“华龙一号”安全壳内气溶胶重力沉降特性研究

陶 俊，咸春宇，陈 军，马兹容

(华龙国际核电技术有限公司，北京 100036)

在压水堆核电厂一回路压力边界失效的事故工况下，如果燃料棒发生破损或熔化，大量放射性物质进入安全壳，这些放射性物质在安全壳内的存在形态主要有惰性气体、单质和气溶胶三种形态。其中，气溶胶占安全壳内所有放射性物质的绝大部分[1,2]，气溶胶的释放、迁移和去除对安全壳内环境条件、厂外放射性后果及主控室可居留性等具有重要影响。

气溶胶在安全壳内的迁移和去除机理主要包括能动的喷淋去除和重力沉降、热泳和扩散泳等自然去除[2,3]。在安全壳喷淋系统失效的事故工况下，安全壳内的放射性气溶胶只能依靠自然机理去除。热泳主要是由于安全壳大气空间存在温度差，气溶胶在温度梯度的作用下从高温区域向低温区域迁移。扩散泳主要是由于气溶胶在安全壳大气空间分布不均匀，气溶胶在浓度差的作用下从高浓度区域向低浓度区域迁移。在自然去除机理的作用下，放射性气溶胶将沉积在安全壳结构件表面，达到自然去除放射性气溶胶的效果。

对于类似AP1000核电厂具有钢安全壳且配备非能动安全壳冷却系统的设计，热泳和扩散泳现象明显，与重力沉降对气溶胶的去除效果相当。“华龙一号”核电厂的安全壳为混凝土结构，混凝土结构本身的吸热有限，安全壳大气不会形成明显的热泳和扩散泳驱动力。因此，重力沉降为“华龙一号”安全壳内放射性气溶胶自然去除的主要机理。

本文通过研究“华龙一号”设计基准工况下安全壳内放射性气溶胶的重力沉降特性，结合事故工况下放射性从堆芯的释放过程及安全壳内的热工水力条件，得到安全壳内气溶胶的重力沉降速率和去除系数，并结合核素本身的衰变及安全壳泄漏获得安全壳气空间内放射性气溶胶活度随时间的变化过程，评估气溶胶重力沉降行为对安全壳内系统和设备环境条件鉴定、场外放射性后果及主控室可居留性评估的影响。

1 重力沉降模型

气溶胶在安全壳内的重力沉降是由气溶胶粒子本身特性起主导作用、受安全壳内大气条件影响的自然迁移过程。假设安全壳内大气和气溶胶均匀混合，气溶胶在安全壳内的沉降速率由具有Cunningham滑移修正因子的Stokes方程描述[2]：

(1)

式中：vs——气溶胶粒子的沉降速率，m/s;

ρp——气溶胶粒子的密度，kg/m3;

g——重力加速度，m/s2;

r——气溶胶粒子的半径，m;

μ——气体动力黏度，Pa·s;

Cn——Cunningham滑移修正因子。

公式(1)Stokes方程简单假设气溶胶粒子是实心球体，实际上气溶胶粒子通常为含有空隙的非规则球体。因此，在公式(1)的分母中引入动力形状因子χ加以修正，用于描述粒子中空隙和不规则形状对粒子沉降的影响[4]。修正后的Stokes方程为：

(2)

气溶胶在安全壳内的重力沉降主要沉积在水平表面，包括开放隔间地板、操作层地板、倾斜壁面(仅考虑在水平方向上的投影面积)、设备表面及其他平台和突起。气溶胶在安全壳内的重力沉降去除系数为：

(3)

式中：λg——气溶胶重力沉降去除系数，1/h；

A——安全壳内供气溶胶重力沉降的水平表面积，m2；

V——安全壳内供气溶胶重力沉降的自由容积，m2。

2 模型参数的确定

2.1 主要假设

在确定模型参数和气溶胶重力沉降速率计算中，采用以下假设。

(1)假设蒸汽和气溶胶进入安全壳后与安全壳大气瞬时均匀混合。

(2)已有研究表明[5]，大多数气溶胶尺寸呈对数正态分布。参考AP1000核电厂大LOCA工况下安全壳内气溶胶尺寸对数正态分布，其几何平均半径为0.22 μm，几何标准偏差为1.81[6]。这些数值是从不同的燃料降级实验中测量的大量的气溶胶尺寸分布评价得到。

