陈平
【摘要】对于核污染现场及附近区域,如何能快速对指定的食品进行检测,以保障居民正常生活之用,已经成为核技术应用领域当前急待解决的关键技术问题之一。开展食品中放射性核素快速检测系统研究,满足国家相关部门对核应急处理的快速响应需求是十分有意义的。本文针对国家标准规定的限值对蔬菜中的放射性核素137Cs、131I快速进行测量,采用不需要化学分离的γ能谱分析方法,定性识别和定量测定样品中的放射性核素。
【关键词】能谱分析 蒙特卡罗 快速检测 曲线拟合 校正系数 特征峰 核辐射探测
一、研究内容
通过对快速检测系统的整体结构设计、放射性能谱分析方法等研究,为研制出蔬菜中的137Cs、131I放射性核素快速检测系统的实验样机提供技术支持。本项快速检测系统实验样机性能指标接近或优于国外同类产品,能在我国的国家标准规定限定值下对蔬菜中放射性核素浓度进行检测。预计完成蔬菜中放射性核素快速检测系统样机技术指标为:检测时间:≤20min;探测下限:150 Bq/kg(蔬菜131I)、200 Bq/kg(蔬菜137Cs)。
二、MC模拟及系统设计
采用蒙特卡罗方法模拟(mcnp软件)快速检测系统结构。综合考虑检测系统的重量、体积、轻便性、便携性等因素,在保证探测灵敏度符合课题要求的条件下,初步设其结构,主要由盛放样品的容器、探测器(NaI晶体+低噪声光电倍增管)、屏蔽系统、固定支架、信号采集传输系统和计算机处理显示系统等部分组成。系统结构设计图如下:
主要模拟计算不同形状(圆柱体、马林杯)相同体积和相同形状不同体积(3L、2L、1L、0.5L)的样品箱中探测器全能峰计数。
模拟实验数据分析及结论:
(1)相同体积下样品容器为马林杯时,20min的NaI探测器全能峰计数是圆柱形容器时全能峰计数的1.36倍以上 。
(2)样品容器体积依次增大(0.5→1→2→3)时,20min的探测器全能峰计数依次增大,但涨幅程度有所减缓。
根据系统模拟结果、屏蔽室屏蔽效果以及系统可移动、便携等方面的要求考虑,最终选择样品容器形状为马林杯,容积为1升。屏蔽室内层采用黄铜,外层采用铅屏蔽,其中铅的厚度为50mm,黄铜的厚度为5mm。
三、快速检测系统能谱分析算法
为了确保能够测量到样品中低含量的放射性核素,建立双拟合方法,即从核素库已知核素的特征峰道址附近开始检索,第一次曲线拟合得到特征峰的基本信息,然后按照峰位的左右各5倍方差确定峰区边界,进行第二次曲线拟合,得到特征峰的净面积,从而计算出低含量的放射性核素的比活度。
在双拟合方法中,由于没有对NaI的能谱数据进行光滑处理,无法按照常规γ能谱分析软件普遍使用的是一阶导数法等确定峰区边界,建立了一种替换方案,即利用第一次函数拟合分布的置信区间来确定峰区边界。在不同置信区间下确定的峰区边界,进行第二次拟合后的效果如下图:
用Levenberg-Marquardt迭代算法进行第二次拟合,得到当前修正的峰位,以及表征峰形宽度的标准方差,通过修正峰位与核素库内特征峰位的比较,定性决定在被测样品中是否存在某在核素。按照峰位的左右各5倍方差确定峰区边界,得到特征峰的净面积,从而计算出低含量的放射性核素的比活度。
四、系统测试
我们分别对基质为白菜、芹菜、胡萝卜三种标准样品进行测量,在制作标准蔬菜样品的过程中,我们需要先将样品切成块状使用料理机将其加工成糊状,同时加入了配比好的琼脂粉和热水通过搅拌器将其搅拌均匀,然后放入冰箱中进行快速冷却,最终被测蔬菜样品为均匀无沉淀的凝固态,以保持标准样品放射性的均匀分布。然后对系统进行测试,测量结果如表3所示,测量得到的谱图如图3至图5所示。
通过表3(测量结果)可以得出:标准样品比活度与检测系统测量出样品比活度的相对误差最大值为13.64%;对于三种不同基质比活度为91.6(Bq/kg)的131I源和(91.5Bq/kg)的137Cs源均成功识别;最大测量(识别)時长为353秒;满足预期技术指标:检测时间:≤20min;探测下限:150 Bq/kg(蔬菜131I)、200 Bq/kg(蔬菜137Cs)的要求。
五、结论
采用蒙特卡罗运算分析方法模拟计算,对模拟数据进行对比分析,使快速检测系统在保证预期技术指标条件下更加小型化,轻便化。对测量的γ能谱建立特征峰的双拟合方法,即在预设的能窗内通过第一次曲线拟合得到特征峰的基本信息,然后在峰位的5σ区间内确定峰区边界,可有效提高统计涨落较大时曲线拟合的效果;通过第二次曲线拟合,提高有效计数的使用率,自动得到特征峰的净面积,较好完成快速放射性检测系统的定量分析。在现场实际测量时,我们需要先将样品切成块状使用料理机将其加工成糊状,同时加入了配比好的琼脂粉和热水,使被测蔬菜样品体积为1L,通过搅拌器将其搅拌均匀,待其冷却成为均匀无沉淀的凝固态,这样以保持蔬菜样品放射性的均匀分布,提高测量的准确度。通过系统测试数据验证,该快速检测系统满足预期技术指标,进一步开展可探测和可鉴别的样品除蔬菜以外的其他种类食品的研究。
参考文献:
[1]GB 14882-94《食品中放射性物质限制浓度标准》.
[2]GB 14883.1-94《食品中放射性物质检验总则》.
[3]GB 14883.9-94《食品中放射性物质检验碘-13的测定》.
[4]GB 14883.10-94《食品中放射性物质检验铯-13的测定》.
[5]黄云辉,食品中137-Cs、134-Cs和131-I快速检测方法研究,2010.3.
[6]瞿金辉,水和食品中放射性测量,2013.4.
[7]丁洪林,核辐射探测器,核工业研究生部,2008.7.
[8]杨振宇,王智,柴长虹,等.放射性检测仪器原理及应用[J].检验检疫学刊,2010,4.