宝鸡市冬季一次持续性重污染过程特征分析

杨雪玲，邢 莉，王 颖，刘随心，刘文霞

1.西安地球环境创新研究院，陕西 西安 710061 2.中国科学院地球环境研究所,中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室，陕西 西安 710061 3.中国科学院地球环境研究所,黄土与第四纪地质国家重点实验室，陕西 西安 710061 4.陕西师范大学地理科学与旅游学院，陕西 西安 710062 5.兰州大学大气科学学院，甘肃 兰州 730000 6.兰州大学,半干旱气候变化教育部重点实验室，甘肃 兰州 730000 7.宝鸡市环境监测中心站，陕西 宝鸡 721016

近年来，汾渭平原(包括山西省晋中市、运城市、临汾市、吕梁市，河南省洛阳市、三门峡市，陕西省西安市、铜川市、宝鸡市、咸阳市、渭南市及杨凌示范区)空气污染问题日益凸显，污染程度仅次于京津冀及周边地区，部分地区空气质量指标甚至劣于京津冀地区，亟需加大治理力度.为改善汾渭平原环境质量，增强人民的蓝天幸福感，实现环境效益、经济效益和社会效益多赢，2018年6月国务院印发《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，将汾渭平原纳入到大气污染防治重点区域，从产业结构、能源结构、运输结构、用地结构等4个方面提出了具体治理要求.

污染物排放量大和特殊地形形成的不利扩散条件，使得汾渭平原重污染频发[1].宝鸡市位于汾渭平原的最西部，北有黄土台塬、南有秦岭横亘、西侧陇塬收口，三面都有天然地形屏障.宝鸡市国家重点监测的污染源主要分布在宝鸡市东北部，而宝鸡市主导风向为偏东风[2]，其传输上游为空气质量较差的咸阳市和西安市，东风易将上游污染气团传输至宝鸡市，三面环山的地形造成污染物累积，容易爆发持续性的重污染天气过程.重污染期间，环境空气质量急剧下降，分析重污染成因可为空气质量的治理提供理论指导.为研究各地区重污染成因，许多学者针对不同城市大气污染问题开展了大量研究.高愈霄等[3]利用2013—2014年京津冀地区13个城市空气质量监测数据，选取31次区域重污染事件分析了京津冀地区2013—2014年空气质量、重污染过程的变化规律以及均压场天气型污染特征，结果显示京津冀地区空气污染自北向南逐步加重，有明显的区域特征；O3型均压场和颗粒物型均压场是京津冀地区均压场天气污染的代表，颗粒物型均压场出现在秋冬季，表现为气压梯度小，伴随西南小风和逆温现象，O3型均压场出现在春末、夏季.Wise等[4]利用Kolmogorov-Zurbenko (KZ)过滤方法研究了影响美国西南地区O3和颗粒物(PM)的气象因子，结果表明温度和混合层高度均对O3的影响较大，湿度对PM的影响最大，O3浓度变化的40%～70%是由于气象条件变化引起的，颗粒物浓度变化的20%～50%是由于气象条件变化引起的.李珊珊等[5]研究表明，重污染日北京市、天津市、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为58%、54%、39%，区域输送对于各地区PM2.5浓度有十分重要的影响.Tiwari等[6]研究表明：PM2.5浓度与混合高度之间存在显著负相关，相关系数为-0.45，冬季相关性强于夏季；夏季PM2.5浓度与相对湿度之间呈显著负相关，相关系数为-0.56，冬季PM2.5浓度与相对湿度呈正相关，相关系数为0.32.Karagiannidis等[7]研究表明:气象条件对佩特雷市的空气质量影响显著，受反气旋系统或弱的纬向环流控制时气压较高，边界层低、地面风速弱、垂向扩散能力弱均限制了污染物的扩散，CO、PM10、NO和NO2浓度增加;而O3浓度分布与其他污染物不同，在气旋系统控制时其浓度增加.王珊等[8]利用西安市8个气象站点的气象观测资料及13个站点的污染物浓度监测资料，分析了西安市2013年12月16—25日重霾天气过程的污染特点及成因，结果显示不利气象条件是造成此次霾污染的主要原因，霾发展和维持阶段气象场特征表现为受弱气压场控制，气压梯度小、风速小、层结稳定，弱的降温与相对湿度增大以及西安市特有的喇叭口地形进一步加重了霾污染.

