))，但这些黄铁矿并不属于笔石的黄铁矿化保存状态，而是由于笔石的保存位置属于页岩储层力学结构中的微观力学薄弱面，容易开裂形成层间缝，并发育黄铁矿等成岩矿物[25]。

(a)～(f)：手标本观测照片；(g)：高分辨率显微镜光片观测(bar=500 μm)；(h)～(i)：笔石残体形貌、有机质及黄铁矿扫描电镜观测((h)：bar=300 μm；(i)：bar=50 μm)

图2 渝东南地区五峰组-龙马溪组笔石的沉积与堆积特征

Fig.2 Sedimentary and accumulation characteristics of graptolites in the Wufeng-Longmaxi formation in 木southeast Chongqing area

3 渝东南地区五峰组-龙马溪组笔石带序列

通过对各钻孔新鲜断面进行笔石观察，根据陈旭等[25]依据地层学基本原理所建立的扬子地区五峰组-龙马溪组笔石带序列及定界笔石类型，对研究区各钻孔的五峰组-龙马溪组页岩储层进行了笔石带序列划分(图3)。

YC-4井五峰组页岩储层受构造挤压严重，层面间笔石被挤压、滑动破坏而少见笔石化石，未能进行笔石带划分。在龙马溪组内，YC-4井共识别出6个笔石带，分别为LM1-LM2，LM3-LM4，LM5，LM7，LM8，LM9笔石带，LM3-LM4笔石带深度范围内见LM3，LM4代表性笔石化石分布，但LM3代表性笔石Parakidograptusacuminatus首次出现的位置高于LM4代表性笔石Cystograptusvesiculosus首次出现的位置，故判断为LM3-LM4笔石带，应是由于钻孔断面面积相对较小，首次出现位置未能在岩心中记录所致。QQ-1井五峰组内识别出3个笔石带序列，分别为WF1-WF2，WF3，WF4笔石带。龙马溪组底部分辨出LM1，LM2，LM3笔石带序列，同样由于LM4笔石带Cystograptusvesiculosus首次出现位置晚于LM5笔石带Coronograptuscyphus首次出现位置，LM4-LM5划为一个笔石带，其上分辨出LM6，LM7，LM8，LM9笔石带序列。YC-6井岩心中龙马溪组发育大量粉砂质泥岩或泥质粉砂岩，水平层理发育相对较差，导致笔石保存较差。五峰组内划分出WF1，WF2-WF3，WF4笔石带序列，龙马溪组内分辨出LM1—LM3，LM4—LM6，LM7，LM9笔石带序列，未见LM8的代表性笔石Stimulagraptussedgwickii。

YC-8井页岩储层岩心中笔石保存条件过差，该井龙马溪组页岩岩心以粉砂质泥岩、粉砂岩为主，岩心致密，粉砂质较多的层段，其断面均不见笔石化石。五峰组页岩储层较为破碎，层间滑动面发育，破坏了层面的笔石结构，仅在龙马溪组中下部分辨出一处LM4笔石带化石。YC-8井龙马溪组笔石保存条件变差，主要是由于其沉积期所处位置靠近沉积区边缘，沉积物粒度相对较粗，砂质含量显著增加，沉积速度相对更快，而相对静水是笔石化石保存的有利条件。

目前，四川盆地的页岩气开发主要集中在涪陵、川南等地区，而渝东南地区是目前进行进一步地质勘探工作的重点区域。建立渝东南地区的笔石带格架，有利于在笔石带所提供的时间框架下展开储层精细对比与评价预测研究，可为渝东南地区的页岩气勘探与资源评价提供科学依据。

