红河州人为源大气污染物排放清单及特征研究

刘启龙

(红河州生态环境应急监测中心，云南 蒙自 661100)

大气污染物排放清单指各种排放源在一定时间跨度和空间区域内向大气中排放大气污染物的量的集合[1]，一套完整的大气污染物排放清单是识别污染来源和制定污染减排控制方案的重要基础。在支持城市空气质量管理决策的技术体系中，构建准确、完整、更新及时的大气污染物排放清单是识别污染来源的基础环节，也是制定污染控制策略的根本依据。当前，在城市开展PM2.5来源解析、空气质量预报预警、重污染应急预案制定及效果评估、污染物总量减排核算、空气质量达标规划等工作均需要完整的大气污染物排放清单作为核心基础数据支撑。建设城市大气污染物排放清单也成为了我国空气质量管理中最为迫切的任务之一。

红河州位于云南省东南部，是云南近代工业的发祥地，也是中国走向东盟的陆路通道和桥头堡。近年来，随着经济快速发展和城市化进程的加快，红河州大气污染状况发生了较大的变化，已从单一的煤烟型污染转向复合型污染，以颗粒物、臭氧、本地和区域并存污染为主要特征的复合型大气污染问题尤为突出[2-6]。近年来，国内很多学者都开展了大气污染排放清单的研究，如清华大学建立了MEIC ( Multi-resolution Emission Inventory for China)，提供0.25°、0.5°和 1.0°这3种空间分辨率的逐月网格化排放清单，并可按CB05等多种化学机制输出[7-9]，部分单位也按照国家要求开展了大气污染物排放清单的编制试点工作，但目前云南省暂未有关于大气污染物排放清单编制的研究。因此本研究以红河州为对象，通过文献、报告和统计年鉴等方式获取2017年各类人为排放源活动水平数据，建立2017年红河州人为源大气污染物排放清单，以期为红河州大气污染防治和区域空气质量管理提供基础数据和科学支撑。

1 材料与方法

1.1 研究区域对象和方法

本研究以2017年为基准年，包括红河州13个县(市)。估算人为源包括化石燃料固定燃烧源、工艺过程源等10大类，具体见表1。涵盖二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、颗粒物(PM10和PM2.5)、挥发性有机物(VOCS)、氨(NH3)、有机碳(OC)和黑炭(BC)等9类污染物。污染物排放计算方法及排放因子采用清华大学编制的《城市大气污染物排放清单编制技术手册》(以下简称《手册》)[10]。

表1 人为排放源分类

1.2 化石燃料和固定燃烧源

化石燃料和固定燃烧源污染物排放量按公式(1)计算：

E=A×EF×(1-η)

(1)

式中，A为燃料消耗量；EF为污染物产生系数；η为污染治理措施的去除效率。SO2、PM2.5、PM10、BC和OC产生系数采用物料衡算法计算，计算公式如下式(2)：

EFSO2=2×S×(1-sr)

EFPM=Aar×(1-ar)×fPM

(2)

EFBC=EFPM2.5×fBC

EFOC=EFPM2.5×fOC

其中，S为平均燃煤收到基硫分；sr为硫分进入底灰比例；Aar为平均燃煤收到基灰分；ar为灰分进入底灰比例；fPM为颗粒物占总颗粒物的比例；fBC和fOC分别是BC和OC占PM2.5的比例。硫分和灰分取企业实际生产统计数据平均值。排放因子见表2。

表2 化石燃料和固定燃烧源排放因子

表3 工艺过程源排放因子

1.3 工艺过程源

工艺过程源主要包括：黑色金属冶炼和压延加工，有色金属冶炼和压延加工，非金属矿物制品业，化学原料制造，酒、饮料和精致茶叶制造，食品制造，农副食加工等。其污染物排放量基于产品产量采用公式(1)进行计算，产品产量来自红河州2018年统计年鉴，排放因子见表3。

1.4 移动源

1.4.1 道路移动源

道路移动源CO、NOx、PM2.5、PM10、NH3、VOCS、SO2、BC和OC的排放量按公式(3)计算。

E1=∑iPi×EFi×VKTi×10-6

(3)

