燃煤电厂烟气非常规污染物检测与协同控制技术研究综述

洪志刚，张杨，刘永生，朱跃

燃煤电厂烟气非常规污染物检测与协同控制技术研究综述

洪志刚1,2，张杨1＊，刘永生2，朱跃1

（1．华电电力科学研究院有限公司，浙江省 杭州市 310030；2．上海电力大学太阳能研究所，上海市 杨浦区 200090）

随着国家环保要求的不断提高，为响应国家可持续发展政策的号召，燃煤烟气非常规污染物控制已逐步提上日程。研究人员不再把精力集中于常规污染物的脱除，而是逐渐开展对非常规污染物(如SO3、Hg、可凝结颗粒物等)脱除的研究。基于燃煤电厂烟气非常规污染物的特性，分析了当前各种非常规污染物的检测技术优缺点及适用条件，以及在新的环保形势下，各种环保设备协同控制非常规污染物的研究现状，为下一步开展燃煤电厂非常规污染物控制技术研究提供参考。

燃煤电厂；烟气；非常规污染物；检测；控制

0 引言

我国处于少油贫气富煤的能源状况，形成了以煤炭为主的一次能源结构。因为独特的地理环境和能源储备，造成能源结构较为单一，对我国生态环境问题产生了巨大的威胁[1]。我国的大气污染治理形势极其严峻，单项污染物分级治理的模式已经不适合我国当前的生产排放要求[2]。合理地利用燃煤烟气的脱硫、脱硝和除尘设备之间的协同处理能力，降低各种污染物的排放已经受到国家和企业的高度关注[3]。我国在煤电节能减排升级与改造行动计划(2014—2020年)中，要求现有的燃煤电厂满足一定的污染物排放标准限值，即在基准氧含量6%条件下，烟尘、SO2、NO的排放浓度分别不高于5、35、50mg/m3；支持同步开展大气污染物联合协同脱除，减少非常规污染物的排放[1-5]。

1 燃煤电厂烟气非常规污染物检测技术

在燃煤烟气中，除了NO、SO2、粉尘颗粒物等一些常规污染物外，还有SO3、Hg、可凝结颗粒物(condensable particulate matter，CPM)等非常规污染物，它们也会对环境和生产设备造成一定的危害[4]。SO3毒性强，且容易与烟气中的氨气反应生成硫酸氢氨，造成空气预热器的堵塞[6]；排放到大气环境中，还会生成酸雨和气溶胶。Hg是一种致癌性很强的有毒物质，在大气中能够远距离传输，导致全球性的汞污染[7]。可凝结颗粒物是指在固定污染源烟道内以气态或者蒸汽态的形式存在，但离开烟道后因外界环境的影响(如温度降低等)，在数秒内凝结为液态或固态的一类颗粒物，也会对大气造成一定的污染[4-10]。根据以上所述污染物的性质，国内外学者对其检测方法进行了相关研究，并进行了广泛应用。

1.1 烟气中SO3的检测

由于SO3独特的物化性质，极易被水吸收并吸附在各种材料表面，而且SO3在烟气中浓度非常低，容易受到 SO2的影响，造成SO3的检测存在一定的误差[11]。目前国内外主要有2种检测方法：控制冷凝法(图1(a))和异丙醇溶液吸收法(图1(b))。

图1 控制冷凝法和异丙醇溶液吸收法示意图

1）控制冷凝法。

控制冷凝法的取样主要在于烟气中SO3的冷凝收集，冷凝温度为关键点。在取样燃煤烟气时需均匀取样，首先将燃煤烟气从烟道中等速抽取出来，在抽取过程中需对取样枪伴热，伴热温度要根据实际情况考虑，经验值一般取250~270℃，伴热温度对SO3取样影响极大，因为当伴热温度低于SO3的酸露点时，SO3会冷凝成液态，黏附在管道内壁，伴热温度过高会增加样气中SO2/SO3的转化率。采样后的样气经过滤后再进行收集。收集后的SO3经后续处理转化为硫酸根离子，可通过测量硫酸根离子的含量进行理论计算，得到相应的烟气SO3占比。溶液中硫酸根离子检测方法主要有：离子色谱法、容量滴定法和分光光度法[12]。