研究[9-14]表明，污染气象成因和污染物区域传输作用对本地污染的影响较大，研究不同地区污染气象成因和污染物区域传输作用对本地区污染的治理有要的意义.目前，对宝鸡市重污染特征的研究较少，因此该研究利用污染物浓度监测资料和气象要素观测资料，采用统计学分析方法、特征雷达图和HYSPLIT-4后向轨迹模型对宝鸡市2018年12月29日—2019年1月8日持续性重污染过程进行初步分析，探讨此次重污染天气的形成与发展机制，以期为宝鸡市重污染天气过程提供理论基础和环境治理方向，为汾渭平原污染扩散条件类似城市的环境治理提供借鉴.

1 资料与方法

1.1 数据来源

污染物浓度资料来源于宝鸡市环境空气质量8个国控站点〔宝鸡市监测站、竹园沟、文理学院、三陆医院、三迪小学、技工学校、陈仓区环保局家属楼、庙沟村(对照点)〕以及9个省控站点(扶风县环保局、眉县环保局、岐山县环保局、凤翔县环保局、太白县纪委、麟游县环保局、千阳县环保局、陇县环保局、凤县市民中心)逐时监测资料，监测站点位置分布如图1所示.气象要素资料来自宝鸡市国家基准站地面观测资料，监测时间为2018年12月29日00:00—2019年1月8日23:00，监测的污染物种类有SO2、NO2、O3、CO、PM10、PM2.5，气象要素有气温、相对湿度、风速、风向等.

图1 宝鸡市监测站点分布Fig.1 The distribution of monitoring sites of Baoji City

1.2 分析方法

1.2.1特征雷达图

特征雷达图是利用数学算法消除污染物浓度变化以及不同污染物间浓度量级差异的影响，可以直观和快速地分辨大气污染特征在时间和空间上发生的变化.利用历史特征雷达图可以在时间序列上判断出偏沙尘污染型、偏燃煤污染型、偏二次颗粒物污染型、偏机动车污染型、偏烟花污染型等多个污染类型；利用区域特征雷达图可以在区域分布中判断出偏燃煤污染区、偏机动车污染区、偏钢铁污染区等多个区域类型[15].

1.2.2统计学变量

选用统计学变量平均值(M)和相关系数(R)分析污染物和气象要素的基本特征及二者的相关性.

(1)

(2)

1.2.3后向轨迹

HYSPLIT-4模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种完整的输送、扩散和沉降模式，用于计算简单的气团轨迹，以及复杂的传输、扩散、化学转换和沉积模拟的专业模型[16].

HYSPLIT-4模型应用最广的模块是气团后向轨迹分析，该模块可以确定气团的来源并建立源-受体关系.还可用于模拟污染物和危险物质在大气中的传输、扩散和沉积等过程，包括放射性物质的跟踪和预测，野火烟雾、风吹尘埃、各种固定和流动排放源的污染物、过敏原和火山灰的释放.

HYSPLIT-4模型是一种欧拉和拉格朗日混合型的计算模式.在扩散模型中，气团扩散到超过气象网格单元的大小(水平或垂直)，然后分裂成几个新的气团，每个气团都有其污染物质量的份额.在粒子模型中，固定数量的粒子通过水平风场沿模型域平流，并通过湍流分量进行扩散.

