京津冀典型城市一次重污染过程特征及边界层结构变化对其影响

韩笑颜，周 颖，吕 喆，王晓琦

北京工业大学，区域大气复合污染防治北京市重点实验室，北京 100124

京津冀地区作为近30年来全球经济发展最迅速的地区之一，大气重污染频发[1-3].2016年京津冀地区13个城市空气质量平均超标天数比例为43.2%，以PM2.5为首要污染物的天数占污染总天数的63.1%[4].高浓度的PM2.5对城市交通[5-6]、人体健康[7-9]及气候变化[10]造成严重影响.针对京津冀地区重污染频发问题，2017年原环境保护部出台《京津冀及周边地区2017—2018年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案》等一系列减排措施，但京津冀地区尤其是秋冬季大气重污染问题仍未彻底解决.因此，亟待开展对重污染过程的深入研究.

目前，国内外学者针对重污染过程开展了许多研究，发现污染源排放量大、静稳型天气是造成重污染的主要原因[11-13].在污染源无明显变化情况下，天气形势[14]和气象条件[15-16]对重污染过程的演变发挥着不可忽视的作用.LI等[17]研究发现，灰霾天气更容易在弱反气旋天气形式下发生.尉鹏等[18]研究发现，稳定的天气背景场有利于污染物的积累.王丛梅等[19]分析2013年1月河北省中南部雾霾天气的气象条件及成因时发现，低温、日照时减少、降水日数多但量级少等气象条件导致了持续性雾霾天气的发生与严重的大气污染.大气边界层作为最贴近下垫面的大气结构，其内部气象条件的变化对重污染过程有重要影响[20].WANG等[21]通过无线电探空仪探测数据对我国华北、华南和东北地区PBLH (Planetary Boundary Layer Height，大气边界层高度)的季节性及昼夜特征进行研究.赵妤希等[22]研究表明，北京市冬季PBLH呈白天高、夜间低的特征，较低的PBLH与近地层持续小风导致了污染物的持续积累.马艳等[23]通过常规探空数据分析发现，逆温与低层高湿大气是重污染持续的有利条件.张晗宇等[24-25]用WRF-Chem模式及飞机AMDAR (Aircraft Meteorological Data Relay，飞机气象数据中转)气象观测数据对重污染过程进行了相关研究.目前，重污染过程的研究多基于常规探空数据，难以全面捕捉大气边界层结构演变趋势，为深入探究重污染过程污染特征及大气边界层结构演变规律，该研究基于PM2.5采样数据、地面气象监测数据及高时空分辨率的飞机AMDAR数据，应用WRF-Chem模式对北京市和石家庄市冬季一次重污染过程的气象要素、PM2.5化学组分、天气背景场、边界层结构演变特征进行分析，研究大气边界层结构变化对ρ(PM2.5)及其主要化学组分的影响，以期进一步了解边界层结构变化对重污染形成与消散的影响，为制定科学、有效的重污染管控措施提供理论依据.

1 数据收集与分析

1.1 数据收集

近地面气象数据来自Weather Underground (http://www.wunderground.com)，站点位于北京首都国际机场(39.86°N、116.28°E)和石家庄正定机场(38.15°N、114.56°E).垂直气象数据(温度、风向、风速)来自北京首都国际机场和石家庄正定机场提供的AMDAR数据；天气形势图来自韩国气象局网站(http://222.195.136.24/forecast.html)每3 h发布的资料.

