华阳河湖群沉积物内源磷释放风险及控制策略

范中亚, 王文才, 蒋锦刚, 马金玉, 王 钟, 曾凡棠*

1.生态环境部华南环境科学研究所, 国家环境保护水环境模拟与污染控制重点实验室, 广东 广州 510655

2.中国科学院合肥物质科学研究院技术生物与农业工程研究所, 安徽 合肥 230031

浅水湖泊受风浪扰动下易发生沉积物再悬浮及内源磷释放现象；而在动力扰动较弱时，依然存在浓度梯度作用下的静态释放风险. 沉积物再悬浮引起的水下光场改变与内源磷释放引起的水体磷浓度改变，会对湖泊初级生产力(水生植被、浮游藻类)的生长产生重要影响[1]. 因此，揭示内源磷释放规律、准确估算内源磷释放规模及对其上覆水的影响，对于制定科学、有效的湖泊管理策略具有重要意义，也是湖泊富营养化相关研究的热点.

沉积物内源释放主要有静态释放和动态释放两种模式. 静态释放依靠沉积物间隙水与上覆水营养盐浓度差的分子扩散作用，作为风浪扰动较小条件下营养盐释放的主要方式，释放通量会受到氧化还原环境、pH、温度以及铁、锰含量等影响[2]；动态释放指受动力扰动时在沉积物-水界面切应力作用下发生的沉积物再悬浮及营养盐释放，释放规模会受到风浪强度、水深、底质特性影响. 研究表明，太湖沉积物内源磷动态释放量达2×104t/a，远高于外源输入和静态释放量[1]；沉积物再悬浮及营养盐释放显著影响了太湖富营养化湖泊水环境特征及水华生消过程[3]. 在湖泊沉积物再悬浮状态下的内源磷动态释放以颗粒态为主，溶解态磷占比较小[4-6]. 已有研究多以室内或短期高频野外原位试验为基础，难以解耦风速风向不稳定下的长期内源磷动态释放规律和规模. 大量在线水质观测站的建设为研究人员利用长期水质监测数据分析内源磷动态释放对水体总磷的贡献奠定了基础.

长江中下游地区的湖泊约占我国淡水湖泊总面积的60%，且绝大多数为浅水湖泊[7]，基本没有明显的热力学分层现象，湖水会经常在垂向上发生交换作用[8]. 近年来，环保基础设施的滞后以及湖泊资源过度开发造成大量营养盐进入湖泊水体和蓄积在湖底沉积物之中，导致湖泊富营养化成为长江中下游湖泊面临的主要问题，且众多湖泊表现出总磷浓度偏高的现象. 因此，研究这些浅水湖泊的内源磷释放规律、规模和影响具有十分重要的意义. 华阳河湖群是长江蓄滞洪区之一，季节性水位波动大，湖泊总磷本底含量高[9]. 近年来，华阳河湖群富营养呈增长趋势，且湖泊总磷季节性波动幅度较大[10-11]，总磷浓度是控制湖泊富营养化趋势的主要因子之一. 开展华阳河湖群沉积物内源磷释放风险研究，探讨内源释放对湖泊水体磷的影响，以期为华阳河湖群水环境管理提供决策依据.

1 材料与方法

1.1 流域概况

华阳河湖群流域面积为 5 511.4 km2，属于北亚热带湿润气候，年均温度为16.6 ℃，年降水量为 1 410 mm. 华阳河湖群包括龙感湖、黄大湖、泊湖，其中，龙感湖、黄大湖、泊湖面积分别为420、299、180 km2，湖底高程为9.5～10.5 m，龙感湖、黄大湖、泊湖湖底高程呈逐渐下降趋势，湖泊多年平均水位为12.93 m. 湖泊北部分布着三条主要入湖河流，其中两条(新县河、二郎河)汇入龙感湖，一条(凉亭河)汇入泊湖. 随着湖区农业及水产业等发展，湖泊湿地面积减少了37%，水生植被覆盖度下降明显. 湖区大面积的围栏养殖造成沉积物内源负荷不断增加. 2016年龙感湖、黄大湖总磷年均值分别为0.06、0.04 mg/L，季节性波动幅度较大. 2018年龙感湖已接近中度富营养化[12]. 2018年华阳河湖群的网箱全部被拆除，养殖投饵产生的污染负荷不再增加，但蓄积在湖泊沉积物中的营养盐还没有消除，一旦发生沉积物再悬浮，水体中的营养负荷将大幅增加.