式中，E1为排放量(t)；EFi为i类机动车行驶单位距离尾气所排放的污染物量(g/km)；Pi为所在地i类车型机动车保有量；VKTi为i类机动车的年均行驶里程(km/辆)(见表4)。机动车活动水平数据来自交警支队，排放因子选自《手册》，结合红河州实际环境条件进行修正。

表4 机动车年均行驶里程 单位：km

1.4.2 非道路移动源

非道路移动源主要包括农用机械和工程机械两类。污染物排放量基于燃油消耗量进行计算。

1.5 扬尘源

扬尘源主要包括土壤扬尘源、施工扬尘源、道路扬尘源和堆场扬尘源四大类。本研究主要计算道路和施工扬尘源排放，其中铺装道路扬尘排放量按照公式(4)进行计算，建筑施工扬尘按照公式(5)进行计算。

(4)

W2=2.69×A×T×(1-η2)×10-4

(5)

式中，W1为扬尘源中颗粒物的总排放量(t/a)；E为颗粒物平均排放系数(g/kg·辆)；L为道路长度(km)；N为道路平均车流量(辆/a)；η为不起尘天数。W2为施工扬尘颗粒物的总排放量(t/a)；A为施工区域面积(m2)；T为工地的施工月份数；η2为污染控制技术对扬尘的去除效率(%)。

道路长度按使用任务、功能和性质分为高速公路、一级公路、二级公路、三级公路和四级公路，公路长度通过2018年云南省统计年鉴获取。道路平均车流量根据《公路工程技术标准》(JTJ001-1997)关于各类道路设计昼夜交通量获取，取设计中间值。施工区域面积根据2018年红河州统计年鉴获取。施工月份数根据现场调研，一般为9个月。红河州施工工地一般采用2.4m 硬质围挡，扬尘的去除效率PM10为16%、PM2.5为13%。不起尘天数按降雨大于0.25 mm/d的天数计算，取111天[11]。道路扬尘源活动水平数据见表5。

表5 道路扬尘源活动水平数据

1.6 生物质燃烧源

生物质燃烧源主要考虑生物质锅炉燃烧、秸秆露天燃烧和生物质燃料燃烧(包括秸秆和薪柴)。秸秆露天燃烧和生物质燃料燃烧分别根据农作物产量、谷草比、干燥比、焚烧比及焚烧效率等参数进行计算。

1.7 农业源

农业畜禽源是NH3的主要来源，主要计算农田生态系统和畜禽养殖的NH3排放，农田生态系统和畜禽养殖粪便以化肥使用量和畜禽饲养量为活动水平，数据来源于2018年红河州统计年鉴。

1.8 溶剂使用源

溶剂使用源主要考虑VOCS排放，主要包括农药使用、表面涂层、沥青铺路和其他溶剂源。其中农药使用基于农药消耗量计算；沥青铺路根据年度高速公里和道路维护沥青用量估算，新建高速公路需沥青411 吨/km[12]；建筑涂料通过红河州房屋竣工面积占全国面积的比例和全国建筑涂料产量计算得到，其中水性漆和容积漆的比例为8:2[13]；其他溶剂源主要计算干洗、汽修等排放。

1.9 储存运输源

储存运输源主要是指原油、汽油、柴油、天然气在储运、运输机装卸过程中泄漏造成挥发性有机物排放的排放源。排放量基于油品消耗量计算，活动水平数据来源于商务部门。

1.10 废弃物处理源

废弃物处理源主要包括污水处理、固体废弃物处理和废气处理。排放量按公式(6)计算。污水处理活动和废气处理水平数据来源于二污普，固体废弃物处理活动水平数据从住建部门获取。

E=A×EF

(6)

式中，A为排放源活动水平，EF为排放系数。

1.11 其它排放源

其它排放源主要考虑餐饮油烟排放量，主要计算大型、中型和小型餐饮企业排放。

2 结果与讨论

2.1 红河州2017年人为源大气污染物排放清单

基于上述方法和数据，建立红河州2017年人为源大气污染物排放清单(见表6)。红河州2017年CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的排放总量分别为414 340、53 148、62 272、70 546、29 486、58 539、2 954、6 664和97 452 t。