图3 渝东南地区笔石带序列划分

Fig.3 Sequence division of graptolite belt in southeast Chongqing area

4 笔石沉积对优质储层预测的指示意义

4.1 笔石化石保存条件对沉积环境的反映

沉积环境与沉积条件、陆源碎屑输入、水体氧化还原条件等因素[26]，综合影响古生物化石的保存状态。陆源碎屑的大量输入会导致笔石沉积环境被破坏，YC-8井中较差的笔石保存条件，就是由于陆源碎屑的大量输入所致。五峰组-龙马溪组在沉积期的化石保存状态发生了转变[19]。五峰组中可观测的宏观化石类型主要包括五峰组页岩中的硅质化石(如放射虫等)、页岩断面富集的笔石化石，以及观音桥段的矿化立体化石，如赫南特贝化石等。五峰组-龙马溪组沉积环境的转变影响了沉积期笔石化石的演化与保存，故笔石也可以在一定程度上反映沉积条件，进而作为优质储层发育的依据[27]。

综合分析显示(图4)，五峰组页岩沉积期沉积水体环境较为闭塞，与外界大洋的沟通被周缘隆起所限制[28]，水体静度较高，有利于笔石体的堆叠沉积。故在五峰组页岩内，保存了相对较好的笔石沉积物，层面笔石以杂乱堆叠、散乱分布状为主。五峰组观音桥段沉积环境有所变化，沉积期水体进一步变浅，沉积了观音桥段深水硅质页岩相和钙质硅质页岩相[29]，赫南特贝等化石因其本身具有一定的硬度，沉积后以相对立体状保存于地层中。

至龙马溪组底部，沉积环境发生重大转变，全球沉积环境由冰期转向间冰期，海平面快速上升，沉积区与外界大洋的沟通程度增强[30]，但水体深度快速增加，在沉积水体内形成了相对较深的悬浮沉降区，有利于笔石化石的沉积堆叠；同时，由于水深加深，水体底部具有缺氧、还原的保存环境，有利于笔石化石的富集保存，此沉积期内沉积的LM1—LM4笔石带序列，具有密集堆集、丰度高、结构保存好的特点。同时，由于陆源碎屑输入影响较小，也使水体中缺乏铁质来源，笔石因此以压扁的薄膜状保存，而非以黄铁矿化状态保存[31]；加之此沉积时期水体底部以菌藻类等为来源的分散有机质含量较高，也造成分解笔石体有机质的还原菌比例相对变少，故笔石体的丰度与保存完好程度，也可以作为反映有利于有机质保存的沉积环境的间接指标[18]。龙马溪组底部有利的笔石保存条件模式如图5所示。

图4 五峰组-龙马溪组页岩笔石带与沉积环境的关系

Fig.4 Relation between graphite zone and sedimentary environment in the Wufeng-Longmaxi formation shales

龙马溪组沉积期内，沉积水体总体具有变浅趋势，由鲁丹阶至埃朗阶，沉积环境由深水陆棚相转化为半深水-浅水陆棚相，陆源输入对水体沉积物的影响显著增强[30]，水体底部环境由缺氧还原向贫氧-含氧过渡[26]，表现为粉砂质含量增多，粉砂质纹层、夹层等沉积构造取代了富笔石泥质-有机质水平层理，层面的笔石保存状态出现了定向性特征，层面笔石丰度下降，同时富笔石断面发育的密度也具有降低趋势。至龙马溪组顶部，在观音桥剖面等观测到灰岩透镜体等，指示水体进一步变浅，水体环境氧化程度进一步升高[32]。在龙马溪组中上部观测到黄铁矿化笔石化石[19]，也说明此沉积时期陆源输入增多，为水体提供了丰富的铁质供给，并在相对还原的水体底部环境中以二价铁离子状态存在，与水体中厌氧菌形成的H2S相作用并矿化为笔石化石。故薄膜状笔石一般可以反映相对较高的有机质含量和较好的有机质保存条件，而黄铁矿化笔石则反映有机质含量相对较低、保存条件相对较差。

