泰州市大气挥发性有机物化学组分特征、活性及来源解析

樊凡 宋锴 俞颖 万子超 陆思华 唐荣志 陈仕意 曾立民 郭松

摘要

挥发性有机物（VOCs）是臭氧和大气颗粒物的重要前体物，本研究利用在线气相色谱-质谱仪（Online-GC-MS）于2018年5—6月对江苏省泰州市大气中98种VOCs进行监测，依据监测结果对泰州市大气VOCs的组成特征、日变化趋势进行分析，对醛酮类VOCs数据进行参数化拟合探究其一次二次贡献，并采用正矩阵因子分解模型（PMF）对VOCs数据进行来源分析，用最大增量反应活性 （MIR）计算臭氧生成潜势 （OFP）.研究结果表明：泰州市大气VOCs中烷烃占比最高，其次为醛酮;烷烃、烯烃、卤代烃和芳香烃浓度日变化趋势明显，特征相近;参数化方法表明醛类物质主要来自于二次生成，而酮类物质主要来自一次排放;PMF模型结果表明泰州市VOCs的主要贡献源分别为机动车排放、油气溶剂挥发、生物质燃烧、其他工业和天然源;OFP的主要贡献物种为烯烃类，占比34.18%.研究结果表明，控制工业排放和溶剂使用是泰州市大气污染物控制的重点.关键词

挥发性有机物;PMF源解析;臭氧生成潜势

中图分类号 X511

文献标志码 A

0 引言

挥发性有机物（Volatile Organic Compounds，VOCs）是在常温下以蒸汽形式存在的一类有机物，可与大气中的氮氧化物和羟基自由基发生光化学反应，是臭氧、其他氧化物和二次有机气溶胶的重要前体物[1].其中，含氧挥发性有机物（OVOCs）是大气光化学反应过程的中间产物，对大气的氧化性能有很大的影响[2].研究大气中VOCs的种类、浓度与来源，减少VOCs排放，可以为臭氧污染控制提供思路和方向.

目前国内外已经开展了大量VOCs相关研究，主要内容包括VOCs污染特征分析、来源解析等.例如李一丹等对郑州市城区冬季VOCs污染特征进行了相关研究，研究结果表明OVOCs和烷烃为郑州市大气VOCs贡献最显著的组分[3].正矩阵因子分解模型（PMF）是大气源解析常用的受体模型，徐晨曦等采用此模型分析了成都市城区夏季大气VOCs，源解析结果表明成都市大气VOCs主要来源于机动车等移动源排放[4];而高璟赟等在研究天津市城区VOCs污染特征的基础上，计算了臭氧生成潜势，结果表明控制石化工业源和溶剂使用源排放是天津市未来臭氧防控的重点[5].

长江三角洲地区经济总量规模较大，近年来随着工业化进程加快，大气污染类型逐渐向区域型、复合型转变[6].夏思佳等应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果，采用排放因子法建立了江苏省的人为源VOCs排放清单[7]，统计结果表明江苏省人为VOCs排放源主要有化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源，石化行业作为该区域重点行业，大气污染排放贡献较大.泰州市作为江苏省及我国长江三角洲地区的重要地级市，近年来工业发展增速.因此，监测泰州市大气VOCs浓度水平，研究其大气VOCs浓度变化特征及來源等，不仅可以分析了解其日变化趋势和大气化学反应活性，更可以为江苏省和华东地区的VOCs及臭氧污染控制提供研究思路.

1 材料与方法

1.1 采样时间和采样地点

泰州市地处我国华东地区、江苏中部，是扬子江城市群重要组成部分，中国长江三角洲中心区27城之一，是重要的工贸港口城市.为探究泰州市大气挥发性有机物浓度水平，本研究共监测泰州市98种大气VOCs组分，采样时间为2018年5月15日至6月19日.采样点位于泰州市兴泰北路北段（119°57′E，32°35′N）.监测点位于泰州市城区北部，向南方向距离S28高速2.4 km，距离东北方S35高速2.5 km，附近交通量偏少;向南距离泰州城北工业园区1.8 km，居民区和工业区适中（图1）.