2 结果与讨论

2.1 污染特征分析

2019年元旦前后京津冀地区、汾渭平原地区陆续爆发长时间的重污染天气，宝鸡市位于重污染区域的最西边，属于汾渭平原污染较重的城市.由图2可见：此次重污染过程首要污染物均为PM2.5，重污染期间宝鸡市AQI指数日变化与ρ(PM2.5)日变化一致(R=0.99).自2018年12月29日起ρ(PM2.5)逐日升高；2019年1月1日ρ(PM2.5)升至166 μg/m3，环境空气质量开始达到重度污染级别；1月3日ρ(PM2.5)升至284 μg/m3；4日、5日受弱冷气流的影响，ρ(PM2.5)略有降低；6日ρ(PM2.5)达到最大值(308 μg/m3)，之后开始下降；8日ρ(PM2.5)降至71 μg/m3，环境空气质量转为良.根据ρ(PM2.5)变化特征，将此次重污染过程划分为发展阶段(2018年12月29—31日)、维持阶段(2019年1月1—6日)、消退阶段(2019年1月7—8日).宝鸡市此次重污染过程有几个明显特征：①污染持续时间长，有8 d (2018年12月31日—2019年1月7日)日均ρ(PM2.5)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》中二级标准限值(75 μg/m3)，有6 d (2019年1月1—6日)环境空气质量在重度及以上污染级别(AQI>200)；②污染强度大，重污染期间ρ(PM2.5)平均值为205.4 μg/m3，有2 d达到严重污染级别(2019年1月3日和6日，AQI>300)；③弱冷空气对空气质量的改善周期短，高湿环境使得污染加重.

图2 2018年12月29日—2019年1月8日宝鸡市AQI和ρ(PM2.5)时间变化序列Fig.2 Temporal variations of AQI and PM2.5 in Baoji City from December 29th,2018 to January 8th,2019

2.1.1污染物浓度时间变化特征分析

由图3可见，此次重污染过程ρ(PM2.5)与ρ(PM10)分布特征明显.发展阶段，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均持续升高，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.6～1.0之间浮动，具有明显的日变化特征.维持阶段，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)继续升高，2019年1月4日受间隙冷空气影响，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均在短期内下降，弱冷空气在短期内使得污染物浓度下降；在长期高湿环境下，污染物的二次转化作用增强，加重了当地污染，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均明显升高，2019年1月6日20:00ρ(PM2.5)达最大值(379 μg/m3)，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.9左右稳定波动，说明该时段内ρ(PM2.5)占比较大.消退阶段，受强冷空气影响，ρ(PM2.5)与ρ(PM10)均骤降，2019年1月7日09:00—11:00ρ(PM2.5)由191 μg/m3降至54 μg/m3，09:00—11:00ρ(PM2.5)减小了147 μg/m3，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)由0.9降至0.3，说明消退阶段ρ(PM2.5)占比下降明显.

城市中NO2主要源自机动车尾气排放等移动污染源[17]，而SO2主要源自工业燃烧(如燃煤发电、金属冶炼等)等固定污染源[18].因此，大气中ρ(NO2)/ρ(SO2)可以作为移动源和固定源贡献估算的指标.若ρ(NO2)/ρ(SO2)越高，说明移动污染源的贡献率越高；ρ(NO2)/ρ(SO2)越低，说明固定污染源的贡献率越高[19-20].研究[21-22]表明：我国北方机动车排放的SO2远少于NO2，ρ(NO2)/ρ(SO2)在24～119之间；固定源排放SO2和NO2，ρ(NO2)/ρ(SO2)为0.2～0.8.由图3可见：整个过程ρ(NO2)和ρ(SO2)均存在明显的日变化特征，ρ(SO2)在5～25 μg/m3范围内变化，重污染过程3个阶段ρ(SO2)变化差异不大；ρ(NO2)在16～103 μg/m3范围内变化，重污染维持阶段ρ(NO2)显著升高；ρ(NO2)/ρ(SO2)在重污染发展阶段、维持阶段和消退阶段的平均值分别为5.43、6.20、3.99，均大于0.8，说明此次重污染过程移动源较固定源对污染的贡献大.重污染过程3个阶段中ρ(NO2)/ρ(SO2)先增后减，说明随着减排措施的不断实施，区域性移动源减排的正面效果超过工业源减排的正面效果，移动源贡献率下降、工业源贡献率上升，据此可推断短时间内移动源管控(机动车限行等)减排效率高于工业源管控措施(工业限产等).

