压水堆核电厂氚产生量的影响因素计算与分析

刘 健，李 帷，张 琨，王一川，李 扬，兰 兵

（生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082）

氚属于弱β释放体，不会产生外照射危害［1］。但由于氚的半衰期很长，且具有很高的同位素之间的交换率，易被生物体吸收造成内照射影响［2］。核电厂在运行过程中会产生大量的氚，对于进入一回路冷却剂中的氚，目前核电厂没有很好的处理措施，最终只能排放到环境中［3］。随着核电规模的发展，氚排放量逐渐增加，氚对环境的影响也越来越受到重视［4］。

为加强核电厂氚的排放管理和控制，《核动力厂环境辐射防护规定》（GB 6249—2011）给出单机组各类放射性流出物的控制值，其中包括压水堆气载和液态流出物中氚的控制值［5］。营运单位在核电厂的设计中，以此为基础确定核电厂氚的设计目标值。因此，准确计算压水堆核电厂氚的产生量具有重要意义。

对于一般的压水堆核电厂，一回路冷却剂中氚的来源包括：燃料元件中三元裂产生、二次中子源棒的9Be 的中子反应和冷却剂中用于控制反应性的10B 的中子反应等。其中，燃料元件中三元裂产生和冷却剂中用于控制反应性的10B 的中子反应产生的氚，占氚总产生量的85%以上［6-8］。

本文以某三代压水堆核电厂的设计参数为基础，研究了不同因素对燃料元件中三元裂产生和控制反应性的10B 的中子反应产生氚量的影响。

1 计算方法

1.1 三元裂变产氚

核燃料裂变时，会有一部分发生三元裂变。三元裂变产生的氚会以一定的份额从燃料芯块和燃料棒包壳扩散、渗透进入主冷却剂。氚通过包壳向反应堆冷却剂的扩散和渗透是一个持续的过程，因此，计算中所采用的渗透率是一个宏观的平均参数。

重核发生三元裂变进入一回路中氚产生量的计算模型如下：

式中，A——重核发生三元裂变进入一回路中氚产生量，Bq；

Λ——氚的衰变常数，s-1；

B——主冷却剂三元裂变产生的氚原子个数；

L——堆芯中氚以恒定的速率向冷却剂的扩散率或渗透率。

用于计算堆芯中重核发生三元裂变产生的氚量计算程序有两种：一种是基于美国橡树岭国家实验室开发的ORIGEN-S程序；一种是基于西屋公司开发的TRICAL程序。

1.1.1 TRICAL计算程序

根据氚的裂变产额、堆芯热功率、单位时间和单位热功率的平均发生裂变次数等参数给出堆芯中三元裂变产生量。该程序不考虑排放和泄漏的影响，堆芯中氚产生量的计算公式如下：

式中，B——主冷却剂三元裂变产生的氚原子个数；

3.12×1016——单位时间和单位热功率时平均发生裂变的次数，MWt-1s-1；

λ——氚的衰变常数，s-1；

P——堆芯热功率，MWt；

Y——氚的裂变产额，原子个数∕裂变。

1.1.2 ORIGEN-S程序

ORIGEN-S程序模拟核燃料循环计算放射性物质的积累和衰变，程序数据库包含了1 700多种核素，主要用于分析放射性核素的积累、衰变及各种经处理过程后的核素组分变化，可计算并给出堆芯裂变产物、锕系核素和结构材料活化产物源项，其中包括氚的产生量。

1.2 溶解硼活化产氚

压水堆核电厂的堆芯设计中，通常采用可溶硼作为控制堆芯反应性的手段之一［11］。反应堆主冷却剂中可溶硼与中子产氚的反应主要包括：（1）10B（n，2α）T；（2）10B（n，α）7Li（n，nα）T。