1.2 PM2.5样品采集与分析

PM2.5采样点位于北京市北三环附近的北京师范大学科技楼楼顶(距地约35 m，39.96°N、116.36°E)和石家庄市环境监测中心楼顶(距地约20 m，38.02°N、114.54°E).2个采样点均位于商业和居民混合区，周边无明显工业活动，可反映两市区空气质量状况.采样时间为2016年12月26日—2017年1月22日(10:00—翌日09:00).采样仪器为美国多通道颗粒物采样器(URG-3000ABC，URG,USA)，气流速率为16.67 L/min.采样滤膜为特氟龙滤膜(47 mm,Whatman,UK)和石英滤膜(47 mm,Whatman,UK)，分别用于水溶性离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、NO2-、Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+)和碳质组分(OC、EC)分析.样品采集完毕后即刻放入滤膜盒，密封于聚四氟乙烯塑料袋内在-18 ℃ 中保存.为减少误差，采样前、后均将滤膜放置恒温恒湿箱〔温度为(20±2)℃，湿度为40%±2%〕内平衡48 h，用精度为0.001 mg的电子天平(Cubis MSA 6.6S-000-DF,Sartorius,Germany)进行称量.具体样品分析方法与质控内容参考文献[26].

1.3 模型搭建与参数化方案

该研究采用在线耦合模型WRF-Chem V3.5.1模式对京津冀地区ρ(PM2.5)、近地面气象要素、边界层内垂直温、风场与PBLH进行模拟研究.模拟采用双层嵌套网格，网格中心坐标为39.22°N、116.56°E.其中，外层网格分辨率为27 km，主要覆盖华北地区；内层网格分辨率为9 km，主要覆盖京津冀地区，模式顶高设置为 5 000 Pa，垂直方向57层.物理和化学过程参数方案见表1.模型的初始气象场和边界条件为NCEP提供的6 h的1°×1° FNL全球对流层分析资料.采用MOZART全球模拟月均值补全化学边界条件[27].

表1 模型参数设置Table 1 Parameters setting in the model

京津冀地区排放清单采用笔者所在课题组自下而上建立的污染源排放清单[28].京津冀地区以外区域排放清单采用清华大学研发的MEIC清单(http://www.meicmodel.org).基准年均为2016年，模拟时段为2016年12月27日—2017年1月10日，考虑初始条件的影响，提前3 d启动模型.

1.4 PBLH计算

大气边界层是对流层下部直接受地面影响的部分，目前其高度的确定方法主要基于廓线测量与参数化计算.基于高时空分辨率的飞机AMDAR数据，利用位温廓线法[29]获取PBLH的具体方法是将各航班完整上升或下降阶段中观测的海拔高度与温度修正为气压与位温，认为位温梯度出现明显跳跃时对应的高度为此时的PBLH.图1为2016年12月27日11:00 北京市一组AMDAR数据修正后获取的PBLH.位温廓线法是直接对具有高时空分辨率的AMDAR数据进行修正从而得到PBLH，计算过程中未引入假设条件，因此采用此法获得的PBLH具有较高准确性[30]与高时空分辨率的特点，更有利于捕捉重污染过程中PBLH的变化特征.

注：虚线处为北京市2016年12月27日11:00时的PBLH，为1 036 m.图1 位温廓线法计算得到的PBLH示意图Fig.1 The PBLH calculated by the method based on potential temperature

2 结果与讨论

2.1 重污染过程分析及气象要素变化

图2为2016年12月27日—2017年1月10日北京市和石家庄市ρ(PM2.5)的日变化情况.由图2可见，北京市和石家庄市ρ(PM2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3，分别为GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(75 μg/m3)的2.21和3.30倍.自2016年12月27日起，两城市ρ(PM2.5)不断上升，石家庄市与北京市分别于2016年12月31日、2017年1月1日达到峰值，两城市ρ(PM2.5)峰值分别为457.64、365.13 μg/m3;随后两城市ρ(PM2.5)均出现短暂下降，但均于2017年1月4日回升至300 μg/m3以上;之后ρ(PM2.5)逐步降低，北京市于2017年1月7日结束此次重污染过程，石家庄市重污染天气持续至1月8日.此次重污染过程石家庄市较北京市污染严重，持续时间更久.

