四川省例行监测茶叶中农药残留的健康风险评估

杨文 王恋琪 钟攀 刘纳 高琴

四川省农产品质量安全中心，四川成都

四川省是中国产茶大省之一，随着茶产业的发展，川茶的影响力和市场占有率不断地提升。长期以来，为了保障茶叶的品质和产量，施用化学药剂成为防治茶树病虫害的主要措施之一。但如果农药残留超标，不仅影响茶叶的品质还损害饮茶者的身体健康[1]。农药残留对健康的影响属于毒理学剂量-反应领域的问题，要对其产生的健康风险作出客观理性的评价需要结合膳食暴露量、残留量等因素进行评估[2]。开展茶叶中农药残留的风险评估工作，既可以掌握目前省内茶产业的质量安全形势，也可以了解风险的主要来源及潜在风险种类，有助于采取对应措施，促使四川省茶产业健康稳步发展。本文以四川省2019 年例行监测的茶叶样品作为评估对象，采用膳食暴露评估模型计算膳食摄入风险和膳食摄入危害指数，并对检出农药进行风险排序，以期为茶产业的质量安全监管和企业生产的风险防控提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品来源

以2019年四川省例行抽检的40个茶叶主产县（市、区） 的630个样品为对象，其中，生产加工企业400个，销售门市（含专卖店和茶叶市场） 230 个，包含绿茶、花茶、黑茶、红茶、白茶5 个种类。本次样品采集严格按照NY/T 2102 茶叶抽样技术规范》 执行。

1.2 分析方法

检测依据：GB/T 5009.146、GB/T 23204、GB/T 5009.19、GB/T 5009.176、GB/T 5009.103、GB/T 5009.20、GB 23200.13。

检测项目：甲胺磷、乙酰甲胺磷、杀螟硫磷、氯氰菊酯、氟氰戊菊酯、氯菊酯、溴氰菊酯、吡虫啉、联苯菊酯、噻嗪酮、哒螨灵、啶虫脒、六六六、滴滴涕、三氯杀螨醇、硫丹等16种农药。

判定依据：现行国家标准《GB 2763-2016 食品安全国家标准食品中农药最大残留限量》。

1.3 健康风险评价方法

膳食暴露评估是用来衡量摄入被污染物污染的食物所带来风险的有效方法之一，其评估的主要方式是以实际检测中污染物残留情况和各国消费数据为基础对相关风险进行描述。膳食暴露评估是食品危险度评估的重要组成部分，也是膳食安全性的衡量指标。本文分别使用慢性暴露评估模型和急性暴露评估模型对茶叶中的农药残留进行风险评估[2～4]，通过计算危害指数对茶叶中农药残留引起的健康风险进行评价。

1.3.1 慢性暴露评估

根据公式（1） 计算某农药的每日膳食暴露量：

式中：NEDIi（National Estimated Daily Intake）——某农药国家估算每日摄入量，mg·kg-1·d-1；

STMRi——某农药的监测数据残留中值，取平均残留值，mg·kg-1；

Fi——消费人群每日对茶叶的平均消费量，kg·d-1，

按照FAO(Food and Agriculture Organization of the United Nations)的统计数据，中国消费人群每人每天饮茶13g[5]；

bw——消费人群的平均体重，kg，按中国居民的平均体重60kg计[6]。

根据公式（2） 计算某农药的慢性摄入风险：

式中：%ADIi——某农药的慢性摄入风险

ADIi（Acceptable Daily Intake）——某农药每日允许摄入量，mg·kg-1·d-1，各种农药的ADI值摘自GB 2763-2016。

当%ADIi≤100% 时，表示该农药的慢性膳食摄入风险在可接受的范围；当%ADIi＞100% 时，表示慢性摄入风险不可接受；%ADIi越小，慢性摄入风险越小。

1.3.2 急性暴露评估

根据公式（3） 计算某农药的急性摄入量：

式中：NESTIi（National Estimates of Short-term Intake）——国家估计短期摄入量，mg·kg-1·d-1；LP（Large Portion）——消费人群的大份餐，即一餐的最大消费量，kg·d-1，根据FAO统计数据，取75.88 g[5]；HRi——某农药监测数据的最高残留浓度值，文中均取99.5百分位残留值，单位：mg·kg-1。