图3 2018年12月29日—2019年1月8日宝鸡市污染物质量浓度变化趋势Fig.3 Temporal variations of the mass concentration of pollutant in Baoji City from December 29th,2018 to January 8th,2019

固定燃烧源是CO的最大来源，生物质、煤炭和汽油燃烧是CO排放的主要来源[23]，因此ρ(CO)/ρ(SO2)可以表征本地源对空气污染的贡献率，其比值越高，说明当地的贡献率越高[24].由图3可见：ρ(CO)和ρ(SO2)存在明显的日变化特征，整个重污染过程ρ(CO)先升后降，在0.6～3.5 mg/m3范围内变动，峰值出现在重污染维持阶段(2019年1月6日22:00)；ρ(CO)/ρ(SO2)在重污染发展阶段、维持阶段和消退阶段的平均值分别为0.12、0.21、0.10，说明此次重污染过程本地源排放对污染的贡献先增后减.静稳天气持续，本地排放污染物难以扩散，本地源排放对重污染的贡献逐渐凸显.

2.1.2污染特征分析

利用监测资料得到的5种污染因子〔SO2、NO2、CO、PM2.5和粗颗粒物(PM2.5～10)〕绘制历史特征雷达图来分析此次重污染过程污染变化特征.5种污染因子中PM2.5既有一次污染源又有污染物的二次转化生成[25].SO2、NO2、CO和粗颗粒物主要来自于一次污染源排放[26-27]，其中，SO2主要来自燃煤和钢铁等工业过程源的排放[28]，NO2主要来自燃煤、工业过程(焦化、玻璃等)、机动车尾气排放[29-31]，CO主要是由燃煤、机动车、钢铁及生物质等的不完全燃烧产生[32-33]，粗颗粒物主要来自于沙尘、土壤和扬尘[34-35].通过绘制特征雷达图，依据特定时间或站点污染物特征值的不同组合，可以判断环境空气质量特征受哪些源或机制影响.若5种污染因子特征值均未超出其特征值的上、下限，表明特定时间或站点的污染特征与历史平均或区域平均相比未发生显著变化，归类为偏综合型；当PM2.5特征值超出上限，表明污染特征受二次颗粒物生成影响显著；当SO2、NO2、CO特征值均超出上限，表明污染特征受工业排放过程影响；当NO2和CO特征值均超出上限，表明污染特征受机动车影响显著；当粗颗粒物特征值超出上限，表明污染特征受扬尘影响显著；当SO2特征值明显超出上限，表明污染特征受燃煤排放影响.

由图4可见：重污染发展阶段宝鸡市污染特征由偏综合型和偏燃煤型污染特征逐渐转化为偏二次型污染；重污染维持阶段主要以二次污染类型为主，4日受间歇冷空气的影响，短期内出现偏燃煤型污染；消退阶段污染类型由偏二次型转变为偏扬尘型；重污染结束后污染类型以偏扬尘型为主.重污染期间污染特征以偏二次型为主，在制定重污染应急措施时，应考虑减少二次反应前体物的排放和改变污染物二次反应条件，从源头和过程两方面阻止二次反应对重污染的影响.