1.2 数据来源

该研究所用数据分为四部分： ①2014年9月实测的华阳河湖群空间27个点位沉积物间隙水与上覆水营养盐浓度，用于计算磷的静态释放通量；②2018年8月(夏季)、2018年10月(秋季)、2019年1月(冬季)、2019年4月(春季)现场监测点如图1所示，其监测的湖泊水质数据用于分析水质指标的季节性和空间变化特征，监测指标包括悬浮物(SS)、总磷(TP)等；③2019年水质在线监测站(L4监测点)水质数据，水质数据来源于龙感湖水质监测自动站，包括浊度、总磷等指标；④气象数据主要包括逐日的风速和风向，来源于国家气象数据共享平台(http://data.cma.cn/site/index.html).

注： L1～L7为龙感湖监测点，H1～H11为黄大湖监测点，P1～P4为泊湖监测点.

图1 华阳河湖群流域监测点位置
Fig.1 Location map of monitoring points in Huayang Lakes

1.3 样品采集与处理

沉积物柱状样采用柱状采样器采集，采集过程中尽量不扰动沉积物. 柱状沉积物现场按5 cm进行分层并分装于聚乙烯瓶中，同步采集上覆水储存于用5%的HNO3处理过的聚乙烯瓶中. 样品运回实验室做进一步处理，取部分沉积物鲜样用烘干法测定容重和孔隙度，剩余沉积物用离心法获取间隙水. 上覆水和间隙水样品经孔径为0.45 μm的玻璃纤维滤膜过滤，并在24 h之内利用钼酸铵分光光度法完成溶解性正磷酸盐(PO43--P)、可溶性总磷酸盐(DTP)和可溶性无机磷(DIP)的测定.

华阳河湖群水质现场调查于2018年8月、2018年10月、2019年1月、2019年4月在华阳河湖群22个点位(见图1)采集表层水样，并在现场利用多参数水质分析仪监测水温、pH、浊度和氧化还原电位.

1.4 分析方法

1.4.1静态释放

采用修正的Fick′s第一扩散定律[13]对华阳河湖群沉积物-水界面磷扩散通量进行计算，计算公式：

F=-φ×DS(δC/δS)

(1)

式中：F为沉积物-水界面营养盐扩散速率，F为正值代表营养盐通量是从沉积物向上覆水扩散，其为负值代表营养盐通量是从上覆水向沉积物扩散，mg(d·m2)；φ为表层沉积物的孔隙度，%；δCδS为浓度梯度，mg(L·cm)；DS为沉积物中溶质的分子扩散系数，cm2s,由于DS是考虑了沉积物的弯曲效应，通常通过其与孔隙度之间的关系来进行推导[14]：

DS=φ×D0(φ<0.7)

(2)

DS=φ2×D0(φ≥0.7)

(3)

华阳河湖群表层沉积物φ在0.37～0.53之间，取DS=φ×D0，D0为理想溶液的扩散系数，该研究取值为5×10-6cm2s.

1.4.2风浪引起的动态释放过程分析

1.4.2.1沉积物再悬浮过程内源占比分析

研究[1-2]表明，风浪扰动下沉积物再悬浮会引起内源营养盐的动态释放，显著增加水体中的颗粒态磷浓度. 一次完整的沉积物再悬浮及内源释放过程会随着风浪扰动的增强而增强，呈现悬浮颗粒物浓度先升后降的情况. 因此，可以将风浪扰动前相对平静状态下的总磷浓度作为背景浓度，悬浮颗粒物和总磷浓度明显升高的时刻作为沉积物再悬浮及动态释放的起始时刻；风浪扰动后相对平静，悬浮颗粒物、总磷浓度相对平稳或恢复到扰动前水平的时刻作为沉积物再悬浮及动态释放的结束时刻. 据此计算在一个完整的沉积物再悬浮过程中总磷动态释放对水体中总磷浓度的贡献(内源占比).