图2 研究期间北京市、石家庄市ρ(PM2.5)日变化情况Fig.2 Daily variation of PM2.5 concentration during the study period in Beijing and Shijiazhuang

表2为研究期间北京市和石家庄市重污染时段(北京市为2016年12月30日—2017年1月6日，石家庄市为2016年12月28日—2017年1月8日)与非重污染时段(北京市为2016年12月27—29日及2017年1月7—10日，石家庄市为2016年12月27日及2017年1月9—10日)的气象要素平均值.由表2可见，与非重污染时段相比，重污染时段两城市均呈高湿、低温、小风、地表压力低、能见度差的特点.两城市重污染时段平均风速均小于1.75 m/s，较低的风速影响了区域大气水平输送，有利于局地污染物的累积.北京市、石家庄市重污染时段近地面温度平均值分别为-1.30、-2.27 ℃，低于非重污染时段，低温影响近地面颗粒物的布朗运动，不利于颗粒物的垂直扩散.重污染时段，北京市相对湿度平均值为76.33%，石家庄市相对湿度在90%以上，高湿天气有利于颗粒物的吸湿性增长与二次粒子的转化[31]，增强污染物的消光能力，导致北京市与石家庄市重污染时段日均能见度均不足1 km.

表2 北京市、石家庄市重污染时段与非重污染时段气象要素平均值Table 2 Mean value of meteorological factors during the period with heavy pollution and other pollution level Beijing and Shijiazhuang

2.2 天气形势分析

重污染天气与大气环流背景场息息相关，天气形势的变化对大气扩散能力与稳定程度具重要影响.2016年12月27日20:00 500 hPa高纬度地区表现为典型的两槽一脊的环流形势，该天气形势阻碍冷气团向亚洲中低纬度地区移动，削弱冷空气对我国东部地区的影响[32].随时间推移，中高纬度的冷高压逐步向东南移动，为重污染天气的形成带来高湿的有利条件.2016年12月31日，京津冀地区500 hPa高空以纬向环流为主，高空受平直的偏西气流控制，天气形势稳定，地面受弱高压控制，气压梯度小，此时北京市和石家庄市地面风速较低，相对湿度较高.据AMDAR观测数据计算表明，两城市均出现明显的逆温，且日均PBLH低于500 m，二者形成的稳定的大气层结严重影响污染物的水平输送和垂直扩散，导致污染物浓度激增.2017年1月8日，京津冀地区高空500 hPa环流逐渐由纬向风转为经向风，受偏西北气流控制，等压线分布密集，地面风向以北风为主，北京市风速明显增大，打破局地静稳天气，污染物的水平输送能力增强，重污染过程自西北向东南逐渐削弱，北京市和石家庄市日均PBLH分别升至 1 100、800 m以上，从天气背景场角度解释了北京市先于石家庄市结束此次重污染过程的原因.

2.3 PM2.5化学组分特征

表3为重污染时段与非重污染时段北京市与石家庄市SNA (SO42-、NO3-、NH4+三者统称)与碳质组分(OC、EC)的质量浓度.SNA与碳质组分是PM2.5的重要组成部分，重污染时段二者质量浓度之和在PM2.5中的占比超过76%.由表3可见，北京市与石家庄市SO42-与NO3-的污染特征不同，北京市对燃煤源的大力管控与位居前列的机动车保有量导致ρ(NO3-)高于ρ(SO42-).石家庄市是典型的工业型城市，工厂企业生产活动与居民采暖向环境中排放大量SO2，造成SO42-污染严重；较高的农业氨排放与电力行烟气脱硝过程中的氨逃逸导致石家庄市ρ(NH4+)较高[33].碳质组分作为PM2.5中的主要组分之一，两城市在重污染时段ρ(OC)、ρ(EC)均呈较高水平.OC分为一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC)，EC主要来源于一次燃烧且成分稳定，通常用OCEC〔ρ(OC)ρ(EC)，下同〕大于2作为大气中存在二次有机气溶胶的判断依据[34].重污染时段北京市和石家庄市OCEC平均值分别为5.13、3.51，表明两城市均存在二次有机气溶胶污染.