表6 2017年红河州人为源排放清单

2.2 人为源排放贡献率分析

表7和图1为主要人为排放源的贡献率。化石燃料和固定燃烧源是SO2、NOx和CO的最大排放贡献源，分担率分别为91.18%、49.52%和59.34%，主要来自电力生产、电力供应、采矿业制造和民用燃煤、柴油和天然气燃烧排放；移动源是NOx第二排放贡献源，分担率为35.02%，主要来自大型柴油货车排放；另外工艺过程源和生物质燃烧也是CO排放的贡献源，分担率分别为17.09%和15.19%。

表7 2017年红河州人为源排放贡献率 单位：%

对于颗粒物排放，扬尘源为PM10的最大来源，分担率为60.14%，主要是由于交通运输行业和城市化进程加快导致的；其次生物质燃烧源的贡献也较大，分担率为17.02%，化石燃料和固定燃烧源和工艺过程源的贡献相当，分别为10.28%和11.02%；扬尘源排放的颗粒物以粗粒径为主，但对PM2.5的贡献也是最大的，分担率为27.33%；另外化石燃料和固定燃烧源及生物质燃烧源对PM2.5的贡献也不容忽视，化石燃料和固定燃烧源分担率为23.94%，主要是红河州属于云南省的重工业城市，电力、工业大量燃煤燃烧排放，还有红河州属于农业大州，农作物秸秆和薪柴综合利用率低，大量被用于家用燃料，并且农作物秸秆和薪柴的燃烧设备简陋，燃烧效率低，对PM2.5造成32.24%的分担率。

VOCS排放主要来自溶剂使用源，占排放总量的41.86%，而溶剂使用源最主要的来源是沥青铺路，分担率为72.55%，这与近年红河州高速公路的快速发展和沥青的大量使用分不开。道路移动源VOCS排放最大的是摩托车，分担率为42.0%，这与摩托车保有量大(2017年摩托车保有量占机动车比重为53.4%)、摩托车排放因子大、摩托车发动机工作状态不佳、排放控制技术落后及维护保养程度较差等因素密切相关，在今后的VOCS治理中应加以重点管理。NH3排放主要来源于农业源的农田施肥和畜禽养殖，分担率分别为10.46%和71.35%；BC主要来源于化石燃料和固定燃烧及生物质燃烧，分担率分别为43.7%和45.78%；OC主要来源于生物质燃烧，分担率为91.41%。

图1 主要排放源污染物排放分担率

2.3 城市排放分布特征

表8为红河州各县市主要污染物排放情况。个旧、开远、蒙自、弥勒和建水是CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3主要排放城市，分别占全州排放总量的92.72%、79.22%、92.23%、63.90%、61.94%、51.96%、61.94%、61.94%和53.54%，其主要原因是这5县市是红河州经济发达的几个县市，大量火电、钢铁、水泥、焦化、化工和有色冶炼等工业企业密集分布在这些县市，同时也是农业、畜禽业和交通运输业发达的县市，这些因素造成了主要污染物明显高于其他县市。

3 结论

(1)2017年红河州人为源大气污染物CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的排放总量分别为414 340、53 148、62 272、70 546、29 486、58 539、2 954、6 664和97 452 t。

(2)从排放分担率来看，化石燃料和固定燃烧源是SO2、NOx和CO的最大排放贡献源，分担率分别为91.18%、49.52%和59.34%；扬尘源、固定燃烧源、工艺过程源和生物质燃烧源是颗粒物的主要排放源；溶剂使用源是VOCS排放主要贡献源，占排放总量的41.86%；NH3排放主要来源于农田氮肥施用和畜禽养殖；BC主要来源于化石燃料和固定燃烧及生物质燃烧；OC主要来源于生物质燃烧。

表8 红河州各县市主要污染物排放情况 单位：t

(3)从各县市排放情况来看，个旧、开远、蒙自、弥勒和建水是CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的主要排放城市，分别占全州排放总量的92.72%、79.22%、92.23%、63.90%、61.94%、51.96%、61.94%、61.94%和53.54%。