锂冷空间堆辐照产氦行为研究

安伟健，霍红磊，李来冬，汪新智，张昊春

(1.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413；2.哈尔滨工业大学 能源科学与工程学院，黑龙江 哈尔滨 150001)

相比于其他空间电源，空间核反应堆电源(简称空间堆)具有能量密度高、体积小、重量轻、可靠性高、不依赖阳光等诸多优势，是深空探测以及星表基地等空间任务的理想能源[1]。

空间堆普遍采用液态金属(如Na、K、NaK、Li等)作为传热工质，液态金属同时具备高运行温度、高传热能力、低蒸气压等优点。其中，Li在大功率空间堆的设计中被广泛用作反应堆冷却剂，如NASA LEWIS快堆(2.17 MW)[2,3]、SNAP-50(2.0 MW)[4,5]、SPR-6(57 MW)[6]、SPR-8(10 MW)[7]、NuERAⅡ(275 MW)[8]以及SP-100(2.45 MW)[9-11]等，大功率Li冷空间堆是未来空间电推进任务的理想能源之一。

Li在受反应堆中子辐照时会产生He，He的累积会对一回路的热工水力造成不利影响，需要设置气体分离器对其进行收集。因此，对Li辐照产He的计算和研究是Li冷空间堆设计必不可少的环节。

美国在20世纪80年代曾对Li冷空间堆SP-100的He产量进行数次计算。其中，El-Genk等人采用了理论推算的方法[12-13]；通用电气公司(GE)的Brandon采用了点燃耗计算程序ORIGEN2和GASP[12]；McGhee则采用了二维SN程序TWODANT进行计算[12]。三种计算方法均对实际模型进行了大量的近似处理，三者的计算结果也存在较大差异。

为全面研究Li冷空间堆产He行为，本文构建了兆瓦级Li冷空间堆LISA；采用三维蒙特卡罗程序MCNP对LISA产He行为进行了较为精确的计算，详细比较了不同反应以及不同区域产生He的量，研究了7Li丰度以及中子能谱对产He的影响，并提出了Li冷空间堆方案的优化思路。

1 Li的辐照特性

天然Li中含6Li和7Li两种同位素，两者的丰度分别为7.4%和92.6%。6Li和7Li在中子照射下均会产生He，除此之外还会产生H、D、T等核素，所涉及的核反应如下[12]：

(1)6Li

(1)

(2)

(3)

(2)7Li

(4)

(5)

(6)

根据文献[12]，辐照产生的H、D、T可全部溶于Li，不会生成LiH，并且，这些核素还会从压力容器或管道壁泄漏出去，不会对系统造成不利影响，因此仅需对辐照产He行为进行研究。ENDF/B-Ⅶ.1截面库中，以上各反应的截面如图1至图4所示。

图1 6Li产He截面(低能区)Fig.1 He production cross sections of 6Li at low energy

图2 6Li产He截面(高能区)Fig.2 He production cross sections of 6Li at high energy

图3 7Li产He截面(低能区)Fig.3 He production cross >sections of 7Li at low energy

图4 7Li产He截面(高能区)Fig.4 He production cross sections of 7Li at high energy

辐照产生的He在反应堆中可能造成如下影响：(1)He如聚集形成气泡，可能会覆盖在燃料棒表面，使其传热性能恶化，形成局部热点，甚至损坏燃料棒；(2)He气泡可能会滞留于换热器中，使其换热效率变差，影响系统发电性能；(3)He气泡可能会使Li导电性能变差，进而降低电磁泵性能。因此，对Li辐照产He的计算和研究是Li冷空间堆的重要研究内容。

2 研究模型

为了详细研究Li冷空间堆的辐照产He行为，本文构建了一座兆瓦级Li冷空间堆LISA(LIthium cooled Space reActor)作为研究模型。

LISA热功率1 MW，其燃料元件参考了NASA-LEWIS空间堆的设计[3,8]，采用UN燃料，燃料中心设置孔道用以包容裂变气体，燃料两端设有减震节。堆芯内燃料元件呈三角形栅格排列，燃料元件之间空隙为Li流道。堆芯内设有三根B4C安全棒，安全棒一端连接有BeO跟随体，反应堆启动时，B4C被抽出堆芯，BeO跟随体则进入安全棒孔道，以提供一定的正反应性。堆芯的控制采用6块滑移式反射层。反应堆运行时，Li冷却剂由布置于滑移式反射层中的3根管道进入上集流腔，然后自上而下流经堆芯进入下集流腔，并由布置于下集流腔的另外3根管道流出。