主冷却剂中10B（n，2α）T 反应的计算模型如下：

式中，C——主冷却剂中可溶硼10B（n，2α）T反应产生的氚原子个数；

CB——主冷却剂中初始10B 原子个数；β为硼去除系数，s-1，β=BR/B0；

BR——硼去除系数，ppm∕s；

B0——初始硼浓度，ppm（百万分之一）；

σn,2α（E）——平均能量为E的中子能群的10B（n，2α）T 反应截面，b；

φ（E）——平均能量为E 的中子能群的中子注量率，n·cm-2·s-1。

未考虑硼浓度稀释的主冷却剂中10B（n，2α）T反应的计算模型如下：

2 计算参数

2.1 三元裂变产氚

以某三代核电厂为例，考虑三区燃料的换料方案。反应堆运行时间为500 d，堆芯中氚产生量的计算参数见表1。

表1 堆芯中氚产生量的计算参数Table 1 Calculation parameters of tritium production in the reactor core

TRICAL 程序的输入参数包括重核发生三元裂变生成氚的产额、堆芯热功率、单位时间和单位热功率的平均发生裂变次数和反应堆运行时间。堆芯总热功率可通过计算各区的比功率、单个组件中的铀质量和换料组件数目得到。

较难确定的参数是重核三元裂变产生氚的产额。ORIGEN-S程序直接从数据库中提取氚的裂变产额用于计算堆芯中的氚产生量。

TRICAL 程序中重核三元裂变产生氚的产额需要直接输入。参考国内某三代压水堆核电厂设计中仅考虑235U 发生三元裂变生成氚的产额，即8.5×10-5［9］。

2.2 溶解硼活化产氚

用于冷却剂中硼-10活化产氚的计算参数见表2。

表2 10B(n，2α)T的计算参数Table 2 Calculation parameters of10B(n，2α)T

3 计算与分析

3.1 三元裂变产氚

堆芯中氚产生量随反应堆运行时间的变化如图1 所示。基于ORIGEN-S 程序和TRICAL 程序的堆芯中氚产生量的比较见表3。

图1 氚产生量随运行时间的变化Fig.1 Tritium production in core

由图1 可知，ORIGEN-S 程序和TRICAL 程序计算得到氚产生量均与反应堆运行时间呈线性关系，随着运行时间的增大，堆芯中氚的产生量增大。整个寿期内，ORIGEN-S程序的计算值均比TRICAL的程序计算值大。

表3 基于不同计算程序得到堆芯中氚产生量的比较Table 3 Comparison of tritium production based on different computing code

由表3 可知，ORIGEN-S 计算值和TRICAL计算值的比值为1.70。

由图2～图4 可知，寿期内，随着反应堆运行时间的增加，堆芯中235U的活度减小，而239Pu和241Pu的活度均增大。

图2 堆芯中239Pu活度随运行时间的变化Fig.2 239Pu activity in core

图3 堆芯中241Pu活度随运行时间的变化Fig.3 241Pu activity in core

图4 堆芯中235U活度随运行时间的变化Fig.4 235U activity in core

发生堆芯三元裂变产生氚的重核不仅有235U，还有239Pu 和241Pu，重核三元裂变产生氚的产额见表4［10］。由表4 可知，每104次裂变产生的氚原子数的重核中，239Pu 和241Pu 的裂变产额均大于235U的裂变产额。

表4 重核三元裂变产生氚的产额Table 4 Portions of tritium generated by ternary fission heavy nuclides

基于TRICAL程序研究239Pu和241Pu对氚产生量的贡献。本文设定了不同的方案，假定总功率不变，各方案的差异为235U、239Pu和241Pu因发生三元裂变产生热功率占总的热功率的份额不同，见表5。

表5 重核的功率份额对堆芯中氚产生量的影响Table 5 Influence of power share of heavy nuclides on tritium production in reactor core

由表5 可知，考虑较小的239Pu 和241Pu 对总功率的贡献，堆芯中氚产量变化较大。随着239Pu 和241Pu 对功率的贡献增大，堆芯中氚产量增大。235U 发生裂变产生的热功率占总热功率的比例由100%减小到70%，239Pu 和241Pu 发生裂变产生的热功率占总热功率的比例由0%增加到15%。堆芯中氚产量由6.66×1014Bq 增大到9.85×1014Bq。