(4)

(5)

式中：ω(t)为t时刻内源动态磷释放量占当前时刻水体中磷浓度的权重百分比，%；cTP′为风浪扰动引起沉积物再悬浮前的总磷背景平均浓度，mgL；cTP(t)为t时刻水体中总磷浓度，mgL；ci为风浪扰动前用于计算平均背景浓度时刻的总磷浓度，mgL;i为风浪扰动前被选取用于计算平均背景浓度的数据序号.

1.4.2.2年再悬浮动态释放量计算

该研究将总磷浓度、浊度值在小时尺度同步增高，且总磷浓度增高值大于某一阈值的时刻判定为再悬浮释放状态，即同时满足式(6)～(9).

ΔcTP(Δt)=cTP(t)-cTP(t-Δt)>0

(6)

ΔcTP(2Δt)=cTP(t)-cTP(t-2Δt)>cthr

(7)

ΔTurb(Δt)=Turb(t)-Turb(t-Δt)>0

(8)

ΔTurb(2Δt)=Turb(t)-Turb(t-2Δt)>0

(9)

式中：ΔcTP(Δt)为总磷浓度增高值，mgL；cTP(t-Δt)为前一时刻的总磷浓度，mgL；ΔcTP(2Δt)为间隔两个时刻的总磷浓度增高值，mgL；cTP(t-2Δt)为前两个时刻的总磷浓度，mgL;Turb(t)为t时刻的浊度，NTU；ΔTurb(Δt)为间隔一个时刻的水体浊度增高值，NTU；Turb(t-Δt)为前一时刻的水体浊度值；ΔTurb(2Δt)为间隔两个时刻的水体浊度增高值，NTU；Turb(t-2Δt)为前两个时刻的水体浊度值,NTU;cthr为总磷变化阈值，mgL，将其设定为0～0.05区间，按照0.001间隔分别计算.

在线监测点年再悬浮量计算可根据再悬浮状态下总磷浓度相比前一采测时刻的增量与单位面积上水体体积的乘积累加，计算公式：

(10)

式中：PRRA为每m2沉积物每年总磷释放量，g(m2·a)；m为一年中所有处于再悬浮释放状态的事件数量；ΔcTP(Δtj)为第j个再悬浮状态下相比前一时刻的总磷浓度增量，mgL；d(tj)为第j个再悬浮状态对应时刻的水深，m.

2 结果与分析

2.1 湖泊水体磷分布

由图2可见：华阳河湖群总磷浓度季节性变化较大，表现为秋季<夏季<春季<冬季，变化范围为0.014～0.297 mg/L，龙感湖与黄大湖总磷浓度空间变幅大于泊湖. 夏季与秋季总磷浓度较低，夏季总磷浓度在0.023～0.110 mg/L之间，平均值为0.058 mg/L，龙感湖、黄大湖和泊湖秋季总磷浓度平均值分别为0.048、0.022和0.022 mg/L；冬季与春季总磷浓度较高，龙感湖、黄大湖和泊湖冬季总磷浓度平均值分别为0.183、0.164和0.087 mg/L,春季龙感湖、黄大湖和泊湖平均值分别为0.081、0.089和0.078 mg/L.

2.2 静态释放量估算

图2 华阳河湖群总磷浓度季节性分布特征Fig.2 Seasonal distribution of total phosphorus in Huayang Lakes

基于4次现场监测结果发现：华阳河湖群沉积物间隙水中可溶性总磷(DTP)浓度在0.04～0.19 mg/L之间，平均值为0.10 mg/L；间隙水无机磷(DIP)浓度在0.008～0.059 mg/L之间，平均值为0.02 mg/L. 华阳河湖群沉积物中的可溶性磷浓度高于上覆水的1～3倍，这也为沉积物中的磷释放到上覆水提供了必要条件.

