基于空气质量模拟的江苏省大气污染物排放清单比较研究

李勋 秦墨梅 李琳 李婧祎 胡建林

摘要

大气污染物排放清单是空气质量模拟和空气污染治理的重要依据.本研究比较分析了两套覆盖江苏省的2017年大气污染物排放清单，即分别由上海市环境科学研究院、江苏省环境科学研究院编制的“长三角清单”和“江苏省清单”，并结合区域空气质量模型CMAQ评估不同清单对长三角地区2017年1、4、7、10月的空气质量模拟的影响.清单比较结果表明，除二氧化硫（SO2）以外，江苏省清单估算的各污染物排放量较长三角清单低.通过与观测数据比较，发现两套清单对SO2、氮氧化物（NOx）、臭氧（O3）和细颗粒物（PM2.5）的模型模拟性能均较好.江苏省清单与长三角清单两者的模拟结果空间分布接近，其中江苏省清单模拟的PM2.5和O3在长三角多数地区略低于长三角清单的模拟结果（1月O3除外）.江苏省清单与长三角清单均能够用于空气质量模式模拟，可为江苏地区的细颗粒物和光化学烟雾污染的控制策略制定提供参考.关键词

排放清单;CMAQ模型;江苏省;空气污染物

中图分类号 X511;X513

文献标志码 A

0 引言

近年来，我国以光化学烟雾（O3）和细颗粒物（PM2.5）污染为主的大气污染问题突出[1]，它危害人体健康、降低能见度，也对环境质量及气候产生不利影响[2-4].高强度的人为源排放是造成我国空气污染的重要原因之一[5]，因此，控制人为源排放是减轻空气污染的重要举措.例如，Zhang等研究表明，2103—2017年间，我国“大气十条”的实施使得我国PM2.5质量浓度下降20 μg/m3[6].

大气污染物排放清单可量化各人为源大气污染物的排放强度，并描述污染物排放随时间和空间的变化特征，是开展空气质量模拟、制定科学有效的排放控制策略的重要依据[7].近20年来，全球尺度和区域尺度的大气污染物排放清单一直在更新和发展中，清单结果表明，全球人为源排放量仍呈现出增长的趋势[8-9].在我国积极治理空气污染的背景之下，京津冀、长三角和珠三角等地区的大气污染物排放呈现明显下降趋势[10-11].这些地区也对应着高人为源排放，如长三角地区每单位面积二氧化硫（SO2）、氮氧化物（NOx）、非甲烷挥发性有机物（NMVOCs）、细颗粒物（PM2.5）和氨气（NH3）的排放强度分别是全国平均的2.3、4.5、5.2、3.4和3.0倍[12].将不同大气污染物排放清单应用于空气质量模型时，排放量估算的差异将影响模型模拟的污染物浓度和模拟性能.例如，Zhou等对比了江苏省清单、长三角清单和中国多尺度排放清单 （Multi-resolution Emission Inventory for China，MEIC），发现江苏省清单模拟得到的PM2.5、SO2、O3质量浓度和观测值更接近[13].

江苏省位于中国东部，是我国经济发展相对发达的地区，其大气污染物排放总量也是我国排放最高的地区之一[14].高排放造成江苏省大气污染严重，多站点的PM2.5、O3观测质量浓度均超过国家空气质量标准[15-16].Huang等[14]建立了2007年江苏省核心城市的主要人为空气污染物和挥发性有机物物种的排放清单，排放物空间上主要集中在沿长江的城市和工业区.Fu等[17]更新了江苏省2010年的排放清单，发现所有污染物的排放量都发生了显著变化，从2005年到2010年，SO2的排放量下降了49%，PM10和PM2.5的排放量也在持续下降，NOx排放仅增加了1.1%，VOCs的排放增加110%.此后，Zhou等[13]也对江苏省排放清单做出更新，发现大多数物种的点源排放占比显著提高，与中国排放清单（MEIC）相比，NOx排放的空间分布与观测更加一致.

本研究将对比分析江苏省环境科学研究院编制的《2017年江苏省大气污染物排放清单》和上海市环境科学研究院编制的《2017年长三角地区大气污染物排放清单》这两套数据中对江苏省大气污染物排放的估算，并利用空气质量模型CMAQ分别对排放清单进行模拟验证，以评估不同清单对空气质量模拟的影响.

1 研究方法和数据

1.1 源排放清单

本研究比较分析了两套覆盖江苏省的大气污染物源排放清单：1）江苏省环境科学研究院编制的《2017年江苏省大气污染物排放清单》（以下简称“江苏省清单”）;2）上海市环境科学研究院编制的《2017年长三角地区大气污染物排放清单》[17]（以下简称“长三角清单”）.两套清单均采用“自下而上”的估算方法，覆盖农业、交通、居民、工业和扬尘五大类别，江苏省清单分辨率为3 km×3 km，长三角清单分辨率为4 km×4 km，包含对SO2、NOx、CO、NMVOCs、PM10、PM2.5和NH3等主要污染物的估算.