根据公式（4） 计算某农药的急性摄入风险：

式中：%ARfDi——某农药的急性摄入风险；

ARfDi——某农药的急性毒性参考剂量，mg·kg-1·d-1。

当%ARfDi≤100% 时，表示该农药的急性膳食摄入风险在可接受的范围；当%ARfDi＞100% 时，表示急性摄入风险不可接受；%ARfDi越小，急性摄入风险越小。

1.3.3 危害指数

式中：HI（Hazard Index）——摄入风险危害指数；

HQi（Hazard Quotient） ——危害商，即每种农药的膳食摄入量与参考剂量的比值。在本文中，针对慢性膳食摄入风险与急性膳食摄入风险，分别代表%ADI和%ARfD。

当HI≤100% 时， 该产品的摄入风险可以接受； 当HI＞100%时，有不可接受的风险；HI越小，膳食摄入风险越小。

1.3.4 农药风险排序分析

借鉴英国兽药残留委员会（Veterinary Residues Committee，VRC） 兽药残留风险排序矩阵，结合茶叶消费情况及农药毒性、毒效、使用频率、残留水平等，计算农药风险因子得分S （式6），对茶叶样品中检出的农药残留进行风险排序[7]。每项指标得分赋值标准参照表1，其中，兽药药性指标用农药毒性指标代替，农药使用频率（frequencyofdoze,FOD）根据式（7）计算[8]。

式中：A——毒性得分，采用急性经口毒性，根据经口半数致死量（LD50） 分为剧毒、高毒、中毒、低毒4类；

B——毒效得分，采用GB 2763-2016的ADI值；

C——膳食比例得分，膳食比例根据中国茶叶产量、出口量及贮藏损耗率推算中国居民茶叶暴露量占总膳食的比例；

D——农药使用频率得分，使用频率根据调查所得；

E——高暴露人群得分；F——残留水平得分；

T——一季茶叶生长过程中使用该农药的次数；

P——一季茶叶生长天数。

当S≥20 时，该农药处于高风险水平；当20＞S≥15 时，该农药处于中风险水平；当S＜15时，该农药处于低风险水平。

2 结果与分析

2.1 茶叶中农药残留检出情况

在630个茶叶样品中，有258个样品有农药残留检出，检出率为40.95%，其中，花茶、黑茶、红茶、绿茶的检出率分别为60.00 %、50.00 %、43.42 %、39.33 %，白茶未检出农药残留。检出的农药残留项目有10种，分别是三氯杀螨醇、硫丹、氯氰菊酯、氟氰戊菊酯、氯菊酯、吡虫啉、联苯菊酯、噻嗪酮、哒螨灵、啶虫脒。检出次数较多的有：联苯菊酯（173 次）、吡虫啉（139 次）、噻嗪酮（125 次）、哒螨灵（67 次）、氯氰菊酯（59 次）, 如表2 所示。通过对比残留平均值、残留最高值可以发现，残留最高值最高的是联苯菊酯，为1.17mg·kg-1，残留平均值最高的是氯菊酯，为0.168mg·kg-1，说明在四川地区拟除虫菊酯类农药在茶树防虫方面的应用较为广泛。

表1 茶叶中农药残留风险排序指标得分赋值标准

按照GB 2763-2016 判定，有2 个样品的农药残留量超标，合格率为99.68%，超标农药为吡虫啉。按照欧盟限量标准判定，超标样品136个，合格率为78.41%，超标农药5种，分别为氯菊酯、吡虫啉、噻嗪酮、哒螨灵、啶虫脒。由表2可知，欧盟标准制定更为严格，多项参数限量值更低。因此，四川地区茶叶合格率降低并且超标农药的种类增加，对四川茶叶出口欧盟有一定影响。