表3 重污染时段与非重污染时段PM2.5中SNA、OC、EC质量浓度平均值Table 3 The average concentration of SNA,OC and EC in PM2.5 during the period with heavy pollution and other pollution level

重污染时段与非重污染时段SNA与碳质组分质量浓度在PM2.5中的占比变化特征不同.北京市与石家庄市重污染时段ρ(SNA)较非重污染时段分别增加了78.56%、63.44%，ρ(SNA)占比由非重污染时段的42.23%、45.93%分别升至重污染时段的58.87%、59.62%.其中，北京市ρ(NO3-)占比变化最明显，重污染时段ρ(NO3-)较非重污染时段上升了8.85%；石家庄市ρ(SO42-)变化最明显，重污染时段ρ(SO42-)较非重污染时段上升了8.90%;两城市ρ(NH4+)上升比例相差不大，均在4.00%左右.重污染时段与非重污染时段北京市和石家庄市碳质组分质量浓度占比存在较明显的差异，重污染时段北京市碳质组分质量浓度占比下降了4.27%，石家庄市下降了10.21%，其中石家庄市ρ(OC)占比下降了8.04%，表明OC是重污染时段石家庄市碳质组分质量浓度占比下降的主要原因.

2.4 边界层内温风垂直特征

2.4.1数值模拟验证

为定量评估WRF-Chem模式模拟效果，采用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数3个统计学指标对模拟值与监测值进行误差分析.

由表4可见，气象要素、PBLH、ρ(PM2.5)模拟值与监测值的相关系数均大于0.7，NMB、NME范围均在0.47%～37.81%之间，误差在可接受范围内[35].由图3可见，北京市和石家庄市重污染日与非重污染日20:00温度模拟值与AMDAR数据在垂直方向上的变化基本一致，经计算，重污染日北京市与石家庄市垂直方向上温度相关系数别为0.92、0.77，NME分别为-0.73%、-0.88%，NMB均小于0.17%；非重污染日温度模拟值与AMDAR数据相关系数均为0.98，NME分别为-0.22%、-0.88%，NMB均小于0.34%，模拟效果较好.选取北京市2017年1月5日飞机AMDAR数据中546 m处的逐时风场数据，对同一高度的风速模拟值进行验证，发现高空风速、风向的模拟值与观测值的相关系数分别为0.78、0.82.综上，该模式能较准确地模拟不同高度气象要素及其变化趋势，模拟结果能反映此次重污染过程中边界层垂直温度场与垂直风场的变化情况.

表4 模型模拟效果统计Table 4 Performance statistics for the modeling system

图3 北京市与石家庄市重污染日与非重污染日模拟值与AMDAR数据温度廓线对比Fig.3 Comparison of temperature profile between the simulated value and observed value based on AMDAR in one day with heavy pollution and other pollution level in Beijing and Shijiazhuang

注：箭头处为典型日出现的较明显的逆温.图4 研究期间北京市与石家庄市典型日温廓线图Fig.4 Daily temperature profile of one day during the study period in Beijing and Shijiazhuang

2.4.2边界层垂直温度变化特征

逆温发生时，大气湍流减弱，不利于对流的形成，上暖下冷的温度层结在一定高度形成的“锅盖”效应抑制了大气颗粒物的扩散，导致重污染天气的发生[36].图4为研究期间北京市与石家庄市典型日垂直温度场模拟结果.由图4可见：2016年12月29日北京市白天市温度随高度的增加不断下降，20:00出现层顶高约400 m的弱逆温，2016年12月27日08:00 石家庄市存在弱辐射逆温，不利于污染扩散的边界层结构开始在两城市出现；北京市与石家庄市分别在2017年1月1日、2016年12月31日出现明显逆温，北京市白天逆温层顶在600 m左右，夜间降至300 m以下，石家庄市在300和800 m出现双重逆温，此时大气垂直扩散能力大大削弱，导致污染物聚集在近地面，北京市、石家庄市ρ(PM2.5)均达最大值；2017年1月2日08:00北京市600～1 000 m存在逆温层，逆温结构随光照增强被破坏，地面与高空对流加强，污染水平明显降低；2017年1月3日16:00 石家庄市地面温度较高，伴随较强的光照作用，此时边界层稳定度受到影响，逆温结构消失，污染有所缓解；2017年1月4日，两城市再次出现逆温，逆温层顶均在400～600 m，此外石家庄市在1 600 m高空也存在逆温，导致北京市与石家庄市近地面ρ(PM2.5)均出现不同程度的回升；2017年1月7日北京市与1月9日石家庄市无明显逆温层结，扩散条件好转，空气质量明显改善.