2）异丙醇溶液吸收法。

异丙醇溶液吸收法是将烟气通入装有体积分数80%异丙醇溶液的撞击式取样器中，容器中的异丙醇溶液吸收烟气中的SO3，然后接2个装有3%双氧水的洗气瓶吸收SO2，异丙醇溶液和双氧水均放在0℃的冰浴中，最后通过高氯酸钡–钍试剂对收集在异丙醇溶液中的SO3进行滴定测定。由于高氯酸钡–钍试剂滴定效果不明显，有些研究人员采用紫外–可见光分光光度计测量酸根离子浓度[13]。

2种方法各有缺点，有研究[14]表明异丙醇溶液吸收法在取样过程中由于SO2发生氧化，生成SO3，从而造成误差，可在取样时往取样瓶中通入惰性气体来减少SO2的氧化；控制冷凝法可有效降低烟气中SO2的氧化带来的干扰，但控制冷凝捕集率是其操作过程中的关键。

1.2 烟气中Hg的检测

在燃煤烟气中，Hg主要以固态颗粒汞(HgP)、气态二价汞(Hg2+)和气态单质汞(Hg0) 3种形态存在，目前主要通过烟气取样进行分析[15]。取样分析法是基于烟气中Hg多形态的特点，釆用特定的技术实现烟气中不同形态Hg的分离。首先利用石英纤维等材料制作的滤膜过滤颗粒物来收集烟气中的HgP，然后再收集气相态的Hg[16]。目前气态Hg采集方法主要有2类：湿化学方法和干转化技术取样法[17]。

1）湿化学方法。

湿化学法主要有安大略法(Ontario hydro method，OHM)[18-20]。安大略法是由美国材料与试验协会制定的，测量范围为0.5~100g/m3(标准状态)，其取样流程如图2所示。首先用采样系统对烟气进行等速取样，为防止Hg2+在取样管中冷凝，需控制取样管的温度在120℃以上，然后利用石英纤维滤筒脱除HgP，接着烟气依次通过8个吸收瓶，烟气中的Hg2+由前3个装有1mol/L KCl溶液的吸收瓶收集，气态元素汞则由1个5% HNO3+10% H2O2和3个装有4% KMnO4+10% H2SO4溶液的吸收瓶收集，最后一个装有硅胶的吸收瓶用来吸收烟气中的水分，取样时间不能低于2h。

图2 安大略法的取样示意图

2）干转化技术取样法。

干转化技术取样法主要流程如图3所示，先将烟气通过石英过滤器，再依次通过取样系统内的单元式收集器，在收集器内部用固态吸附剂(改性活性炭一类)吸附气态Hg，脱除水分后通入流量计后排出，而固态吸附剂吸收的Hg通过一定的处理提取出来，再利用紫外线原子荧光法或者X射线荧光分析法测量Hg的含量。现在美国的干转化技术中广泛采用的主要是Method30B[20]，由于干转化法对单种形态Hg测量不够精准，现主要用于总Hg的测量。

以上2种取样法收集的含Hg样品在测定Hg含量之前要进行预处理，以满足测试要求。由于取样法的不同使得预处理方式也不同，湿化学法的预处理方式是：固态Hg样品用王水溶解，液态样品先氧化，再用还原剂将其还原为零价Hg，最后利用气液分离法使之进入分析仪器。而干转化法的预处理方式是：将样品加热使之蒸发，用催化管加热至一定温度，使之转化为零价Hg，再用金管捕集零价Hg，加热金管使零价Hg释放，并进入分析仪器。