为评估屏蔽体对Li产He的影响，给出了屏蔽体初步设计方案，参考了美国普罗米修斯计划的屏蔽体设计思路[14]：屏蔽体前端采用多层Be和B4C交叠布置的结构，单层Be厚度为5 cm，单层B4C厚度为0.5 cm，Be具有很好的中子反射和慢化性能，B4C则具有很大的低能中子吸收截面；Be和B4C之后布置一层W用以屏蔽γ射线，W的后端布置LiH用以屏蔽剩余的中子。

该反应堆的主要设计参数见表1，反应堆和屏蔽体的结构见如图5和图6所示。

图5 LISA堆芯横截面图Fig.5 Cross section view of LISA

图6 LISA堆芯及屏蔽体纵截面图Fig.6 Axial cross section view of LISA reactor and shield

表1 LISA反应堆主要设计参数Table 1 Main design parameters of LISA reactor

3 计算方法

本文采用三维蒙特卡罗计算程序MCNP对LISA辐照产He进行计算。

采用MCNP计算Li辐照产He的关键在于找到各种反应的FM卡反应号。需要说明的是，6Li的(n,nd)反应以及7Li的(n,nt)反应较为特殊，前者的反应号为(51:52:53:54:55:56:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81)，后者的反应号为(52:53:54:55:56:57:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81:82)[15]。

4 结果和分析

4.1 不同核反应的产He能力比较

图7给出了LISA反应堆中每kg6Li/7Li的各种核反应的产He量。可以看出，6Li的产He能力显著大于7Li，1 kg6Li约产生4.7 g He，在1350 K、0.1 MPa的运行环境下，He体积达到130 L；1 kg7Li约产生0.023 g He，对应体积仅为0.64 L。

图7 每kg 6Li/7Li中各种核反应的He产量Fig.7 He yields of different reactions per kg 6Li/7Li

对于6Li，产He量最多的是(n,t)反应，占6Li总产He量的96%，这主要是由于在中低能区，(n,t)反应的截面远大于其他反应所致；(n,nd)反应的产He量约占6Li总产He量的3.9%，在中子能量大于约2.5 MeV时，该反应的截面超过了(n,t)反应；(n,2nα)反应的产He量仅占0.03%，这是由于该反应的中子能量阈值较高(约5 MeV)，且截面较小所致(见图1和图2)。

对于7Li，产He量最多的是(n,nt)反应，占7Li总产He量的99.4%；(n,γ)反应的产He量约占0.5%，该反应的截面在中低能区虽然按“1/v”率变化，但其数值非常小；(n,2nα)反应的产He量仅占0.03%，该反应的中子能量阈值高达10 MeV(见图3和图4)。

4.2 7Li丰度对产He量的影响

根据上述结果，单位质量的6Li和7Li的产He量存在巨大差异，因此，7Li丰度将对系统总产He量造成显著影响。采用多个不同的7Li丰度值，分别对LISA的He产量进行计算，结果如图8和图9所示。

图8 采用不同7Li丰度时LISA的He产量Fig.8 He yields of LISA under various 7Li abundances

图9 采用不同7Li丰度时LISA的He产量Fig.9 He yields of LISA under various 7Li abundances

根据该结果，若采用天然Li(7Li丰度92.6%)，He产量为2.53 g，在1 350 K、0.1 MPa的运行环境下，He的体积达71 L，这将给气体分离带来巨大的困难。因此，7Li的富集势在必行。