2.4.3边界层垂直风场变化特征

注：圈出位置为典型日较明显的风切变情况.图5 研究期间北京市与石家庄市典型日风廓线图Fig.5 Daily wind profile of one day during the study period in Beijing and Shijiazhuang

图5为研究期间北京市与石家庄市典型日逐时垂直风场模拟情况.由图5可见：2016年12月29日北京市与2016年12月27日石家庄市近地面由西北风逐渐转变为西南风，向上呈顺时针方向逐渐转变成偏西风；2017年1月1日北京市06:00在200 m处由原来的西南风顺时针切变为东南风，此切变过程易促进暖湿气流的聚集，导致颗粒物的吸湿性增长；2016年12月31日石家庄市10:00近地层东北风向上顺时针切变为西风，下沉气流的出现导致切变位置从 1 000 m降至200 m，明显的垂直风切变与近地面小风共同抑制了污染物的垂直扩散，导致两城市在当日ρ(PM2.5)累积至峰值；2017年1月2日北京市夜间受偏北风控制，12:00近地层由东南风顺时针切变为高层偏西风，高层风速较低层增大；2017年1月3日石家庄市风场结构变化基本一致，由低层东北风切变为高层西南风，两城市风速垂直切变较大，边界层动力稳定性受到影响，污染物垂直扩散作用得到加强，北京市和石家庄市ρ(PM2.5)呈不同程度的下降；2017年1月7日北京市与2017年1月9日石家庄市主导风向为风速较大的偏北风，垂直方向上无明显切变，强冷空气大幅增强了污染物水平输送与垂直稀释扩散作用，北京市与石家庄市此次重污染过程分别于当日结束.由于京津冀地区污染物排放主要来自南部的邯郸市、邢台市、石家庄市和保定市等城市，北部的张家口市、承德市污染物排放量少，北京市受南风传输的影响，污染程度加剧；石家庄市因其地理位置受到太行山脉对西风的阻碍，导致近地面风速减小，不利于污染物的扩散，而较强的北风对两地污染物均有明显的清除作用.