将上述2种Hg的检测方法进行对比分析，汇总于表1。

表1 2种检测方法分析对比

1.3 可凝结颗粒物的检测

固定源颗粒物可分为可过滤颗粒物(filterable particulate matter，FPM)和可凝结颗粒物(CPM)。通过颗粒物离开烟道前后的状态对其进行区分，离开之前形成的颗粒物属于FPM，离开之后形成的颗粒物则属于CPM[21]。有关研究[22-23]发现FPM与CPM所占含量处于相同水平，所以CPM对大气的影响不容忽视。当前国内对颗粒物的检测主要集中于FPM的采样和质量浓度的测定，对CPM的测量尚未形成标准的检测方法，国外对CPM的检测方法主要有EPA Method 202测量法和EPA CTM-039法[24]。

1）EPA Method 202测量法。

EPA Method 202采用“控制冷凝+惯性撞击”的方式对可凝结颗粒物进行捕集，如图4所示[25]。首先进行等速采样，将样气通入冷凝器中冷却，随后通入干式冲击瓶中，降温后通过CPM滤膜收集，CPM滤膜处气流温度不超过30℃。

CPM滤膜分别使用水和正己烷来萃取，冲击瓶内液体使用正己烷萃取。萃取之后，正己烷萃取液需要干燥至恒重；水溶液经烘干至液体少于 10mL后，将其置于室温下干燥至恒重，再将两者相加即为CPM含量。

2）EPA CTM-039法。

EPA CTM-039方法的采样原理是：将高温烟气和洁净空气在稀释通道内混合，并冷却至一定温度后进入停留室，停留一段时间后用采样器捕集CPM[26]。采样系统取样流程如图5所示。烟气通过等速采样法从烟道内抽取，进入布置在烟道内采样枪前端的PM2.5旋风切割器，分离出粒径大于2.5mm的FPM。随后烟气进入加热的采样枪和文丘里管，在混合锥中与干燥洁净的稀释空气按照一定比例混合，并在停留室中停留一段时间。在停留室中，混合气体中的气相CPM充分冷凝成颗粒态，然后被后置的滤膜所捕集。采样结束后，采样枪、文丘里管以及连接管使用丙酮冲洗，混合锥、停留室和滤膜先用去离子水冲洗，再用丙酮冲洗，所有的冲洗液经过蒸发干燥至恒重后即得到CPM含量。

EPA Method 202测量法操作较为复杂，但能够对可凝结颗粒物进行分类测量。EPA CTM-039方法能够对烟气排放到大气中的可凝结颗粒物进行实际模拟，测量结果更加符合实际情况，但是在实际应用中须控制烟气稀释混合充分，确保CPM完全被捕集。

2 非常规污染物的协同控制

2.1 SO3协同控制

燃煤电厂中SO3的去除主要分为生成前、生成中、生成后3个步骤。在生成前可通过选煤等技术控制硫分的输入，生成中主要是通过控制炉内工况降低SO3的生成，生成后是通过污染物脱除设备对SO3进行脱除。还可在锅炉炉膛和脱除设备中喷碱性物质脱除SO3[27]。以下主要针对工程应用较广泛的反应后脱除技术进行分类分析。

1）SCR对SO3的影响。

当烟气途经选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)脱硝系统时，由于SCR 中催化剂对SO2催化氧化的副作用，部分SO2会转化为SO3。所以在选择催化剂的过程时，除了要提高脱硝效率，还应尽量控制副反应的发生。研究表明，向SCR催化剂中添加SiO2在某种程度上能抑制SO2的转化。此外，可通过控制烟气温度和调节催化剂几何形状等方式降低SO2的转化[28]。

2）除尘设备对SO3的脱除。

在烟气流经下游设备时，因为一部分SO3会被烟气中的粉尘吸附，从而被除尘设备脱除。静电除尘器(electrostatic precipitators，ESP)由于入口烟气温度较高，SO3不易发生冷凝，无法被烟尘附着，所以脱除效果不佳，设备脱除率一般在30%以下[29]。

低低温电除尘器(LLT-ESP)通过将烟温控制在酸露点以下，可使95%以上的SO3发生冷凝，从而被烟尘吸附。李小龙等[30]实测低低温电除尘器对SO3的脱除范围在34.3%~68.3%。