2.2 农药残留的膳食摄入风险评估

2.2.1 慢性膳食摄入风险评估

对于慢性膳食摄入风险，选择ADI作为暴露量的评定指标，%ADI作为风险描述的指标，联苯菊酯等10 种农药ADI值如表3所示。检出10 种农药的%ADI范围为0.02%～0.30%，远低于100%，表明这10 种农药残留的慢性膳食摄入风险很低，是可以接受的。采用风险最大化原则根据式（5） 计算，此次评估茶叶产品的慢性膳食摄入风险危害指数HI为1.36%，远小于100%，表明四川地区茶产品中农药残留慢性膳食摄入风险水平低，处于可控水平，对人体健康不构成威胁。

2.2.2 急性膳食摄入风险评估

对于急性膳食摄入风险， 采用JMPR(Joint FAO /WHO Meeting on Pesticide Residue)推荐的点评估法膳食暴露模型，选择NESTIi作为暴露量的评定指标，选择%ARfDi作为风险描述的指标。如表3所示，根据相关文献[9]，除哒螨灵认为不需要设定急性毒性参考剂量以及氯菊酯、三氯杀螨醇、氟氰戊菊酯无急性毒性参考剂量信息外，其余6 种农药的急性膳食摄入风险范围在0.03%～14.80%，均低于100%。%ARfDi越低，风险越小，表明检出农药的急性膳食摄入风险是可以接受的。根据式（5），此次评估的茶叶样品的急性膳食摄入风险危害指数HI为19.36%，低于100%，表明四川茶产品的急性膳食摄入风险水平低，对人体健康不构成威胁。

2.2.3 农药残留风险排序

各农药的毒性数据根据食品伙伴网查得的经口半数致死量（LD50） 进 行 判定后 按 照表1 赋 值， 毒效 得 分（A） 参照GB 2763-2016 给出的ADI值按照表1 赋值。我国居民对茶叶的膳食摄入量占总膳食量的比例小于2.5%[10]，因此膳食比例得分（C） 为0 分。按照国家标准农药合理使用准则，每种农药在一季茶叶上使用次数不超过3 次，一季茶叶的生长周期按90 d 计算[5]，根据式（7） 计算后按照表1 赋值，农药使用频率得分（D） 为1 分。由于没有相关文献对高暴露人群进行判定，本文高暴露人群得分（E） 的赋值按3 分计算。残留水平得分由表2中的各农药残留平均值参照GB 2763-2016 中给定的最大残留限量赋值。根据式（6） 计算得到各农药的残留风险得分，见表4。将10 种农药分为两类：第一类S≥20，为高风险农药，有联苯菊酯和硫丹2 种；第二类20＞S≥15，为中风险农药，有8种。

表2 茶叶中农药残留水平

表3 茶叶中农药残留慢性风险评估

表4 农药风险排序得分

3 结论

630 个茶叶样品中共检出联苯菊酯等10 项农药残留，检出率为40.95%， 其中， 有2 个样品吡虫啉超标， 合格率为99.68%。总体上看，四川地区的茶叶质量安全情况较好，但与欧盟的限量标准相比，本次评估的限量指标数量少，且国标限量值与欧盟限量值相差较大，对茶叶出口欧盟地区有一定影响。

在膳食摄入风险评估中，检出农药的慢性膳食摄入风险%ADI 和急性膳食摄入风险%ARfD 的范围分别为0.02%～0.30%和0.03%～14.80%。慢性、急性膳食摄入风险危害指数分别为1.36% 和19.36%，均远小于100%，表明四川地区茶叶的慢性、急性膳食摄入风险均在可接受范围，对人体的健康不构成威胁。本次检出的10 种农药中，联苯菊酯和硫丹等2 种处于高风险水平，其余均处于中风险水平。

总体而言，四川地区的茶叶质量安全情况尚在可控范围，但是对于联苯菊酯和吡虫啉等易超标、高风险农药的使用要加大监管力度，加强用药规范、用药频率等相关知识的宣传。同时，出于保护消费者健康的角度，建议在原有监测指标的基础上适当扩大监测范围，增强风险预警能力，提升监测评价水平。