图4 宝鸡市历史特征雷达图Fig.4 Radar map of historical characteristics of Baoji City

2.2 污染气象成因分析

2.2.1环流形势影响分析

分析此次重污染过程不同高度层(500 hPa、700 hPa和地面)08：00环流形势变化可知：2018年12月31日08:00汾渭平原高空500 hPa受西北气流控制，中层700 hPa处于平直西风气流，地面处于高压后部受偏南气流影响，大气扩散条件一般，偏南气流携带水汽较大，有利于本地污染的二次转化，宝鸡市空气质量逐渐转差，由前期良至轻度污染转为轻至中度污染；2019年1月1日08:00空中高层气流平直转西北西气流，中低层为西北气流，低层受东南气流影响，地面处于高压底部受偏东气流影响，偏东气流的输送将宝鸡市东部的污染物传输到宝鸡市，宝鸡市三面环山，偏东气流将污染物带入，气流在盆地底部回流难以扩散，重污染爆发；2日、3日高空受西北气流控制，中低层偏东气流输送，地面受均压场控制，气流静稳，加重了宝鸡市污染，空气质量达到严重污染级别；4日空中高层受偏西气流影响，中层受偏东气流影响，低层为东南气流，地面高压东移，受间歇性弱冷气流活动的影响，污染物浓度短期内下降，由于空气湿度升高明显，宝鸡市污染仍未得到缓解；5日、6日大气静稳状态持续，空气湿度增加，大气扩散条件不利，宝鸡市重度污染天气持续；6日下午地面有冷空气渗透，空中高层受高原短波槽东移影响，中层转西北气流，低层为东南气流影响，地面处于高压前部，大气扩散条件有转好趋势；7日冷空气南下空中高层受平直气流影响，中层受西北气流控制，低层偏北气流，7日午后汾渭平原中西部地区受冷气团控制，大气扩散条件有利，污染物浓度迅速降低，重污染过程结束.发展阶段，东南气流将湿度较大的污染气团输送至宝鸡市，造成宝鸡市重污染的爆发；维持阶段，受均压场的控制，污染物不易扩散，高湿的环境有利于污染物的二次转化，造成污染持续加重；消退阶段，干冷空气渗入，将污染气团“赶出”，空气质量迅速转好，此次重污染过程结束.

2.2.2气象要素影响分析

风对污染物有两方面作用，一是整体的输送作用，二是冲淡稀释作用.风向决定污染物迁移运动的方向，风速决定污染物的迁移速度.污染物由上风方被输送到下风方，风速越大，单位时间内污染物混合的清洁空气量越大，冲淡稀释作用就越好；风速越小，污染气团不易移动扩散，易聚集加重污染[36].此次重污染过程首要污染物为PM2.5，因此该研究主要分析风对颗粒物的影响，风向风速玫瑰图及各风向与ρ(PM2.5)分布玫瑰图如图5所示.由图5可见：此次重污染过程发展阶段ρ(PM2.5)高值区出现在宝鸡市东部的扶风县和眉县，维持阶段ρ(PM2.5)高值出现在宝鸡市西部的陇县.整个污染期间主导风向为东南风，风速大于2 m/s的均为东南风，大风容易造成污染物的长距离输送，宝鸡市东部地区空气质量最先达到重污染级别；次主导风向为西北风，西北风风速以静小风(风速小于1.5 m/s)为主，静稳气流使得污染物在本地徘徊，造成污染物累积，使得宝鸡市重污染持续.结合ρ(PM2.5)在各风向上的分布，可以得到污染物浓度高值出现在东南风、西北风的频次较多.宝鸡市重点污染源位于宝鸡市的东北地区，是造成东北风方向出现ρ(PM2.5)高值的主要原因.

图5 风向与风速以及风向与ρ(PM2.5)分布玫瑰图Fig.5 Wind rose diagram and the PM2.5 concentration distribution in wind direction

特殊地形的影响，东南大风将汾渭平原中东部污染物传输带入宝鸡市，西北和东北方向风速均较小，静稳气流使得污染物在本地斡旋，造成污染物的累积，从而加重污染程度.