1.2 样品采集和分析方法

泰州市大气 VOCs 观测采用在线气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器（Online GC-MS/FID）测定方法[8].Online GC-MS/FID系统（TH-300）对VOCs组分进行双气路采集，VOCs 组分经过冷冻捕集、热解析后进入气相色谱分析系统，通过 PLOT Al2O3和DB624色谱柱进行分离，双气路中一路经FID定量检测，另外一路由MSD定量检测，采用GC-FID分析C2～C5目标化合物，采用GC-MS分析其余目标化合物.一次完整的采样分析过程主要有5个步骤：除水控温、样品采集及预浓缩、加热解析、GC-MS/FID 分析和加热反吹.该仪器对不同物种的检测限在 （3～50）×10-12（体积分数） 之间.

本研究采用内标和外标法进行质量保证和质量控制措施.4种内标化合物一溴一氯甲烷、1，2-二氟苯、氯苯-d5、4-溴氟苯，以及PAMS（Photochemical Assessment Monitoring Stations）外标化合物均来自于美国 Linde Electronics and Specialty Gases 公司所提供的气体标准物质.内标与外标化合物采用 Entech 4600 动态稀释配气仪，用高纯氮进行稀释，内标体积分数为4×10-12，外标体积分数范围为（0.5～8.0）×10-12，在此体积分数范围内分别选择5个点建立工作曲线，进样时加入等量的内标物进行 GC-MSD/FID 分析，同一体积分数梯度重复进样3～4次，以各目标化合物相对于内标物的相对响应（Ri/Ristd）为纵坐标，标准物质和内标物的体积分数比（Ci/Cistd）为横坐标作图，回归得到标准工作曲线.监测期间，标准工作曲线各化合物的线性R2值均在0.99以上.

1.3 PMF

PMF即正矩阵因子分解模型是一种多元因子分析工具，是源解析常用的受体模型，可以表征潜在的源类别并量化源贡献.PMF将样本数据矩阵分解为2个矩阵：源贡献矩阵G和源廓线矩阵F，用矩阵形式表示如下：

Xij=∑nk=1gikfkj+eij，

其中，Xij

是第i个样品中第j个物种的浓度，gik

是第i个样品中第k个因子的贡献，fkj

是第j个物种在第k个因子中的因子分布，eij

是第i个样品中测得的第j个物种的残差矩阵.

2 结果与讨论

2.1 泰州市大气VOCs体积分数水平

本研究共监测98种VOCs，包括28种烷烃、11种烯烃、23种卤代烃、21种芳香化合物、13种含氧有机物（OVOC），还包括乙腈和乙炔.观测期间总VOCs体积分数为（26.14±

20.02）×10-9，烷烃占比最高，为34.93%，其次为醛酮类，占24.18%，VOCs种类体积分数及占比如表1所示.体积分数位于前十名的VOCs依次为丙酮、丙烷、乙烷、乙烯、乙醛、乙炔、二氯甲烷、丁烷、甲苯、1，2-二氯乙烷，分別为3.31×10-9、3.13×10-9、2.45×10-9、2.02×10-9、1.54×10-9、1.43×10-9、1.08×10-9、0.94×10-9、0.91×10-9和0.76×10-9，占比分别为12.66%、11.97%、9.37%、7.73%、5.89%、5.47%、4.13%、3.60%、3.48%和2.91%（图2）.

丙酮是泰州市大气VOCs体积分数排名第一的物种.研究表明，丙酮、甲苯常来自工业生产过程的排放和溶剂使用的挥发[9].此外，排名前十物种中，乙炔与不完全燃烧过程有关，是机动车排放的示踪物种[10]，乙烷、丙烷是天然气的主要组成成分[11]，1，2-二氯乙烷主要来自于石油化工工业[12].泰州市前十种大气VOCs中，有丙酮、甲苯、1，2-二氯乙烷3种VOCs与工业生产排放过程有关，表明工业源可能对泰州市大气VOCs有较大贡献.