1.2 模型设置

本研究采用源导向的CMAQ（Community Multiscale Air Quality）空气质量模型v5.2版本[18]以及SAPRC-07[19]的光化学机理评估不同源排放清单对空气质量模拟的影响.其中，本研究使用的CMAQ模型增加了硫酸盐、硝酸盐和二次有机气溶胶的非均相生成途径，模型更新的细节见此前研究[20-22].模拟区域如图1所示，包括长三角地区（江苏省、上海市、浙江省、安徽省），长三角以外的山东省、河南省、湖北省、江西省、福建省部分地区以及部分海域.模拟的空间分辨率为4 km×4 km，网格数为238×268，模拟时间为2017年1、4、7、10四个月.气象场由WRF模型（Weather Research and Forecasting Model）v4.0[23]提供，初始条件和边界条件采用国家环境预测中心（NCEP）FNL全球再分析资料[24].

本研究模拟了两个方案（表1），模拟区域中的江苏省分别采用江苏省清单和长三角清单估算的人为源大气污染物排放.两方案中，长三角除江苏省以外地区（上海市、浙江省和安徽省）均采用长三角清单[14]，长三角以外的地区则采用了清华大学MEICv1.2网格化清单（2014年），分辨率为0.25°×0.25°（http：∥www.meicmodel.org）.本研究根据MEIC清单中农业、工业、能源、交通和居民生活排放源等各類源VOC物种的质量占比（即VOC化学物种分配廓线）将长三角清单和江苏省清单的VOC总量分配至各VOC物种[25].生物排放源由MEGAN模型v2.1[26]提供.美国国家大气研究中心（NCAR）的火源清单（FINN）提供了露天燃烧源的排放[27].

1.3 模型评估

本研究将CMAQ模拟的各污染物浓度与地面观测数据比较以评估模型的模拟性能.污染物的观测值从中国国家环境监测中心的发布网站（http：∥www.mee.gov.cn/hjzl/dqhj/）获取，包括SO2、NO2、O3和PM2.5质量浓度.用于评估的统计参数包括归一化平均偏差（NMB，其量值记为ηNMB）、归一化平均误差（NME，其量值记为ηNME）、相关系数（r）等，其计算公式分别如下：

ηNMB=∑（Pj-Oj）∑Oj，（1）

ηNME=∑|Pj-Oj|∑Oj，（2）

r=-∑[（Pj-）×（Oj-O）]∑（Pj-）2×∑（Oj-O）2，（3）

式中，Oj代表某小时的观测值，Pj代表某小时的模拟值，

是观测值的平均，

是模拟值的平均.Emery等[28]对统计参数NMB、NME用于O3和PM2.5的推荐标准分别为[-15% 15%]、[-25% 25%]和[-30% 30%]、[-50% 50%].

2 研究结果

2.1 不同排放清单的比较

图2比较了江苏省清单和长三角清单中估算的2017年江苏省各行业排放的大气污染物排放量.江苏省清单的CO、SO2、NOx、VOCs、PM10、PM2.5和NH3的年排放总量分别为5 895、667、918、1 218、1 175、507和413 kt，除SO2，其他污染物的年排放量均低于长三角清单.在这之中，NOx的年排放总量基本与长三角清单的估算结果相当;PM10和PM2.5的年排放总量相对于长三角清单分别低9%和4%;VOCs的年排放总量相对于长三角清单低15%.两套清单估算的CO、NH3和SO2年排放总量呈现较大差异，江苏省清单的NH3和CO排放相对于长三角清单分别低34%和51%，而SO2的年排放总量较长三角清单高72%.

如图2所示，长三角清单和江苏省清单中，江苏省各大气污染物排放的行业分布较为相似，但也存在一定的差异性.其中，CO、SO2和VOCs均主要来自工业源排放，占比分别为82%（长三角清单）和81%（江苏省清单）、84%（长三角清单）和91%（江苏省清单）、57%（长三角清单）和87%（江苏省清单）;NOx则主要来自于交通源排放，分别占比69%（长三角清单）和64%（江苏省清单），与江苏省城市化程度较高、汽车保有量大的特征相符，其次来自工业源，约占28%～35%;NH3则主要来自农业源排放，分别占比88%（长三角清单）和93%（江苏省清单）;一次颗粒物PM10和PM2.5主要由扬尘源和工业源贡献.因此，两清单中各污染物的主要排放源相同，而存在的差异性主要表现如下：

1） 长三角清单和江苏省清单中工业源贡献的CO和SO2年排放量差别较大.例如，长三角清单中工业源CO排放约为江苏省清单的2倍，而工业源SO2排放则为江苏省清单估算结果的54%.