华阳河湖群表层沉积物磷扩散速率在 0.025 3～0.064 8 mg/(d·m2)之间，日释放通量为(0.035 4±0.025 9)t(见表1). 总体上，表层沉积物中的磷有从沉积物向上覆水释放的可能性，即表层沉积物表现为磷的“源”. 各湖区磷扩散通量平均值大小顺序为黄大湖>泊湖>龙感湖，其中黄大湖的日释放通量约为龙感湖和泊湖的2.4倍. 磷扩散速率的最大值和最小值分别出现在黄大湖和龙感湖，磷扩散速率相对较高的地区主要集中在黄大湖西北部. 经估算，华阳河湖群磷的年静态释放通量约为12.92 t.

2.3 动态释放量计算

表1 黄大湖、龙感湖、泊湖沉积物-水界面磷扩散速率及日释放通量

2.3.1风速、风向、浊度与总磷的关系

图3为2019年9月15日—12月30日风速、风向、浊度和总磷浓度变化的时间序列图. 由图3可见：浊度与总磷浓度存在明显的同步性，总磷浓度随浊度同步变化；观测期浊度有几个明显的先升后降的过程，风速同样呈先升后降的特征，且风向相对稳定为(东北风). 在一个相对稳定的风向下，浊度和总磷浓度随风速的增加而略有滞后的上升；风速减小后，浊度与总磷浓度会随之下降，表现出明显的再悬浮及磷的释放过程.

注： Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ表示4个典型再悬浮过程.

图3 华阳河湖群风速、风向、浊度与总磷浓度随时间变化
Fig.3 Temporal variety of wind speed, wind direction, turbidity and total phosphorus in Huayang Lakes

图4为华阳河湖群4个典型再悬浮过程中风速、风向频率及风速与总磷浓度的关系. 由图4可见：4个再悬浮过程中，风向主要集中在45°方向，风速与总磷浓度变化存在时间滞后性，相关系数峰值滞后时间为10～40 h，滞后时长主要受风向、湖泊水位等影响；另外，4个典型再悬浮过程时段内浊度与总磷浓度的相关系数为0.939(P<0.01).

图4 华阳河湖群风速、风向及风速与总磷浓度的关系Fig.4 Wind speed, wind direction and correlation between wind speed and total phophorus in Huayang Lakes

图5 典型再悬浮过程总磷浓度及再悬浮磷对总磷贡献随时间变化Fig.5 Temporal variety of total phosphorus and contribution of internal phosphorous release during typical resuspension process

2.3.2再悬浮过程中磷的释放动态过程

图5为4个典型再悬浮过程中水体总磷浓度及内源释放贡献率的变化过程. 由图5可见：再悬浮期间内源释放的总磷浓度最高可占水体总磷浓度的75%左右，后期逐渐沉降后出现贡献率为负的现象. 典型再悬浮过程Ⅰ和Ⅱ是两个相对独立的再悬浮及磷释放过程，呈总磷浓度先升后降的单峰特征，在两个相对独立的再悬浮过程后期，总磷贡献率为负的情况不明显；典型再悬浮过程Ⅲ和Ⅳ是两个相对连续的再悬浮及磷释放过程，总磷浓度变化规律复杂，在第2个再悬浮过程后期，总磷浓度均出现下降趋势，且总磷贡献率为负的情况较明显.

2.3.3全年再悬浮磷释放量计算

由图6(a)可见，单位面积沉积物全年内源磷动态释放量随总磷浓度变化阈值的增大而减小，当总磷浓度变化阈值介于0～0.05 mgL时，内源磷动态释放量在 12.558 4～18.735 5 g(m2·a)之间. 研究[15]发现，华阳河湖群各湖区沉积物均以细颗粒泥沙为主，各湖区表层沉积物全磷含量总体差别较小，采用龙感湖在线站再悬浮结果对全湖进行估算有一定的参考，按899 km2的湖泊面积估算，华阳河湖群磷的年再悬浮动态释放量约为1.129×104～1.684×104t. 由图6(b)可见，总磷浓度变化阈值为0.02 mgL时，春季和冬季(枯水期)内源磷动态释放量占比明显高于夏季和秋季(丰水期)，春季与冬季内源磷动态释放占全年内源磷动态释放量的84.3%，与全湖现场监测的总磷浓度季节性变化基本一致.

