抽吸参数对电子烟气溶胶物理特性及人体呼吸道沉降的影响

李雅雯，崔华鹏，王小飞，司晓喜，樊美娟，陈 黎，蔡君兰，李 翔，刘绍锋，谢复炜*，谢剑平

1.中国烟草总公司郑州烟草研究院，郑州高新技术产业开发区枫杨街2号 450001 2.河南卷烟工业烟草薄片有限公司，河南省许昌市魏都区金叶大道666号 461100 3.云南中烟工业有限责任公司技术中心，昆明市五华区红锦路367号 650231

电子烟又名电子烟碱传送系统，是一种通过雾化器将由甘油、丙二醇、烟碱和香味成分等组成的烟液雾化并向呼吸系统传送烟碱的产品［1］。相比于传统卷烟烟气，电子烟液雾化产生的气溶胶中有害成分的含量远低于传统卷烟烟气［2-3］，因而，电子烟通常被认为是低风险烟草制品。然而，低有害成分释放量并不完全意味着低风险。在卷烟抽吸过程中，烟气颗粒通常会在人体呼吸道沉降，这可能会导致慢性肺阻、肺癌等相关疾病的发生［4-6］。近年来，针对烟草制品烟气沉降的研究多集中在卷烟烟气方面，Sahu 等［7］、Martins等［8］、Zhang等［9］研究了卷烟烟气在人体呼吸道不同部位的沉降系数，而有关电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降研究的报道较少。电子烟抽吸者的抽吸行为通常存在较大差异［10-11］。Goniewicz等［12］通过调查发现，电子烟抽吸者的抽吸持续时间为（1.8±0.9）s，抽吸间隔为（10±13）s，抽吸容量为（70±68）mL。抽吸行为会影响电子烟气溶胶的物理特性［13-16］，并且气溶胶在人体呼吸道的沉降与气溶胶物理特性有密切关系。因此，从电子烟抽吸行为入手，通过测试不同抽吸行为下电子烟气溶胶的物理特性研究气溶胶在不同抽吸者呼吸道的沉降差异具有重要意义。目前，烟气气溶胶在线测试的主要方法是静电迁移法，吸烟循环模拟机-快速粒径谱仪（smoking cycle simulator-differential mobility spectrometer，SCS-DMS）已被用于卷烟烟气、电子烟气溶胶的在线采样和表征［17-18］。吸烟循环模拟机（SCS）可根据设定的不同抽吸参数进行样品抽吸，从而实现烟气气溶胶的恒量采集；快速粒径谱仪（DMS）用于气溶胶物理特性的测试，可实现气溶胶的实时测量，基于不同大小颗粒具有不同电迁移率的原理，利用该仪器可测得5～1 000 nm的气溶胶粒径分布数据［19-20］。对于气溶胶在人体呼吸道的沉降，通常需要基于气溶胶物理特性和人体呼吸模型进行模拟［21］。多路径粒子剂量测定（Multiple-Path Particle Dosimetry，MPPD）模型是一种计算模型，可用于人体和动物吸入颗粒物在人体呼吸道不同区域的沉降剂量测定［22］，通过多路径跟踪气流计算肺中气溶胶沉积的方式，能够较真实地反映人体呼吸道的结构［23］。本研究中采用SCS-DMS测试不同抽吸参数下电子烟气溶胶的物理特性，并基于MPPD模型对气溶胶在人体呼吸道的沉降情况进行模拟，考察抽吸参数对电子烟气溶胶物理特性以及气溶胶在人体呼吸道沉降的影响，旨在为电子烟气溶胶人体实际暴露及危害评价提供参考。

1 材料与方法

1.1 材料和仪器

9个一次性电子烟样品（MARK TEN，美国Altria公司）。

DMS500快速粒径谱仪、SCS吸烟循环模拟机（英国Cambustion公司）；多路径粒子剂量测定模型（MPPD Model，V3.04，美 国 Applied Research Associates公司）。

1.2 方法

1.2.1 气溶胶物理特性测试

采用吸烟循环模拟机-快速粒径谱仪（SCSDMS）进行电子烟抽吸和气溶胶测试。测试时，SCS根据设定的抽吸模式对样品进行抽吸，电子烟气溶胶经一级稀释（一级稀释气流量25 L/min）后快速进入旋转碟稀释器进行二级稀释（二级稀释比1∶200），随后根据其电迁移率的差异进行测试，得到电子烟气溶胶粒数浓度（number concentration，NC）、中位值粒径（count median diameter，CMD）和几何标准偏差（geometric standard deviation，GSD）等参数。