2.2.3后向轨迹分析

利用HYSPLIT-4后向轨迹模型对此次污染过程宝鸡市大气运动进行分析.根据宝鸡市风向的垂直分布及当地最大混合层的高度[37]，设置100、500、1 500 m 3个高度层进行48 h内后向轨迹分析.由表1可见：2018年12月31日宝鸡市气团在100、500 m高度上均来自宝鸡市东部地区，传输范围为650 km；1 500 m高度气团来自西南方向，距离宝鸡市650 km的范围.2019年1月3日100、500 m高度气团从河南南部沿西北方向进入陕西省境内，经由汾渭平原中东部最终到达宝鸡市，传输范围为400 km；1 500 m高度气团从我国西部地区传输进入宝鸡市.1月6日100、500 m高度气团传输路径差异明显，100 m气团在汾渭平原中东部区域打转，一路向西传输进入宝鸡市；500 m高度气团传输路径较远，由河南省中部经山西省进入陕西省境内，快速进入宝鸡市；1 500 m高度气团来及西南方向，距离较远.1月8日100、500、1 500 m高度气团均来自宝鸡市北部，传输速度较快.偏东气流将污染物送至宝鸡市，造成重污染的爆发，气流静稳使得污染物在本地徘徊，延长了重污染持续的时间，偏北气流带来的冷空气将污染气团转移，空气质量逐渐转好.气团移动路径进一步验证了气象条件对污染物浓度影响的分析结果.近地面气团的移动具有区域特性，汾渭平原的重污染治理需要加强区域联动，共同治理环境污染问题.

表1 宝鸡市HYSPLIT-4 48 h后向轨迹分析Table 1 48 h backward trajectory analysis from the HYSPLIT-4 model in Baoji City

3 结论

a) 此次重污染持续时间长，污染强度大.重污染过程有6 d空气质量达到重度及以上污染级别，重污染期间ρ(PM2.5)平均值为205.4 μgm3，有2 d达到严重污染级别.弱冷空气对空气质量改善的周期较短，高湿环境有利于污染物的二次转化使得污染加重.

b) 气象因子对污染物的影响作用较大，此次重污染过程汾渭平原500 hPa高度位于槽后脊前位置，700 hPa有西南暖湿气流输送容易形成上暖下冷的稳定结构，结合地面均压场或弱辐合形势，污染物不易扩散，易聚集累积.此次重污染过程主导风向为东南风，风速大于2 ms时，风向均为东南风，大风容易造成污染物的长距离输送，东南大风将汾渭平原中东部污染物传送至宝鸡市；次主导风向为西北风，以静小风为主，静稳气流使得污染物在本地徘徊，造成污染物累积，加重污染程度.

c) 重污染维持阶段ρ(PM2.5)ρ(PM10)在0.9左右，说明此次过程ρ(PM2.5)占比较大.ρ(NO2)ρ(SO2)在重污染发展、维持阶段和消退阶段的平均值分别为5.43、6.20、3.99，说明此次重污染过程移动源排放比固定源对污染的贡献较大.ρ(NO2)ρ(SO2)先增后减，说明随着减排措施的不断实施，区域性移动源减排的正面效果超过工业源减排的效果，移动源贡献率下降、工业源贡献率上升，因此短时间内移动源管控(机动车限行等)减排效率好于工业源管控措施(工业限产等).ρ(CO)ρ(SO2)在重污染发展阶段、维持阶段和消退阶段的平均值分别为0.12、0.21、0.10，说明此次重污染过程本地源排放对污染的贡献先增后减，静稳天气持续，本地排放污染物难以扩散，本地源排放对重污染的贡献逐渐凸显.

d) 2018年12月29日—2019年1月8日历史特征雷达图显示，此次重污染过程宝鸡市污染特征由污染特征不明显和偏燃煤型污染特征逐渐转化为偏二次型污染，重污染过程结束后污染类型以偏扬尘型为主.