表2是泰州市和其他城市VOCs体积分数的对比结果.从表2中可以看出，泰州市大气VOCs的体积分数水平整体相对其他城市来说较低，其中与苏州和上海的体积分数水平相近.在VOCs的占比和组成方面，泰州市与其他城市较为接近.

2.2 VOCs体积分数日变化特征

泰州市大气VOCs中烷烃、烯烃、卤代烃和芳香化合物体积分数日变化呈现日间低夜间高的特征（图3）.夜间光化学反应停滞，边界层较低，利于VOCs积聚，故而夜间体积分数缓慢提升[17]，在早上06：00至08：00呈现体积分数峰值.随后白天光照增强，VOCs与NOx发生光化学反应生成O3，故而日间VOCs体积分数水平持续降低，15：00至17：00随光照减弱降至最低值.

醛酮类物质体积分数日变化呈现单峰特征，日间从06：00直至17：00体积分数水平较高，夜间体积分数水平较低，在09：00—11：00出现峰值.醛酮类物质是光化学反应的中间产物，丙酮是泰州市大气VOCs中体积分数水平最高的物种，醛酮类物质与泰州市溶剂使用增多有关，来源包括一次排放和二次生成.

乙腈是生物质燃烧的示踪物质[18]，体积分数日变化呈现双峰特征，且波动幅度较小，在早上06：00至07：00和晚21：00出现峰值;异戊二烯是天然源的排放指示物[19]，体积分数日变化趋势呈日间高夜间低的特征，其体积分数水平与光照、温度等条件有关，日间温度高，光照条件优越，故而异戊二烯排放速率高.

根据拟合参数计算醛酮类物质的一二次体积分数占比，结果如表4所示.5种醛类物质均主要来自于二次生成和背景值，乙醛、丙醛、正丁醛、戊醛和丙烯醛的二次生成占比分别为63.70%、59.32%、43.52%、48.67%和57.50%;背景值占比分别为33.95%、37.89%、49.79%、51.33%和32.79%.VOCs的光化学反应生成中间产物有一定贡献.4种酮类物质主要来自于一次排放和背景值，丙酮、甲基乙基酮、2-戊酮和3-戊酮的一次排放占比分别为60.79%、73.20%、44.51%和29.75%，背景值占比分别为37.92%、6.36%、46.04%和41.11%，这与泰州市溶剂使用增多、溶剂挥发有关.

图5为拟合后醛酮类物质的体积分数日变化趋势.醛类物质主要来自于二次生成，二次生成变化趋势为明显的单峰特征，体积分数日间高夜间低，在08：00—09：00出现峰值，夜间有小幅度波动;一次排放夜间较高，变化幅度不大.酮类物质主要来自于一次排放，呈现单峰特征，体积分数日间高夜间低，在07：00出现峰值，夜间有波动;二次生成总体平稳，清晨体积分数相对较高，变化幅度不大.

2.4 PMF源解析

本研究采用USEPA最新版的EPA PMF5.0模型对泰州市VOCs数据进行来源贡献分析.按照物种高浓度或者强示踪性的原则，从98种VOCs中筛选出35种物种输入模型进行计算，实测结果与PMF对这些物种的模拟结果吻合较好.经过多次尝试，确定5个因子对泰州市大气VOCs的源解析结果最优.考虑到共线性问题，总挥发性有机物（TVOC）并未加入模型中.PMF模型解析的5种VOCs排放源各组分的贡献率如图6所示.