1.2.2 气溶胶人体沉降模拟

选取多路径模型中的随机肺模型，肺部尺寸选取第60个百分位点［24］，并根据Roy等［25］的研究结果，选取适合中国成年人生理特征的MPPD输入参数，设定功能性余气量（functional residual capacity，FRC）为2 950.0 mL，上呼吸道体积（upper respiratory tract，URT）为 44.7 mL，潮 气 量（tidal volume，TV）为537.5 mL。选取呼吸模式为口腔呼吸方式，暴露情况为恒定暴露，根据抽吸方式设定呼吸方案（呼吸频率、吸入时间、呼出时间）。对于粒子特征，取每次获得的电子烟气溶胶逐口测试结果的平均值。需要注意的是，由于DMS气溶胶粒径测试结果表示为电迁移粒径，而MPPD采用的是空气动力学粒径，因此，根据文献对数据进行了转化［24，26］。为进行模拟研究，在本研究中对电子烟烟液的密度进行了测试，设定其为电子烟气溶胶的密度值（1.05 g/cm3）。

1.2.3 电子烟抽吸参数

为考察电子烟抽吸参数对电子烟气溶胶物理特性的影响，考虑了人体实际抽吸电子烟行为，并根据电子烟抽吸模式ISO 20768：2018（抽吸容量55 mL，抽吸持续时间3 s，抽吸间隔30 s，方波型抽吸曲线）［27］分别设定了不同抽吸持续时间、抽吸容量、抽吸间隔等抽吸参数。采用SCS-DMS对电子烟进行测试，在不同抽吸参数下，每个样品平行测试3次，每次抽吸3口，测试结果取平均值。具体抽吸参数见表1。

表1 电子烟抽吸参数Tab.1 Puffing parameters of e-cigarettes

2 结果与讨论

2.1 抽吸参数对电子烟气溶胶物理特性的影响

采用SCS-DMS，在6种抽吸模式下对电子烟样品进行了气溶胶测试，根据电子烟样品气溶胶测试结果（粒数浓度、中位值粒径和几何标准偏差等），分别得到了不同抽吸持续时间、抽吸容量和抽吸间隔时间对电子烟样品气溶胶物理特性的影响。

外语语言教学不但要让学生树立“知彼”的文化观（目的语文化），更要培养“知己”的文化意识（母语文化）。在教学中鼓励两种文化的互动，既要让学生学习西方文化，吸收和借鉴西方文化的精华，也要保持知己的民族文化身份，输出中国文化的精髓。（贺宏志、周建设，2013：13-37）

2.1.1 电子烟气溶胶物理特性

图1 电子烟气溶胶粒径分布Fig.1 Particle size distribution of e-cigarette aerosols

样品电子烟气溶胶的粒径分布如图1所示，其气溶胶呈现单峰近似对数正态分布，粒径主要在10～100 nm范围内，浓度峰值粒径约为20 nm；其与传统卷烟的粒径范围（10～500 nm）、浓度峰值粒径（170 nm）差异较大［20，26］，测试结果与文献报道一致［20，28］。ISO 抽吸模式下，测得样品电子烟气溶胶的粒数浓度、中位值粒径和几何标准偏差分别为 8.04×109个/cm3、23.3 nm 和 1.67。

2.1.2 抽吸持续时间对电子烟气溶胶物理特性的影响

考察了抽吸持续时间对电子烟气溶胶物理特性的影响，结果如图2所示。可以看出，随着抽吸持续时间的延长，电子烟单口气溶胶的粒数浓度呈上升趋势，由2 s下的3.40×109个/cm3上升至4 s下的1.29×1010个/cm3；电子烟单口气溶胶的粒径呈上升趋势，由2 s下的19.7 nm上升至4 s下的24.6nm。粒数浓度的增加与粒径中位值的增加可能与加热能量有关。在恒定功率下，抽吸持续时间（即加热持续时间）与加热能量相关。当加热持续时间较短（2 s）时，加热能量可使导液绳内的部分电子烟液雾化，但不足以使其完全雾化；随着加热持续时间的延长，加热能量不断增加，导液绳内发生雾化的电子烟液量也不断增加，从而使气溶胶的粒数浓度增大。在气溶胶的粒径方面，粒数浓度的增大可使气溶胶颗粒之间的凝聚效应增大，进而使气溶胶颗粒的粒径增大；另外，抽吸持续时间的延长使部分气溶胶从雾化腔引出的时间变长，这可能会增加气溶胶颗粒的凝聚概率。