4.2 笔石化石的储层意义

笔石化石孔隙是页岩储层有机质微孔隙系统的重要组成部分[20，27，32]。通过氩离子抛光-场发射扫描电镜对笔石化石展开观测研究，图6为笔石化石及其所发育孔隙的观测图像，图像显示，笔石体内部发育有两种孔隙，分别为笔石结构孔隙与热成因孔隙。图6(a)为页岩断面的笔石残留体，有机质富集；图6(b)为笔石体热成因孔隙，该类孔隙与页岩基质中的有机质热成因孔隙具有相同成因以及类似的孔径分布特征；图6(c)中笔石体周缘与黏土矿物等组分接触，也发育有少量笔石有机质周缘孔隙；图6(d)内笔石体内部发育有少量黄铁矿晶体，并在晶体发育位置附近发育孔隙；图6(e)，(f)为笔石结构孔隙与部分热成因孔隙[20]，其分布受到了笔石结构的控制。笔石体有机质内发育有丰富的孔隙，这使具有高丰度笔石沉积的页岩储层可以具有更好的孔隙性，且笔石体沉积位置位于层理面间的力学薄弱面，压裂开采时易于开裂与人造裂缝网络相沟通，有利于其所赋存有机质的渗流释放。

图5 龙马溪组底部页岩储层笔石沉积模式与有利保存因素

Fig.5 Graptolite sedimentary model and favorable preservation factors in bottom of Longmaxi formation shale reservoir

除储集意义外，由于笔石体在层理面间富集，有机质与页岩基质矿物性质差异显著，内部发育较多孔隙时，即使在层理面未开裂的情况下，也可以构成较好的层理面间渗流通道(图7)。YC-4井平行层理样品与垂直层理样品的渗透率测试结果(表1)显示，平行层理方向的测试样品具有显著更高的渗透率，其与垂直层理样品间的差异是数量级的差异。

(a)：页岩断面的笔石残留体(bar=500 μm)；(b)：笔石体内的热成因孔隙(bar=2 μm，据文献[20])；(c)：笔石体周缘与黏土矿物等组分接触部位的孔隙(bar=300μm，据文献[20])；(d)：笔石体内部发育的少量黄铁矿晶体(bar=100μm)；(e)：笔石体内部的结构孔隙与热成因孔隙(bar=20 μm)；(f)：笔石体内部的结构孔隙与热成因孔隙(bar=5 μm)

图6 笔石化石及其所发育的笔石结构孔隙、热成因孔隙

Fig.6 Graptolite fossils and its structural pores and thermogenic pores

据笔石丰度与保存状态，五峰组页岩储层具有一定丰度的笔石，但偶见笔石为矿化立体状，笔石体碳质含量相对较低，对岩石有机碳贡献有限[19]。龙马溪组下部的LM1—LM4笔石带序列内笔石沉积断面丰度高，沉积层面也密集发育，笔石体内残留有机质保存量相对较高，纳米孔发育，对岩石有机碳以及孔隙系统贡献程度较高；至龙马溪组中上部，层面发育密度、层面笔石丰度均显著下降，笔石化石对岩石有机碳以及孔隙系统贡献程度显著下降。

图7 富笔石水平层理页岩结构特征Fig.7 Structure charicteristics of rich graptolite horizontal bedding shale

表1 平行水平层理样品与垂直层理样品的渗 透率测试结果Tab.1 Permeability testing results of parallel and vertical horizontal bedding samples

4.3 笔石沉积对优质储层的指示意义

五峰组-龙马溪组中笔石化石丰富，少见其他类型生物大化石，是典型的滞留还原条件下的静水笔石相。笔石作为沉积时期的重要水生生物类型，其化石保存受到沉积环境与保存条件的共同控制，在探明其与优质储层发育关系的基础上，可以作为指示优质储层的科学依据之一。

以QQ-1井为例，对比笔石带与储层特征可知(图8)，在黔江地区，TOC值较高、石英等脆性矿物含量丰富、孔隙较为发育(孔隙度较高)、含气性较好的储层主要分布于五峰组-龙马溪组底部，对应包括五峰组笔石带及龙马溪组的LM1，LM2，LM3以及LM4-LM5笔石带的下部储层。由于有利的笔石沉积环境与优质页岩储层沉积环境在此层段具有一致性，在层序地层格架内，笔石沉积特征与优质页岩的发育对应关系显著[33]，故依据此规律，可以在研究区内展开优质储层的合理预测。