(3)不考虑气溶胶在沉降过程中聚合效应。大多气溶胶在安全壳富含蒸汽的环境中是可溶的和吸湿的。吸湿会明显增大气溶胶的尺寸，加快气溶胶的重力沉降速率。由于尺寸较大的气溶胶沉降较快，在沉降过程中会与较小尺寸的气溶胶碰撞而聚合。另外，气溶胶还会由于布朗运动、安全壳内大气湍流等作用下聚合。从保守角度考虑，在DBA工况下不考虑气溶胶的聚合效应。

(4)假设气溶胶的密实系数为0.63[5]，空隙内充满水。在大LOCA工况下，气溶胶释放过程中压力容器内处于高温状态，预计高于气溶胶的熔点。当气溶胶进入安全壳时多数呈液态，在其冷却和固化过程中具有很高的密实系数。本文从DBA保守分析考虑，假设较低的密实系数。

2.2 动力形状修正因子χ

在破口失水事故工况下，安全壳内为富含蒸汽的潮湿环境。由于蒸汽在气溶胶表面凝结产生表面张力，导致气溶胶在该环境下聚合形成含有空隙的类似球体颗粒。动力形状修正因子χ用于描述粒子中空隙和不规则形状对粒子沉降的影响。动力形状修正因子χ仅与气溶胶颗粒的压缩密度有关[2,4]：

(4)

(5)

式中：ε——气溶胶颗粒的密实系数，对于气溶胶颗粒中各颗粒随机聚合的情况ε取0.63[5]；

ρp——形成气溶胶的实心粒子密度；

ρw——水的密度，气溶胶在潮湿环境中聚合后，空隙内充满水，取1.0 g/cm3。

对于压水堆核电厂堆芯严重熔化的事故，裂变产物的释放包括间隙释放、压力容器早期释放、压力容器外释放和晚期释放4个阶段[6]。“华龙一号”采用熔融物压力容器内滞留的严重事故缓解措施，即使发生堆芯熔化事故，压力容器也不会失效，熔融物不会与堆外混凝土发生反应。因此，“华龙一号”堆芯熔化事故情况下裂变产物的释放只有前两个阶段。对于在间隙释放和压力容器早期释放阶段产生的气溶胶，其密度约为3.0 g/cm3[7]。

计算可得气溶胶粒子重力沉降的动力形状修正因子χ= 1.10。

2.3 滑移修正因子Cn

事故情况下安全壳内气溶胶尺寸较小，不能将安全壳内的气体当做连续气体处理来获得气溶胶的动态特性，引入滑移修正因子Cn以修正该非连续性，多个关系式被证明与试验数据吻合较好，本文采用与大气成分相关的Fuchs关系式[2]：

(6)

(7)

(8)

(9)

安全壳内混合气体的动力粘度采用与大气成分相关的Herring Zipperer公式[8]：

(10)

式中：λ——安全壳内混合气体平均自由程，m;

r——气溶胶粒子半径，取几何平均尺寸0.22 μm;

ρg——安全壳内混合气体的密度，kg/m3;

Pi和Ptotal——气体i的分压和安全壳内总压，Pa；

T——安全壳内温度，K。

μg——安全壳内混合气体的动力黏度，Pa·s;

R——气体常数，8.31 kg·m2·s-2·K-1·mole-1;

xi——气体i在安全壳内的摩尔份额，采用安全壳内各气体分压计算;

Mi——气体i的摩尔质量，kg/mol。

采用大LOCA事故情况下安全壳内随时间变化的压力。设计基准大LOCA事故情况下堆芯没有发生熔化，燃料包壳与水或蒸汽反应产生的氢气极少。因此，该工况下安全壳内气体为空气和水蒸气的混合气体。大LOCA工况下安全壳内总压、蒸汽分压和空气分压如图1所示。采用大LOCA情况下安全壳内随时间变化的温度如图2所示。“华龙一号”大LOCA工况下安全壳内温度和压力采用CATHARE程序和CONPATE程序耦合计算。