因子1中，烯烃类以及芳香化合物物质贡献占比较高，1，3-丁二烯贡献占比为83.5%，丙烯、甲苯、二甲苯和苯乙烯等为工业源排放的VOCs特征组分，常来自于制鞋、家具、印刷等工业生产过程[22].考虑到监测点南方有集中的工业园区，附近有一定数量的石化企业，故而认为该因子为工业生产.因子2中，二氯甲烷、1，2-二氯乙烷、氯仿贡献占比较大，分别为34.1%、50.3%和24%，甲基叔丁基醚占比为38.2%，为油气挥发示踪物种[23];此外，芳香化合物贡献占比适中，均在50%～60%之间.考虑到显著的溶剂挥发源芳香化合物在70%～80%之间，且根据文献[24]，芳香烃是轻型汽油车和摩托车油料的成分，在排放尾气中也有大量存在，故判定因子2主要来自油气挥发，为油气挥发源.因子3中异戊二烯贡献占比为89.4%，异戊二烯是天然源的排放指示物[19]，甲基乙烯基酮（MVK）是异戊二烯的重要氧化产物，贡献占比为67.9%，因此判定该因子为天然源.因子4中，乙腈的贡献占比为40.4%，氯甲烷的贡献占比为86%，这2种物质为生物质燃烧的示踪物质[18]，故因子4为生物质燃烧源.因子5中，贡献较大的物种主要为C2～C8烷烃和乙炔，均为机动车尾气示踪物种[16]，甲基叔丁基醚常用作汽油添加剂[25]，因此判断该因子为机动车排放源.根据PMF源解析结果，泰州市大气VOCs主要来源分别为机动车排放（28.71%）、油气挥发（19.17%）、生物质燃烧（17.43%）、工业生产（23.15%）和天然源（11.54%）.

根据PMF分配到每个因子的体积分数贡献值，每个因子以观测期间的平均贡献值作归一化后，作排放源的日变化趋势，如图7所示.机动车排放为单峰特征，早上03：00体积分数开始缓慢升高，在06：00—07：00达到峰值，随后缓慢下降，与机动车早高峰有关;机动车晚高峰时期未观察到明显的峰值变化，在17：00有小幅度的峰值，随后呈稳定的上升趋势.工业生产为明显的单峰特征，早上04：00体积分数开始缓慢升高，在06：00—07：00达到峰值，随后缓慢下降，直至夜间保持稳定，与早上开始工业生产有关.油气挥发源贡献呈现日间低夜间高的特征;生物质燃烧源早上06：00贡献最低，此外日间夜间均有小幅度波动，与居民区人为活动有关;天然源贡献日变化趋势为明显的单峰特征，在10：00达到峰值.日间贡献水平高，夜间贡献水平低，这是因为植物排放受光照和温度影响，在午间排放强度最大，排放体积分数最高.

根据PMF源贡献归一化结果和气象数据，作VOCs排放源来源的双极坐标图（图8），图右侧的色标即为源贡献的相对值大小.工业生产受风向的影响较小，且主要分布于低风速部分（<1 m/s），表明其受本地排放影响较大.当风来自南方且风速较大时（>5 m/s），机动车排放、油气挥发、生物质燃烧和天然源的传输作用明显.机动车排放和油气挥发源部分来自于南方的城市区的传输;生物质燃烧源主要来自于东侧的居民区传输;天然源则主要来自于植被覆盖面积较大的西南方传输.

2.5 臭氧生成潜势

大气有机物化学反应活性是指某一有机物通过反应生成产物或者生成臭氧的潜势（OFP），国际上普遍使用VOCs物种的最大浓度与最大增量反应活性（MIR）的乘积作为臭氧生成潜势（OFP），来表示各物种生成臭氧的能力，计算公式为

OFPi=MIRi×[VOCs]i，

式中：MIRi

单位为g（O3）/g（VOCs），[VOCs]单位为μg·m-3.

计算结果表明，泰州市大气VOCs总OFP贡献值为128.90 μg·m-3，其中烷烃、烯烃、芳香烃、OVOCs对OFP贡献所占比例分别为11.49%、34.17%、25.62%、26.05%.烯烃的体积分数占比仅为11.29%，而对泰州市总OFP的贡献最大.泰州市OFP贡献排名前十的物种如图9所示，前十名物种的OFP贡献占总OFP的67.8%.

根据PMF源解析结果各组分在各排放源中的贡献占比，计算各VOCs排放源的OFP和占比，结果如表6所示.OFP贡献占比最大的为工业生产，占31.42%，与监测点附近有工业集中区有关;其次为油气挥发，占25.36%;机动车排放、天然源、生物质燃烧的OFP贡献相近，在13%～15%之间，故而工业排放和油气挥发为主要的OFP贡献源.