图2 不同抽吸持续时间条件下电子烟气溶胶物理特性Fig.2 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff durations

2.1.3 抽吸容量对电子烟气溶胶物理特性的影响

考察了抽吸容量对电子烟气溶胶物理特性的影响，结果如图3所示。可以看出，随着抽吸容量的增大，电子烟单口气溶胶的粒数浓度呈上升趋势，由35 mL下的5.88×109个/cm3上升至75 mL下的9.17×109个/cm3；电子烟单口气溶胶的中位值粒径呈下降趋势，由35 mL下的31.8 nm下降至75mL下的22.3 nm。可见，电子烟抽吸容量的变化不会影响电子烟液消耗以及加热丝的加热功率，雾化过程所产生的电子烟气溶胶总质量不会发生明显变化。相同抽吸持续时间下，抽吸容量的变化类似于抽吸速率的变化。当抽吸容量（抽吸速率）较大时，电子烟雾化器产生的气溶胶被大量空气快速稀释，并由吸嘴引出，该过程时间较短，高浓度下气溶胶颗粒凝结的概率较小，因此气溶胶颗粒的粒径较小，粒数浓度相对较高；当抽吸容量（抽吸速率）较小时，电子烟雾化器产生的气溶胶被少量空气稀释，该过程时间较长，高浓度下气溶胶颗粒凝结的概率较大，因此气溶胶颗粒的粒径较大，粒数浓度相对较低。

图3 不同抽吸容量条件下电子烟气溶胶物理特性Fig.3 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff volumes

2.1.4 抽吸间隔对电子烟气溶胶物理特性的影响

考察了抽吸间隔对电子烟气溶胶物理特性的影响，结果如图4所示。可以看出，当抽吸间隔由30 s增加到60 s时，电子烟单口气溶胶的粒数浓度由 7.75×109个/cm3增加到 8.54×109个/cm3；电子烟单口气溶胶的中位值粒径均为23.6 nm，未随抽吸间隔的变化而改变。抽吸间隔变化引起的气溶胶粒数浓度变化可能与导液绳的储液量有关。当对电子烟进行逐口抽吸时，单口抽吸条件下的雾化过程会使导液绳中储存的电子烟液完全消耗，在抽吸完毕后，导液绳会重新吸取电子烟液至饱和状态，但是当抽吸间隔时间较短时，导液绳中的补充烟液较少，导致下一口抽吸时气溶胶粒数浓度降低。

图4 不同抽吸间隔条件下电子烟气溶胶物理特性Fig.4 Physical properties of e-cigarette aerosols at different puff intervals

2.2 抽吸参数对电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降的影响

对电子烟气溶胶物理特性数据进行了处理，将电迁移粒径转化为空气动力学粒径［26］，粒数浓度转化为质量浓度［24］，随后采用MPPD模型进行模拟，得到了电子烟气溶胶在人体呼吸道的沉降结果，比较了不同抽吸持续时间、抽吸容量和抽吸间隔对电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降的影响。

2.2.1 抽吸持续时间对电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降的影响

考察了抽吸持续时间对电子烟气溶胶在人体呼吸道的沉降的影响，结果如图5所示。可以看出，在不同呼吸道部位的沉降（a.沉降系数、b.沉降粒数浓度、c.沉降质量浓度）均呈现肺部＞气管支气管＞口鼻腔的趋势；抽吸持续时间的延长对气溶胶在人体呼吸道各部位的沉降系数影响较小，这是因为抽吸持续时间的变化（从2 s至4 s），对气溶胶粒径的影响较小（从19.7 nm至24.6 nm）。沉降系数是气溶胶发生沉降的比例值，根据Anjilvel等［23］的研究，多种因素（人体生理条件、肺部结构、温湿度和气溶胶粒子性质等）共同决定沉降系数。在相同条件下，沉降系数随气溶胶颗粒粒径大小变化，而在19.7 nm至24.6 nm粒径变化范围内其在各部位的沉降系数产生影响不明显；而沉降粒数浓度及质量浓度则随抽吸持续时间的延长而增大，总沉降粒数浓度和总质量浓度分别由 2 s下的 1.64×109个/cm3和 10.06 mg/m3上升至 4s下的 6.10×109个/cm3和 72.81 mg/m3。这是因为抽吸持续时间的延长明显增加了气溶胶的粒数浓度（从 3.40×109个/cm3至 1.29×1010个/cm3），使气溶胶沉降粒数浓度明显增加。进一步分析可知，气溶胶粒径增加使沉降质量浓度呈现更明显的增加趋势。