2.4.4边界层高度对PM2.5及化学组分的影响

PBLH决定了污染物的扩散空间，是影响环境容量的重要因素.研究期间北京市与石家庄市PBLH模拟日均值分别为675、565 m，非重污染日PBLH模拟日均值分别为 1 021、736 m，明显低于非重污染日，模拟结果与谭敏等[37]研究结果一致.为探究PBLH在重污染过程中的时空变化特征，以北京市重污染时段2016年12月30日—2017年1月6日〔ρ(PM2.5)日均值≥150 μg/m3〕为研究时段，分析重污染时段与其他时段(2016年12月27—29日、2017年1月8—10日)的PBLH差值.由图6可见，北部地区PBLH降低较显著，北京市重污染时段较其他污染时段PBLH平均下降了202 m，石家庄市平均下降了128 m.为进一步分析PBLH对PM2.5及其主要化学组分的影响，研究期间北京市与石家庄市PBLH与ρ(PM2.5)日均值的曲线拟合如图7所示.由图7可见：北京市与石家庄市PBLH均与ρ(PM2.5)呈负相关，R2分别为0.72、0.68.北京市PBLH在800 m以上时ρ(PM2.5)较低，随着PBLH的降低，污染物扩散空间不断减小，ρ(PM2.5)逐渐升高；当石家庄市PBLH从 1 100 m左右降至600 m以下时，ρ(PM2.5)快速升至250 μg/m3以上，表明PBLH下降是导致北京市与石家庄市污染加剧的重要因素.经计算，研究期间PBLH每降低100 m，北京市、石家庄市ρ(PM2.5)平均值分别上升18.81、29.85 μg/m3，由于石家庄市PM2.5污染更重，持续时间长，PBLH下降相同的高度对石家庄市ρ(PM2.5)累积作用更显著.图8为研究期间PBLH与PM2.5中主要化学组分质量浓度之间的关系.由图8可见，北京市PBLH与ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)之间的R2分别为0.64、0.66、0.64，石家庄市PBLH与ρ(EC)的R2为0.58，高于PBLH与ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)之间相关性.重污染时段PBLH较低，污染物浓度随环境容量的减小而上升，有利于气态污染物(SO2、NOx)进行二次转化，由PM2.5化学组分特征分析可知，重污染时段北京市ρ(SNA)增幅大于石家庄市，且存在二次有机气溶胶污染，石家庄市ρ(EC)高于北京市.综上，此次重污染过程中北京市PM2.5污染特征以二次形成为主，石家庄市以一次排放为主.重污染过程中两城市不同的PM2.5污染特征是导致PBLH与化学组分之间相关性有所差异的原因之一.

图6 京津冀地区重污染时段与其他时段日均PBLH差值Fig.6 Difference of daily average PBLH in the period with heavy pollution and other period in the Beijing-Tianjin-Hebei Region

图7 北京市与石家庄市PBLH与ρ(PM2.5)相关关系Fig.7 Correlation between PBLH and PM2.5 concentration in Beijing and Shijiazhuang

图8 北京市与石家庄PBLH与PM2.5中化学组分的关系Fig.8 Correlation between PBLH and the main components in PM2.5 in Beijing and Shijiazhuang

3 结论

a) 此次重污染过程中北京市和石家庄市ρ(PM2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μgm3，ρ(PM2.5)峰值分别为457.64、365.13 μgm3，石家庄市较北京市污染更重，持续时间更长.相对湿度高、风速小、较低的PBLH与地面温度等不利的气象因素，以及高空纬向环流与受地面弱高压控制的天气形势,是引起北京市和石家庄市此次重污染的主要原因.

b) SNA与碳质组分是PM2.5中的两大主要化学组分，重污染时段SNA与碳质组分质量浓度之和在ρ(PM2.5)占比超过76%.与非重污染时段相比，重污染时段北京市与石家庄市ρ(SNA)占比均显著上升，分别由42.23%、45.93%升至58.87%、59.62%；北京市与石家庄市重污染时段OCEC平均值分别为5.31、3.51，表明两城市均存在明显的二次有机气溶胶污染.

c) 逆温、近地面偏南风、低空风向垂直切变与风速垂直切变降低等边界层结构特征，共同抑制了污染物的垂直扩散，导致地面污染物的聚集，干冷的强北风对污染物有明显的稀释作用.

d) PBLH与ρ(PM2.5)呈显著负相关，研究期间重污染时段北京市PBLH平均值较其他时段下降了202 m，较石家庄市下降了128 m；北京市、石家庄市PBLH每降低100 m，ρ(PM2.5)分别上升18.81、29.85 μgm3，PBLH下降是导致北京市、石家庄市污染加剧的重要原因之一，石家庄市ρ(PM2.5)受PBLH影响更显著.北京市SNA质量浓度与PBLH的相关性高于碳质组分质量浓度与PBLH的相关性，石家庄市PM2.5主要化学组分中ρ(EC)与PBLH相关性最高，北京市PM2.5污染特征以二次形成为主，石家庄市以一次排放为主.北京市与石家庄市PBLH与PM2.5主要化学组分质量浓度之间相关性呈不同的特征，这是由于北京市较严重的二次污染与石家庄市较大的一次排放所致.