3）WFGD对SO3的影响。

在湿法烟气脱硫(wet flue gas desulfurization，WFGD) 装置内部，吸收液会自上而下与烟气中的SO3接触，并与之发生中和反应，但是由于烟气流速大，接触时间短，大颗粒的SO3被吸收，小颗粒的脱除效果却并不理想，脱除率普遍在30%~70%[31]的范围内。

将有关研究人员[30-34]对不同机组的实测数据汇总于表2，通过对表2分析可知，对于燃煤电厂，多设备协同脱除SO3的脱除率能够达到89%以上。

2.2 Hg协同控制

目前，燃煤电厂中Hg处理方法主要分为燃烧前控制、燃烧中控制和燃烧后控制。燃烧前控制主要包括洗煤技术和化学脱汞[35]；燃烧中控制是通过改变在炉膛中的燃烧工况、改进燃烧技术和在炉膛中喷入氧化剂等来实现对汞排放的控制，尽可能地使Hg变成易脱除的Hg2+形态，再通过下游设备脱除[36]；燃烧后控制主要是利用飞灰等物质对Hg2+吸附，或者利用氧化法将Hg0先氧化，再结合下游的除尘器和WFGD设备来减少汞的排放[37]。

2.2.1Hg在SCR设备的协同脱除

SCR设备中的催化剂不仅可以促进NH3和NO的反应，同时还可以把烟气中的一部分气态Hg0氧化成Hg2+，从而提高汞在WFGD设备中的脱除率[38]。在SCR脱硝装置中，运行温度范围通常处于300~400℃之间，刚好与Hg发生异相催化氧化的温度区间吻合，所以SCR系统对Hg的转换极为有利[39]。

2.2.2Hg在除尘设备中的协同脱除

由于烟尘具有吸附烟气中汞的作用，因此除尘设施具有附带除汞功能。除尘配置和各种形态Hg含量影响汞的脱除效果。常规的静电除尘器仅能对HgP脱除，对气态Hg的脱除效果不明显。布袋除尘器在脱除易富集汞的超细粉尘方面较电除尘器有更好的效果。电袋复合除尘器结合了静电除尘和布袋除尘技术，由于粉尘在静电区经过预荷电，在布袋表面形成的粉饼相较于布袋除尘器表面的粉饼更蓬松，比表面积更大，所以对Hg的脱除效果更好[40-42]。

文献[31]研究表明，电袋复合除尘器对HgP的脱除效果能够达到99.9%。总Hg中气态Hg与颗粒Hg的质量比对总Hg脱除率的影响曲线如图6所示，可以看出，总Hg脱除率随着气态Hg占比的增加而降低，主要是由于除尘设备对HgP的脱除效果优于气态Hg，所以在脱除Hg的过程中，应尽量提高设备对气态Hg的脱除效果。

2.2.3 Hg在脱硫设备中的协同脱除

由于Hg2+易溶于水，且湿法脱硫设备的工作温度较低，利于Hg2+的吸收，但是脱硫系统对Hg0脱除效果不明显。在煤燃烧时适当加入一些氧化剂可以促进Hg0氧化成Hg2+，还可以在WFGD吸收塔内添加一定浓度的脱Hg络合剂。当Hg2+在浆液中达到吸收饱和时，吸收脱汞率逐渐趋于下降，会造成一部分Hg2+未被脱除。络合剂能够与Hg2+反应生成络合物，以提高脱硫浆液中Hg2+的溶解度，再通过后续的污水处理去除Hg，从而提高汞在浆液中的脱除效果[43-44]。

2.3 可凝结颗粒物协同控制

可凝结颗粒物粒径很小，在1mm以下，主要是通过异相冷凝和均相成核2种方式形成[45]。可凝结颗粒物主要由有机和无机2大组分构成，有机组分中主要包含一些烷类和脂类，无机成分中主要包含一些SO42−、NO3−、K+、Ca2+类，不同颗粒物控制技术对CPM有机和无机成分的脱除有一定差异[46-47]。常规颗粒物控制技术对CPM均有一定的脱除效果，但表现不一。