综上所述，采用单一的235U的三元裂变产氚的份额来估算堆芯中氚的产生量并不保守，239Pu和241Pu 对堆芯三元裂变产生氚的贡献不可忽略。基于点燃耗的ORIGEN-S程序得到的氚的产生量具有一定的保守性。

3.2 溶解硼活化产氚

3.2.1 硼稀释

计算模型中有关考虑硼浓度稀释的过程也存在差异。一部分计算模型未考虑硼稀释过程，而另一部分计算模型考虑硼稀释过程。两种计算模式下得到硼-10中子活化产生的氚量见表6。

表6 硼稀释对10B(n，2α)T中氚产生量的影响Table 6 Influence of calculation method on tritium production in10B(n，2)T

由表6可知，不考虑硼稀释计算得到的氚产生量与考虑硼稀释计算得到的氚产生量的比值为2.07。硼稀释对硼-10中子活化产生氚量的影响较大。不考虑硼稀释计算得到的氚产生量更保守。

3.2.2 冷却剂的密度

核电厂运行期间，由于一回路冷却剂经过蒸汽发生器传热管时，大部分的热量被二回路带走，导致一回路不同位置处的冷却剂温度存在差异，也影响一回路不同位置处的冷却剂密度。一般采用冷却剂密度的平均值用于氚产生量的计算。假定冷却剂的平均密度为0.66～0.73 g∕cm3。冷却剂的密度对硼-10中子活化产生氚量的影响见表7。

表7 冷却剂的密度对氚产生量的影响Table 7 Influence of coolant density on tritium production

由表7 可知，冷却剂的密度由0.66 g∕cm3增大到0.73 g∕cm3，氚产生量由3.36×1013Bq增大到3.72×1013Bq。冷却剂的密度对冷却剂中硼-10中子活化产生氚量的影响较大。

3.2.3 中子注量率

反应堆运行期间，中子注量率是不断变化的。表8给出了某寿期初、寿期中和寿期末的中子注量。设计中采用了寿期初、寿期中和寿期末的数据的平均值计算得到氚产生量。假定反应堆的运行时间不变，研究了平衡循环寿期初到寿期末中子注量率对氚产生量的影响，见表9。

表8 寿期初、寿期中和寿期末的中子注量率Table 8 Neutron flux rate at the beginning,middle and end of life period

表9 中子注量率对氚产生量的影响Table 9 Influence of neutron flux rate on tritium production

由表9可知，在平衡循环寿期内，各能群的中子注量率随运行时间的增加而增大。以中子注量平均值计算得到氚的产生量为设计值，设计值与计算值的比值的变化范围为0.92～1.04。EFPD=0的中子注量率得到氚的产生量与设计值的比值为0.92；EFPD=260 的中子注量得到氚的产生量与设计值的比值为1.03；EFPD=500 的中子注量率得到氚的产生量与设计值的比值为1.04。从寿期初到寿期末，中子注量率增大，氚的产生量增大。

4 结论

压水堆一回路冷却剂中氚的产生量受多种因素影响。本文以某三代核电厂的设计参数为基础，根据氚的产生和衰减机理，建立氚产生量的计算模型，研究了不同因素对燃料元件中三元裂变产生氚和控制反应性的10B 的中子反应产生氚量的影响,主要得出以下结论。

（1）对于堆芯中三元裂变产生的氚，基于TRICAL 程序，仅考虑235U 发生三元裂变生成氚的产额得到氚产生量小于基于ORIGEN-S程序得到堆芯中氚的产生量。产生差异的原因是两种计算程序考虑了不同发生三元裂变的母核核素。239Pu和241Pu对堆芯中氚产生量的贡献不可忽略。

（2）对于冷却剂中硼-10活化产生的氚，不考虑硼浓度稀释的计算结果与考虑硼浓度稀释的计算结果的比值为2.07。冷却剂的密度增大，冷却剂中硼-10中子活化产生的氚量增大。中子注量率增大，冷却剂中硼-10中子活化产生的氚量增大。