页岩笔石具有被忽略的页岩气地质意义，对笔石带序列与笔石结构、保存、影响因素的研究表明，其地质意义主要体现在：(1)黑色页岩沉积往往在宏观尺度难以区分，储层对比与精细划分具有难度，而笔石的演化发育在沉积盆地具有一致性，笔石带序列的建立，可以为储层对比与划分提供时间框架。(2)笔石的结构演化是生物对沉积环境变化的响应，研究笔石结构随时间的演化，可以反推生物沉积环境特征[34-36]，为不同层段的发育环境提供间接依据，同时，笔石化石得以保存的有利条件往往也是储层中有机质保存的有利条件，故笔石的保存状态，也是沉积环境是否有利于有机质保存的指标之一[34]；对比不同区域的笔石随时间展布的规律，获取笔石的阶段性渐进展布模式，也可以为沉积环境随时间的转化及其控制因素分析提供依据，有助于明确黑色页岩的时空分布规律[37]。(3)笔石主要赋存于沉积层面，尤其在富笔石水平层理断面极为发育，由含笔石层理面-页岩基质构成的微观结构，有利于页岩气的渗流释放和压裂开发。(4)笔石体有机质内部发育有孔隙，可为储层提供一定的储集空间，尤其对于笔石高丰度层段，这是其成为优质储层的机理之一。

综上所述，笔石沉积不仅为储层提供了一定的储集空间与渗流通道，而且还可以作为优质页岩储层的指示标志之一。建立笔石带序列可以为储层精细划分与对比提供框架，加深对页岩中笔石的结构、演化、沉积特征的认识，也是加深优质页岩气储层形成与发育机理研究的需要。

5 结 论

(1)渝东南地区五峰组-龙马溪组页岩笔石主要以薄膜状有机质保存于层理面间，五峰组页岩笔石动物群以叉笔石-双笔石动物群过渡至晚期对笔石动物群，龙马溪组沉积期为单笔石动物群。

(2)对渝东南地区YC-4井、YC-6井、QQ-1井、YC-8井等展开系统研究，在五峰组、龙马溪组分别识别出3个以及6～8个笔石带，进而建立渝东南地区的笔石带序列，有利于在笔石带所提供的时间框架下展开储层精细对比与评价预测研究，为渝东南地区的页岩气勘探与资源评价提供科学依据。

(3)通过对比五峰组-龙马溪组沉积期笔石化石结构、演化、丰度、赋存状态、沉积方式等特征，探究了各层段沉积环境及其对笔石沉积的影响与控制，沉积期内，五峰组-龙马溪组沉积期笔石经历灭绝→重新演化→结构复杂化的演化过程，向上笔石定向性增强、丰度下降、结构保存完整程度下降，具有古环境指示意义。

图8 QQ-1井笔石带与储层特征

Fig.8 Graptolite zones and reservoir characteristics in well QQ-1

(4)笔石体有机质发育丰富的有机孔隙，其作为富笔石水平层理等沉积构造的一部分，也具有页岩气渗流通道的作用，可作为指示、预测优质页岩储层分布的重要依据，具有页岩气地质意义。

致谢：感谢中国矿业大学资源与地球科学学院李刚、李冠霖、崇璇、徐凯、黄龙、于金巧、任呈瑶、比比古丽、曹广义、王玉杰、卢琪荣等参与岩心编录；感谢在重庆地质矿产研究院页岩气分院客座研究期间张志平、汪生秀、曾祥亮、余川等给予的帮助；感谢南京大学解德录、中国矿业大学赵斌、濮阳工学院杨玉娟等参与野外地质工作；特别感谢于昆士兰大学访学期间国家留学基金委(CSC)提供的奖学金资助。