2.3.1CPM在除尘设备中的协同脱除

由于电除尘设备温度变化不大，对CPM的脱除效果不明显。在脱除过程中，降低烟气温度对提升CPM脱除效果尤为关键，文献[48]研究表明，在电除尘设备前加装低温换热器能够增加CPM的脱除率。湿式静电除尘器(WESP)也可以协同脱除湿法脱硫后的可凝结颗粒物。因为硫酸 根离子在可凝结颗粒物的无机物组分中含量较高，WESP设备对烟气中的细微颗粒物和由SO3形成的硫酸雾均有很好的脱除效果，所以可以作为控制细颗粒物、可凝结颗粒物的高效污染控制设备[49]。

2.3.2CPM在脱硫设备中的协同脱除

WFGD对可凝结颗粒物也有一定的脱除效果，因为脱硫设备内部从喷嘴喷出一定粒径的喷淋液滴，与自下而上的含尘烟气相互接触，粉尘颗粒同附着在粉尘表面的部分CPM被液(雾)滴捕集而脱除的。除此之外，由于WFGD中喷入大量浆液滴，烟气温度显著降低，有利于烟气中的气相CPM的“均相成核”和“异相冷凝”。

目前固体颗粒物的控制研究主要集中于FPM，CPM脱除相关研究较少。表3列出了部分研究[47,50-52]采用颗粒物控制设备对CPM的脱除情况。其中LLT-ESP对CPM的脱除效果显著，主要是因为烟气流速大幅降低，烟气停留时间变长，且加装了低温换热器，气相CPM 能够充分冷凝成颗粒态，从而被LLT-ESP有效脱除。

3 结论

针对燃煤烟气中非常规污染物的检测技术与协同控制技术进行了分析与论述。非常规污染物的准确检测是后续开展排放控制的前提。在当前燃煤电厂全面超低排放的形势下，充分发挥现有环保设施协同脱除非常规污染物的作用，才能真正满足国家相关环保政策的要求，实现可持续发展。在控制烟气污染物排放的同时，也要考虑系统经济性等因素，单个污染物一般需要多设备协同脱除，所有环保设备设置及参数选取要一体化考虑。总之，经济高效地实现燃煤电厂非常规污染物控制，必须从系统的角度考虑，充分发挥各污染物脱除设备之间的协同作用，在实际工程应用中必须实行一厂一策，根据实际情况出发，因地制宜，选择经济合理的技术方案。

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Research Overview on Unconventional Pollutant Detection and Cooperative Control Technology of Flue Gas in Coal-fired Power Plant

HONG Zhigang1,2, ZHANG Yang1*, LIU Yongsheng2, ZHU Yue1

(1. Huadian Electric Power Research Institute Co., LTD., Hangzhou 310030, Zhejiang Province, China; 2. Solar Institute of Shanghai University of Electric Power, Yangpu District, Shanghai 200090, China)

With the continuous improvement of national environmental protection requirements, in response to the call of national sustainable development policy, the treatment of unconventional pollutant (such as SO3, Hg, condensable particulate matter (CPM) etc.) in coal-fired flue gas has gradually been put on the agenda. Researchers change the focus from the removal of conventional pollutants to unconventional pollutants. Based on the characteristics of unconventional pollutants in coal-fired flue gas, the advantages, disadvantages and applicable conditions of different detection technologies for unconventional pollutants were analyzed. And in the new environment protection situation, the research and application status of various environmental protection equipment to control unconventional pollutants was introduced. The work can provide reference for further study of unconventional pollutant control in coal-fired power plants.

coal-fired power plant; flue gas; unconventionalpollutant; detection; control

10.12096/j.2096-4528.pgt.19145

TK16

国家重点研发计划项目(2016YFC0203701-05)。

Project Supported by National Key Research and Development Program of China (2016YFC0203701-05).

2019-10-08。

(责任编辑 杨阳)