根据该结果，在7Li丰度较小时，6Li的He产量占绝对主导，此时He产量随7Li丰度上升而显著下降，7Li丰度每增加1%，He体积将对应减少约9 L；当7Li丰度超过约99.5%时，7Li的He产量将超过6Li，此时He产量仍将随7Li丰度上升而下降，但下降幅度十分有限。在7Li丰度由99.9%升至100%时，He体积仅减少约1 L。但是，随着7Li丰度的升高，其富集的难度和成本也将随之增加，因此，7Li丰度的选择应当综合考虑He产量、He分离的难度以及7Li富集的成本。(SP-100空间堆选用的7Li丰度值为99.9%，其全寿期产生He的体积约11 L，采用了6个气体分离器。[12])

4.3 不同区域产He量的比较

参考SP-100，暂取7Li丰度为99.9%，对LISA各区域的计算结果进行整理，如图10和图11所示。

图10 各区域He产量占比Fig.10 He yields in different regions

图11 各区域单位质量Li对应的He产量Fig.11 He yields per kilo Li in different regions

根据图10，活性区是产He最多的区域，占总产He量的77.8%。此外，活性区内6Li产He的占比(12%)远小于下集流腔(50%)和管道(61%)，这是由于下集流腔和管道处的中子能谱较活性区更软所致(见图12)，中子能量越低，6Li(n,t)反应截面越大(见图1)。

图12 典型区域的中子能谱Fig.12 Neutron spectrum in typical areas

根据图11，活性区内单位质量Li的He产量最高，这是由于该区域内的中子通量密度最大所致。在后续的反应堆方案优化中，可考虑在满足热工水力要求的前提下，适当减少活性区内的Li装量，以减少总的He产量。

根据图11，管道内单位质量Li的He产量也较高，这是由于管道置于径向反射层内，该区域中子通量密度较大，且中子能谱最软所导致(见图12)。在后续的反应堆方案优化中，可考虑将管道移至反射层外围，并在管道外表面包覆一层中子吸收材料(如Mo-Re合金)，一方面，将管道外移可显著减小管道内的中子通量密度水平，另一方面，中子吸收材料可有效吸收低能中子，从而减少6Li (n,t)反应的He产量。

根据图11，下集流腔内单位质量Li的He产量要明显高于上集流腔，这是由于下集流腔靠近屏蔽体，屏蔽体中的Be会对中子起到慢化和反射的作用，使得下集流腔内的中子通量密度高于上集流腔，同时中子能谱又较上集流腔更软(见图12)，从而使得下集流腔6Li(n,t)反应的He产量显著高于上集流腔。

4.4 计算方法与结果的合理性

本文采用三维蒙特卡罗计算程序MCNP对Li空间堆辐照产He进行计算。相较于El-Genk、Brandon、McGhee等针对SP-100反应堆所采用的各种近似计算方法(分别为理论推算、点燃耗程序、以及二维SN程序)[12-13]，MCNP可对反应堆几何模型进行更为精确的三维建模，并且采用点截面库，无需对中子能量进行分群处理，避免了几何建模以及中子截面处理过程引入的误差。因此，相比前述近似算法，本文计算方法更为合理，计算结果更为精确。

5 结论与建议

根据以上计算和分析，可得出以下结论：

(1)单位质量6Li的He产量显著高于7Li。对于6Li(n,t)反应的He产量占96%，该反应的截面在中低能区非常大；对于7Li(n,nt)反应的He产量占比超过99%；

(2)由于屏蔽体对中子的慢化和反射作用，使得下集流腔的产He量显著多于上集流腔。

此外，基于上述研究，可为Li冷空间堆的设计提出如下建议：

(1)天然Li的He产量太大，必须进行7Li的富集。7Li丰度越高，He产量就越小，但同时富集成本也将随之增加，应综合考虑He产量、He分离的难度以及7Li富集的成本；

(2)活性区是产He最多的区域，在满足热工水力要求的前提下，可考虑适当减少活性区内的Li装量，以减少总的He产量；

(3)LISA反射层中Li管道内单位质量Li的He产量较高，后续可将管道移至反射层外围，并在其表面包覆中子吸收材料，以减少其He产量。

致谢

感谢中国原子能研究院孙征研究员为本文提供了诸多宝贵的修改建议。