图1 大LOCA工况安全壳内压力Fig.1 Containment Pressure during LB-LOCA

图2 大LOCA工况安全壳内温度Fig.2 Containment Temperature during LB-LOCA

根据以上方法、假设和参数，自主编程计算得到“华龙一号”大LOCA工况下安全壳内混合气体平均自由程λ、Knudsun数、滑移修正因子分别如图3至图5所示。

图3 安全壳内混合气体平均自由程Fig.3 Mean Free Path of Gas Mixture in Containment

图4 安全壳内混合气体Kn数Fig.4 Kn Number of Gas Mixture in Containment

图5 重力沉降滑移修正因子Fig.5 Flip Correction Factor for Gravatational Sedimentation

3 重力沉降去除系数及影响分析

3.1 重力沉降去除系数

采用前文所述的重力沉降模型和参数，计算“华龙一号”设计基准大LOCA工况下安全壳内气溶胶的重力沉降速率及沉降系数。“华龙一号”安全壳内供气溶胶重力沉降的水平表面积(包括倾斜表面的水平投影面积)约为14 900 m2，自由容积约为74 000 m2。重力沉降速率和去除系数计算结果分别如图6和图7所示。

图6 安全壳内气溶胶重力沉降速率Fig.6 Aerosol Gravatational Sedimentation Velocities in Containment

图7 安全壳内气溶胶重力沉降去除系数Fig.7 Aerosol Gravatational Sedimentation Removal Coefficients in Containment

3.2 影响分析

气溶胶在安全壳内的重力沉降特性将影响安全壳气空间内的放射性活度水平，从而影响安全壳内设备鉴定和向环境的放射性释放。本文以几种典型的放射性核素形成的气溶胶为例，分析“华龙一号”设计基准大LOCA工况下，气溶胶在安全壳内的重力沉降特性对安全壳环境条件的影响。

“华龙一号”设计基准大LOCA工况下堆芯不会发生熔化，释放进入安全壳的放射性气溶胶主要由碘和铯两种核素形成。“华龙一号”堆芯中碘和铯的积存量及在大LOCA工况下的释放份额如表1所示。

表1 “华龙一号”堆芯裂变产物积存量和释放份额

安全壳气空间内碘和铯的活度随时间变化如下：

Ci(t)=Ci(t0)exp[-λtotal(t-t0)]

(11)

λtotal=λdecay+λleak+λg

(12)

式中：Ci(t0)和Ci(t)——安全壳气空间内核素i在t0时刻和t时刻总活度，GBq；

λtotal、λdecay和λleak——气溶胶总的去除系数、核素i的衰变常数和安全壳泄漏率，1/h。事故后24 h内安全壳泄漏率为0.3%，24 h后为0.15%。

“华龙一号”设计基准大LOCA工况下，考虑与不考虑气溶胶重力沉降情况下，安全壳气空间碘和铯形成的气溶胶活度比如图8所示。可以看出，在事故后24 h、72 h、96 h，考虑重力沉降情况下安全壳气空间碘和铯形成的气溶胶活度仅为未考虑重力沉降情况下的66%、38%、19%。因此，对于“华龙一号”核电厂，安全壳内气溶胶重力沉降可明显降低事故情况下安全壳气空间的放射性活度水平及向外界环境的放射性释放。

图8 安全壳气空间气溶胶活度比Fig.8 Aeroal Activity Ratio in Containment Atmosphere

4 结论

采用具有Cunningham滑移修正因子和动力形状修正因子的Stokes重力沉降模型，研究“华龙一号”设计基准大LOCA工况下安全壳内气溶胶的重力沉降特性。根据安全壳内气溶胶粒子本身特性，并结合“华龙一号”设计基准大LOCA工况下堆芯裂变产物释放情况和安全壳内的热工水力条件，确定了重力沉降模型中动力形状修正因子χ、滑移修正因子Cn等重要参数，得到该工况下安全壳内气溶胶的重力沉降速率。结合“华龙一号”安全壳设计参数，获得安全壳内气溶胶的重力沉降去除系数。并对典型核素形成的气溶胶在安全壳气空间的活度变化进行对比分析。结果表明，对于“华龙一号”核电厂，气溶胶重力沉降可明显降低事故情况下安全壳气空间的放射性活度水平及向外界环境的放射性释放。