2） 长三角清单估算结果表明江苏省居民源贡献的VOCs排放较高，约为江苏省VOCs总排放的22%，而在江苏省清单中，居民源VOCs排放几乎可忽略.

3） 江苏省清单中，农业源NH3的年排放总量相比长三角清单低30%（约172 kt），是造成两者NH3排放总量差异的主要原因.江苏省清单缺少对交通源NH3排放的估算.有研究表明，机动车排放可能是城市地区NH3的重要来源[29].根据长三角清单，交通源NH3排放约占全省NH3总排放的2%.此外，长三角清单中居民源NH3排放约为江苏省清单对应NH3排放的10倍.

江蘇省清单和长三角清单排放的空间分布差异如图3所示.江苏省清单中CO、NH3排放在绝大部分地区低于长三角清单;而江苏省清单中CO排放在徐州市和长江沿岸部分地区比长三角清单高1 000 t/a，江苏省清单NH3排放在南京市和苏州市比长三角清单高10～20 t/a.SO2的排放与之相反，江苏省清单在大部分地区比长三角清单高50 t/a，长江沿岸部分地区除外.江苏省清单VOCs、NOx、PM10和PM2.5的排放在部分地区高于长三角清单.例如，江苏省清单中，苏中和苏南地区的VOCs排放比长三角清单高50～100 t/a;江苏省清单NOx排放在道路主干网及其附近地区明显高于长三角清单.PM10和PM2.5的排放呈现出相同的趋势，即江苏清单中苏南地区排放较长三角清单高50～100 t/a.

2.2 不同清单对模型性能的影响

本研究分别利用江苏省清单和长三角清单估算的江苏省大气污染物排放，模拟2017年1、4、7、10四个月长三角地区的空气质量（表1中的方案1和方案2），并通过与各地区（环太湖、苏中、苏北、皖北、皖中南、浙中南）国控站点的观测值比较，评估不同排放清单对该地区空气质量模型模拟的影响.图4比较了江苏省清单与长三角清单模拟分别得到的O3、PM2.5、SO2和NO2质量浓度与各地区观测值计算得到的NMB值.

从图4a可以看出，江苏省清单与长三角清单两者对O3的模拟效果较为一致，1、7月均高估O3质量浓度，而4、10月低估，其中7、10月NMB值基本在[-15% 15%]标准范围内.1月两套清单模拟的O3对应的NMB差别较大，江苏省清单对O3高估更严重.对于PM2.5，利用江苏省清单与长三角清单模拟计算的NMB值多为负值（图4b），说明两者均低估PM2.5，其中江苏省清单对应NMB更低，表明江苏省清单对PM2.5低估更严重.两套清单模拟PM2.5的NMB值大多在[-30% 30%]标准范围内，均表现出较好的PM2.5模拟效果.江苏省清单与长三角清单两者模拟出的SO2质量浓度在1、10这两月表现出较大的不同（图4c），江苏省清单中较高的SO2排放总量造成采用长三角清单SO2模拟质量浓度低估的地区呈现高估，而4、7月两者模拟效果较为一致.两套清单均低估NO2质量浓度，其中江苏省清单低估更严重，1、10月份两套清单模拟效果的差别更为明显.总体而言，与观测值比较计算的NMB值表明，采用江苏省清单和长三角清单，PM2.5和O3模拟效果均较好，长三角清单的模拟效果略优于江苏省清单.

图5以南京市为例，分别比较了1、4、7、10这四个月各排放清单模拟的PM2.5和观测值的逐日变化.江苏省清单模拟得到的1、10月PM2.5质量浓度与长三角清单模拟得到的PM2.5质量浓度较为接近，除个别PM2.5高值存在低估以外，与观测值基本一致，NMB值在[-30% 30%]标准范围内，NME值在[-50% 50%]标准范围内，模型模拟效果较好.在4、7月，江苏省清单模拟的南京市PM2.5质量浓度高于长三角清单的模拟结果;与观测值相比，7月两套清单模拟的南京市PM2.5质量浓度则普遍存在高估，其中江苏省清单高估更严重.

图6是南京市1、4、7、10四个月的O3观测值与分别采用长三角清单和江苏省清单模拟的O3质量浓度比较.在1月，江苏省清单模拟得到的O3质量浓度高于长三角清单模拟得到的O3质量浓度，但长三角清单模拟的O3质量浓度与观测值更为符合（NME更低，r值更高）.两套清单对4、7两月的O3模拟值影响不大，各评估指标较为接近.在10月，江苏省清单模拟得到的O3质量浓度在中旬高于长三角清单模拟得到的O3质量浓度;与观测值的对比可以看出，长三角清单低估O3质量浓度更为严重.