3 结论

1）泰州市大气VOCs日均体积分数为26.14×10-9，烷烃、醛酮、卤代烃、烯烃、芳香化合物的占比分别为34.93%、24.18%、13.27%、11.29%、9.53%.体积分数位于前十名的VOCs依次为丙酮、丙烷、乙烷、乙烯、乙醛、乙炔、二氯甲烷、丁烷、甲苯、1，2-二氯乙烷.

2）泰州市大气VOCs烷烃、烯烃、卤代烃和芳香化合物体积分数日变化趋势呈现日间低夜间高的特征;醛酮类物质体积分数日变化趋势呈现单峰特征，异戊二烯体积分数日变化趋势日间高夜间低;乙腈体积分数日变化呈现双峰特征且波动幅度较小.

3）参数化方法计算醛酮类一二次体积分数占比结果表明，5种醛类物质均主要来自于二次生成和背景值，乙醛、丙醛、正丁醛、戊醛和丙烯醛的二次生成占比分别为63.70%、59.32%、43.52%、48.67%和57.50%;4种酮类物质主要来自于一次排放和背景值，丙酮、甲基乙基酮、2-戊酮和3-戊酮的一次排放占比分别为60.79%、73.20%、44.51%和29.75%，这与泰州市溶剂使用增多、溶剂挥发有关.

4）PMF源解析结果表明，泰州市大气VOCs主要来源分别为机动车排放（28.71%）、油气挥发（19.17%）、生物质燃烧（17.43%）、工业生产（23.15%）和天然源（11.54%）.

5）臭氧生成潜势（OFP）分析表明，泰州市大气VOCs中烯烃体积分数占比为11.29%，而对泰州市总OFP的贡献最大，为34.17%;而在泰州市的VOCs来源中，工业排放和油气挥发的OFP贡献较大，占比31.42%和25.36%;因此，控制溶剂使用和工业排放是泰州市臭氧污染控制的重点.

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Chemical composition and source apportionment of

ambient VOCs in Taizhou

FAN Fan1 SONG Kai1 YU Ying1 WAN Zichao1 LU Sihua1

TANG Rongzhi1 CHEN Shiyi1 ZENG Limin1 GUO Song1，2

1 College of Environmental Sciences and Engineering/State Joint Key Laboratory of

Environmental Simulation and Pollution Control，Peking University，Beijing 100871

2 Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology，

Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044

Abstract Volatile organic compounds （VOCs） are important precursors of ozone and atmospheric particulate matters.In this study，98 VOCs were measured by online Gas Chromatography-Mass Spectrometer （Online GC-MS） from May to June in 2018 at a regional site in Taizhou，Jiangsu province.The compositions and diurnal variations of VOCs in Taizhou were analyzed，followed by a parameterization approach to calculate primary emissions and secondary formation of aldehydes and ketones.Source apportionment was conducted using the EPA Positive Matrix Factorization （PMF 5.0），while the Ozone Formation Potential （OFP） was calculated using the Maximum Incremental Reactivity （MIR）.The results indicated that alkanes accounted for the highest proportion of VOCs in Taizhou，followed by aldehydes and ketones.The diurnal profiles of alkanes，alkenes，halogenated hydrocarbon，and aromatics were similar.The parameterization method demonstrated that aldehydes mainly came from secondary formation，while ketones mainly came from primary emission.PMF model results showed that VOCs in Taizhou were mainly influenced by vehicle emission，solvent volatilization，biomass combustion，and other industrial or natural sources.OFP results indicated that alkenes were predominant，accounting for 34.18% of the total ozone formation potential.As a result，measures of reducing industrial emissions and the use of solvent will play an important role in air pollutant control strategies of Taizhou.

Key words volatile organic compounds（VOCs）;source apportionment by positive matrix factorization;ozone formation potential

收稿日期 2020-10-07

资助项目 国家重点研发計划（2016YFC0202000）;国家自然科学基金 （41977179，21677002，91844301）

作者简介

郭松（通信作者），男，博士，研究员，博士生导师，主要研究方向为大气环境化学、大气气溶胶二次转化及其效应.songguo@pku.edu.cn