2.2.2 抽吸容量对电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降的影响

考察了抽吸容量对电子烟气溶胶在人体呼吸道的沉降的影响，结果如图6所示。可以看出，随着抽吸容量的增大，沉降系数、沉降粒数浓度均随抽吸持续时间的延长而增大，总沉降系数和总沉降粒数浓度分别由35 mL下的0.32和1.88×109个/cm3上升至 75 mL 下的 0.49和 4.48×1010个/cm3，这是因为抽吸容量的增大导致气溶胶粒径明显降低，有利于增加人体呼吸道沉降系数［29］，而气溶胶粒数浓度和沉降系数的增加，也使沉降粒数浓度明显增加。沉降质量浓度在不同部位呈现出不同的变化趋势，对于口腔部，未见明显差异，对于气管支气管和肺部，高抽吸容量（75 mL）下的沉降质量浓度明显小于低抽吸容量（35和55 mL）。原因是，沉降质量浓度受到沉降系数、粒数浓度和粒径（粒子质量）三个因素的共同影响。抽吸容量的增大使得沉降系数和粒数浓度增大，但同时使得粒径减小，并且粒径减小对沉降质量的影响程度可能超过沉降系数和粒数浓度的影响程度。因此，不同抽吸容量下三个因素产生影响的方向和幅度并不完全一致，综合影响的结果显现出不同趋势。

图5 不同抽吸时间下电子烟气溶胶在人体呼吸道不同部位沉降Fig.5 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff durations

2.2.3 抽吸间隔对电子烟气溶胶在人体呼吸道沉降的影响

考察了抽吸间隔对电子烟气溶胶在人体呼吸道的沉降的影响，结果如图7所示。可以看出，抽吸间隔时间的延长（从30 s至60 s）对气溶胶在人体呼吸道各部位的沉降系数没有影响，这是由于抽吸间隔时间的变化未对气溶胶的粒径产生影响，因此，其在人体呼吸道的沉降系数未发生变化。而总沉降粒数浓度及总沉降质量浓度则随抽吸持续间隔时间的延长而增大，分别由30 s下的3.54×109个/cm3和38.2 g/m3上升至 60 s下的3.84×109个/cm3和41.8 mg/m3。这是因为抽吸间隔时间的延长导致气溶胶的粒数浓度增加，在气溶胶粒径和沉降系数不变化的情况下，使沉降粒数浓度和沉降质量浓度增加，其增加幅度与粒数浓度的增加幅度相一致。

图6 不同抽吸容量电子烟气溶胶在人体呼吸道不同部位沉降Fig.6 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff volumes

图7 不同抽吸间隔电子烟气溶胶在人体呼吸道不同部位沉降Fig.7 Deposition of e-cigarette aerosols in different parts of human respiratory tract at different puff intervals

3 结论

研究结果表明，抽吸条件通过影响电子烟气溶胶的物理特性（主要是粒径大小和粒数浓度）进而影响其在人体内的沉降（包括沉降系数、沉降粒数浓度和沉降质量浓度），其中沉降系数受粒径大小影响较大，沉降粒数浓度主要受气溶胶粒数浓度影响，而沉降质量浓度则受沉降系数、粒数浓度和粒径大小三个因素的共同影响。因此，对气溶胶粒径大小及粒数浓度影响较大的抽吸持续时间及抽吸容量对电子烟气溶胶在人体内的沉降影响大，其中抽吸持续时间延长导致气溶胶粒数浓度增加，粒径增大，而沉降系数变化较小，沉降粒数浓度和质量浓度均增加；抽吸容量增加，气溶胶粒数浓度增加，粒径减小，沉降系数、沉降粒数浓度均增加，沉降质量浓度先增后减。而抽吸间隔时间对电子烟气溶胶粒径大小及粒数浓度影响较小，因而对其在人体内沉降影响小。本研究可为电子烟抽吸方式、电子烟气溶胶危害性评价提供依据。