注： 图(b)中为总磷浓度变化阈值为0.2 mgL时的情况.

图6 单位面积沉积物内源磷动态释放量及占比
Fig.6 Annual internal phosphorus release per unit area from sediment

3 讨论

3.1 沉积物内源释放对湖泊水质的影响

华阳河湖群表层沉积物磷扩散速率在 0.025 3～0.064 8 mg/(d·m2)之间，日释放通量为(0.035 4±0.025 9)t，年释放通量约为12.92 t，与长江流域其他浅水湖泊单位面积磷静态释放通量相比[2,16]，磷静态释放量呈太湖>华阳河湖群>巢湖的特征，太湖和巢湖都是富营养化浅水湖泊，而华阳河湖群也面临富营养化趋势. 由此可见，华阳河湖群内源静态释放量不容忽视，是浅水湖泊富营养化控制要考虑的因素之一.

图3中显示在东北风条件下，华阳河湖群悬浮物浓度、总磷浓度的变化滞后于风速的变化，悬浮物与总磷浓度存在明显的正相关. 风强迫作用下的波切应力是浅水湖泊沉积物再悬浮的主要驱动力[17-18]；野外观测研究[4,6,19]发现，水体中悬浮物及总磷浓度受风浪引起的沉积物再悬浮影响波动明显，再悬浮过程中主要是颗粒态磷浓度的变化；室内波浪水槽模拟结果[20-21]显示，沉积物再悬浮过程水体中溶解态磷变化不显著. 浊度与悬浮颗粒物浓度通常具有较好的线性回归关系[22]，龙感湖风速、风向与浊度和总磷浓度的关系也反映了风浪对沉积物再悬浮及磷释放的影响. 4个典型再悬浮过程中内源磷释放量对水体总磷浓度贡献率较高，最高达75%；而再悬浮后期会出现贡献率为负的现象，水体中总磷浓度比背景磷浓度低，并逐渐下降. 该研究计算的华阳河湖群总磷释放量为1.129×104～1.684×104t，与秦伯强等[2]对太湖全年总磷释放量估算结果(2.1×104t)在一个数量级，也表明华阳河湖群沉积物再悬浮引起的总磷释放是引起湖泊水体总磷浓度变化的主导因素. 由于未考虑各湖区动力条件不同引起的沉积物再悬浮及总磷动态释放时空变异性，全湖总磷释放量的计算结果存在一定的偏差，但基本能反映沉积物再悬浮下总磷动态释放量的量级，且远高于其静态释放量.

季节性沉积物内源磷动态释放对比显示，春、冬两季(枯水期)沉积物内源磷释放量远高于夏、秋两季(丰水期)，枯水期较低的水深会加重内源磷释放对水体总磷的影响，全湖不同季节现场监测结果也证实了春、冬两季水体总磷浓度明显高于夏、秋两季. 4个典型沉积物再悬浮及内源磷释放过程分析结果显示，沉积物内源磷动态释放对上覆水体风浪期的短期总磷浓度具有决定性的影响，因此风浪刚结束的冬季全湖采样监测的总磷浓度明显高于其他季节. 研究[6,20,23]表明，风速、风向(风区长度)、水深、沉积物特性都会对沉积物再悬浮强度造成影响；另外，由于不同点位受到的扰动强度不同，也造成空间湖泊总磷浓度在冬季和春季的空间差异性更明显，在风浪扰动较小的夏季和秋季，湖泊总磷浓度空间差异相对较小，这时总磷浓度变化主要受控于入湖河流及浮游植物等初级生产力的影响.

3.2 华阳河湖群水质保护策略分析

华阳河湖群主要的水质问题是季节性总磷浓度偏高. 由于华阳河湖群属于长江古河道，湖泊沉积物本底含量高[9]；另外，冬季与春季湖泊水体总磷浓度普遍高于夏季，与吴奇丽等[10-11]研究结论一致. 因此，华阳河湖群水质保护核心之一是控制湖泊水体总磷浓度波动，特别是解决春季与冬季水体总磷浓度偏高的问题.