2.3 不同清单对空间分布的影响

图7比较了江苏省清单与长三角清单1、4、7、10四个月模拟得到的PM2.5以及两者差值的空间分布.江苏省清单与长三角清单模拟得到的PM2.5四個月的空间分布类似，即长三角地区的PM2.5高值主要集中在江苏省南部、浙江省北部和安徽省大部分地区.两套清单模拟的季节变化相同，1月PM2.5质量浓度最高，7月PM2.5质量浓度最低.1月，江苏省清单模拟的PM2.5在绝大部分地区低于长三角清单模拟结果5～15 μg/m3，但在南京市、常州市和衢州金华一带的PM2.5高于长三角清单10 μg/m3.其他月份PM2.5差值的空间分布与1月类似，其中7月江苏省清单和长三角清单PM2.5模拟差值较小.

图8是江苏省清单与长三角清单模拟得到的1、4、7、10四个月的O3以及两者差值的空间分布.两套清单均模拟出7月O3质量浓度相对较高，而1月质量浓度相对较低的季节变化，原因是夏季的光化学反应更为活跃.受温度影响，1月O3质量浓度南高北低，而7月则在模拟区域的北部地区出现O3高值，与夏季主导风向有关.1月江苏省清单模拟得到的O3质量浓度值在江苏、安徽大部分地区高于长三角清单模拟得到的O3质量浓度值，两者相差10～20 μg/m3.4、7、10月的O3差值空间分布相似，江苏省清单模拟得到的O3质量浓度在大部分地区比长三角清单模拟得到的低20 μg/m3，可能与长三角清单中VOCs排放较高有关.

3 讨论与结论

本研究比较了江苏省清单和长三角清单估算的江苏省大气污染物排放，并分别利用两套清单模拟2017年1、4、7、10四个月长三角地区的空气质量，以评估不同排放清单对该地区空气质量模型模拟的影响.江苏省清单中污染物的排放（除SO2）都低于长三角清单.江苏省清单CO、NOx、VOCs、PM10、PM2.5、NH3排放与长三角清单相比分别低51%、0.4%、15%、9%、4%、34%，而SO2排放高72%.两套清单各污染物行业分布类似.江苏省清单和长三角清单模拟得到的污染物浓度与观测值的比较结果表明，模型模拟性能较好.江苏省清单与长三角清单的模拟空间分布和季节变化相似，江苏省清单模拟的PM2.5在多数地区都低于长三角清单的模拟结果（苏南、衢州金华一带除外），江苏省清单模拟的O3除1月外也普遍低于长三角清单的模拟结果.综上所述，江苏省清单与长三角清单能够用于空气质量模式模拟，为江苏地区的灰霾和光化学烟雾事件的控制策略提供科学依据.

目前，江苏省的大气污染物排放清单研究仍然存在局限性.由于缺少详细信息，无法完全了解每个城市排放的时间变化规律，并且排放的垂直分布也无法准确确定.模型中通常采用一些经验参数[25]，这可能与实际情况不符.源谱对空气质量模式的影响尚未得到充分评估，如PM2.5和VOCs的组分组成，由于其对于O3和二次颗粒物的形成非常重要，因此未来需要更多的研究.

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Comparison of air pollutants emission inventories for

Jiangsu province based on air quality simulation

LI Xun1 QIN Momei1 LI Lin1 LI Jingyi1 HU Jianlin1

1 School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044

Abstract Emission inventories of air pollutants are important inputs for air quality models.This study compared two emission inventories for Jiangsu province，referred to as YRD emission inventory and JS emission inventory，compiled by Shanghai Academy of Environmental Sciences and Jiangsu Academy of Environmental Sciences，respectively.The impacts of emission inputs on simulated PM2.5 and O3 in the Yangtze River Delta （YRD） in January，April，July，and October of 2017 were assessed with the community multiscale air quality （CMAQ） model.The emission estimates of various pollutants （except SO2） by JS emission inventory are lower than those by YRD emission inventory.Both the emission inventories can reproduce observations of SO2，NOx，O3，and PM2.5  with CMAQ.While the simulated PM2.5  and O3 with the two emission inputs are similar in spatial distributions and seasonal variations，PM2.5  and O3 with JS emission inventory are lower than those with YRD emission inventory mostly in the YRD region （except O3 in January）.This work shows that both of the emission inventories are good enough for air quality modeling，and to inform policy decision on control of fine particulate matter and photochemical smog pollution in Jiangsu province.

Key words emission inventory;community multiscale air quality （CMAQ） model;Jiangsu province;air pollutants

收稿日期 2020-10-10

資助项目 江苏省自然科学基金青年项目（SBK2020044129）

作者简介

李勋，男，硕士生，研究方向为大气化学数值模拟.li-xun-cn@foxmail.com

秦墨梅（通信作者），女，博士，讲师，研究方向为区域空气质量模拟.momei.qin@nuist.edu.cn