湖泊总磷浓度控制分外源与内源污染源控制. 外源主要来自入湖河流及沿岸面源，雨季的外源输入磷通量高于旱季，然而湖泊水体却表现为旱季总磷浓度高于雨季，这表明华阳河湖群低水位季节总磷浓度波动主要受内源释放影响. 湖泊内源污染控制要结合湖泊面积、水文、水体营养盐水平、沉积物内源释放特征等，科学制定综合治理措施. 华阳河湖群内源控制措施又分两种，分别为拆除湖泊围栏网和控制湖泊生态水位. 自2018年以来，宿松县拆除湖泊围栏网并禁止投饵，切断了每年大量外源性饵料的投放以及鱼类排泄物和残留物；同时，调整实施华阳河湖群生态水位管理办法，将10月—翌年2月水位普遍提升0.5 m，旨在抑制沉积物再悬浮，减少内源引起的磷浓度波动. 经两项措施的实施，短期内缓解了枯水期华阳河湖群总磷浓度偏高的问题. 然而，并不能夸大水位控制在内源污染控制中的作用. 研究[24-25]表明，打破通江湖泊原有的水文规律维持高水位将破坏水生植物的生境，特别是春季大部分水生植被萌芽期需要低水位条件. 受1998年洪水影响，长江中下游大部分浅水湖泊水生植物消亡，造成了湖泊营养盐含量升高[26-27].

对于华阳河湖群这样的浅水湖泊，实施湖泊生态恢复工程，恢复20年前的草型湖泊生态系统非常重要. 事实证明，在沉水植物为主的草型湖泊生态系统，水体营养盐普遍较低，也不易发生水华，东太湖、梁子湖等以沉水植物为优势的草型生态系统富营养化指数明显较低[28-29]. 在浅水湖泊，水生植物在吸收水体与沉积物中营养盐的同时，还有削减风浪、固结沉积物、抑制沉积物再悬浮过程及释放营养盐的重要作用. 大面积湖区水生植物种植的成功与否受水文规律、营养盐、风浪扰动、透明度、沉积物底质等影响. 近年来，在太湖、梁子湖等湖泊实施了水生植被恢复工程，但效果不一，究其原因是水生植被生长、发育过程与相关限制性因素的关系不够明确[30]. 华阳河湖群有显明的通江湖泊水位变化规律，其水生植被恢复模式、试验区域等需要进一步评估.

外源污染控制始终是华阳河湖群区域生态环境管理的主要策略. 第二次全国污染源普查数据显示，研究区域内农业源磷贡献率最大. 在严格控制流域内农药、化肥等施用量同时，也需掌握流域尺度营养盐输移和生物地球化学循环过程，以及研究实施入湖河流及面源污染控制措施，特别是磷的颗粒态的特性. 无论是自然湖滨缓冲带，还是人工湿地等，都可有效拦截颗粒态磷进入湖泊. 华阳河湖群有广袤的湖滨带，充分利用湖滨带拦截雨季悬浮物入湖将会有较好的效果.

4 结论

a) 华阳河湖群沉积物内源磷静态年释放量为12.92 t，动态磷年释放量为1.129×104～1.684×104t，静态释放量约占动态释放量的0.1%；再悬浮期间内源磷释放占水体总磷比例可达75%；沉积物内源磷静态释放对短期水体总磷影响相对较小.

b) 春季和冬季(枯水期)沉积物内源磷动态释放量占全年释放量的比例在80%左右，是造成湖泊总磷浓度季节性差异的主要原因，总磷浓度的空间差异性可能与入湖河流分布及湖底地形变化有关.

c) 严格控制入湖营养盐通量的同时，恢复草型湖泊生态系统以控制内源磷释放是华阳河湖群水环境质量改善的重要措施之一.

d) 该研究主要是对实测数据的解耦分析，但是未对区域风速、风向、地形、波流作用、沉积物再悬浮与磷释放机制做出定量分析，因此还有待开展进一步的深入研究.