三色圆偏振激光组合脉冲驱动氦原子产生椭圆偏振的阿秒脉冲

王志斌， 焦志宏， 周效信

(西北师范大学物理与电子工程学院, 兰州 730070)

1 引 言

高次谐波(High-order Harmonic Generation, HHG)发射是强激光场与原子相互作用过程中发生的一个非线性现象，近年来, 人们对HHG的发射性质已经进行了大量的研究[1-5]. HHG的发射过程能够很好的用Corkum[6]提出的“三步模型”来解释：首先，原子中的电子在激光的作用下发生隧穿电离，然后，隧穿后的电子在激光场作用下运动，若激光场是线偏振极化的话，则当激光场反向时，最后电子会被拉回母离子附近并复合，从而将电子从激光场中获得的能量以高次谐波的形式放出，人们通常也将该模型称为“重碰撞模型”. 如果将一定频率范围内的高次谐波进行叠加，就会得到阿秒脉冲链，这是目前获得超短阿秒脉冲的重要手段[7]，但是，利用上述方法只能得到线偏振的超短脉冲，很难得到圆偏振或椭圆偏振的阿秒脉冲. 不过对于探测手性物质内部的电子动力学行为时则需要圆偏振或椭圆偏振的阿秒脉冲，若利用单色圆偏振(或椭圆偏振)的激光驱动原子则得不到圆偏振(或椭圆偏振)的阿秒脉冲，由重碰撞模型可以知道这时隧穿电离回不到母离子附近，因此不会发生复合(或复合几率很小)，所以几乎不发射高次谐波(或发射强度极低). 为了得到圆偏振(或椭圆偏振)的高次谐波，人们提出了利用反旋的双色圆偏振激光组合脉冲驱动原子发射圆偏振(或椭圆偏振)的阿秒脉冲. 首先Fleishcer 等人从实验上实现了这种脉冲的输出[8]，接着，Miloševic[9]和Jiménez-Galán 等人[10]从理论上研究了这种发射圆偏振(或椭圆偏振)阿秒脉冲的产生机理，从理论上的研究表明，当原子初态为p态时，在反旋的双圆场驱动下原子所发射HHG合成的阿秒脉冲比初态为s态的椭偏率大[9]，且驱动场为ω+3ω的反旋双圆场比ω+2ω反旋双圆场产生的阿秒脉冲椭偏率大[11]. 最近，Neufeld 等人[12]研究了频率为ω,2ω,4ω的三色圆偏振激光脉冲与Ne原子相互作用发射高次谐波的光学手性问题，得到了很好的结果. 基于以上工作，本文中我们提出利用ω+3ω形成的反旋双色圆极化激光脉冲，外加强度较弱、频率为2ω的圆偏振激光形成的组合脉冲驱动He原子发射高次谐波，通过控制双色场的强度比，并选择合适的第三色激光的强度，能够从初态为s态的氦原子发射的高次谐波合成椭偏率较大的阿秒脉冲链.

2 理论方法

在单电子近似和偶极近似下，原子在激光场中的含时薛定谔方程为(无特殊说明，均采用原子单位)

(1)

其中，V(r)为原子的库仑势，r·E(t)为电子在激光场中的势能.

强场近似认为[13]，激光场将基态电子直接激发到连续态，忽略中间所有的束缚态，因此，体系的波函数可以写为

(2)

其中，a(t)为基态|0〉的振幅，b(v,t)为连续态|v〉的振幅. 为了计算含时诱导偶极矩，我们需要计算r(t)=〈Ψ(r,t)|r|Ψ(r,t)〉，忽略连续态-连续态项及基态-基态项对总偶极矩的贡献，并将基态-连续态跃迁偶极矩阵元表示为d(v)=〈v|r|0〉，我们可以得到偶极矩的表达式为

E(t)·d[p-A(t′)]exp[-iS(p,t,t′)]+c.c.

(3)

(4)

由此可见，强场近似认为电子在演化过程中的运动是经典的，仅受到激光场的作用. 在偶极矩的表达式中，既有对动量的积分又有对时间的积分，对动量的积分可以用鞍点法近似处理，最后可以得到含时偶极矩的最终表达形式为

A(t)]a*(t)×exp[-iS(ps,t,τ)]·

E(t-τ)·d[ps(t,τ)-A(t-τ)]a(t-τ)+c.c.

(5)

3 数值结果

考虑利用三色圆偏振激光组合脉冲驱动初态处在基态的氦原子(1s态，下同)，选择基频场的波长为800 nm，相应的圆频率为ω=2πc/λ，三色圆偏振的激光脉冲组合场可表示为：

Ex(t)=f(t)[E1cos(ωt)+E2cos(2ωt)+E3cos(3ωt)]

Ey(t)=f(t)[E1sin(ωt)+E2sin(2ωt)-E3sin(3ωt)]

(6)

首先，我们计算了双色圆偏振激光场和三色圆偏振激光组合脉冲驱动的下He原子发射的高次谐波以及合成的阿秒脉冲. 在计算中，保持ω和3ω脉冲的总强度不变，即Itotal=I1+I3=2.0×1014W/cm2，并使ω和3ω激光脉冲的强度比为I1/I3=1/1；使2ω脉冲的电场振幅分别为E2=0和E2=0.005 a.u.

图1 (a)、(b) 分别给出了由两色和三色圆偏振激光组合脉冲的电场分量. (c)、(d)给出了两种情况下He原子发射的高次谐波谱，其中图(b)中E2ω=0.005 a.u.. 由图 (a)、(b)可以看出，当E2取值较小时，两色和三色激光组合场的电场分量并没有很大变化，但是从(c)、(d)两图可以看出，两者产生的高次谐波谱却有很大的不同，由ω和3ω组成的双圆场驱动He原子时，发射谐波的阶数为4N±1(N=0, 1, 2 … …)，而偶数阶谐波却没有发射. 当2ω激光脉冲加入时，出现了偶数阶的谐波，虽然强度较4N±1阶的小，但是如果对谐波进行叠加的话，就会影响阿秒脉冲的偏振状态. 对两色和三色激光驱动下氦原子发射的HHG在一定范围内进行叠加，得到相应的阿秒脉冲的极化状态，图2给出了在一个光周期内双圆场和三圆场驱动下叠加范围在17～21和21～25阶高次谐波合成的阿秒脉冲链，其中图2(a)、(c)为双圆场驱动得到的阿秒脉冲链；图2(b)、(d)为三圆场驱动的结果，可以发现双圆场和三圆场驱动驱动He原子产生阿秒脉冲链的椭偏率并没有太大差别.

图1 两色和三色圆偏振组合场驱动He原子发射的高次谐波Fig. 1 HHG spectra of He atom driven by bi-circular and tri-circular laser fields

图 2 选择不同频率范围的高次谐波合成阿秒脉冲链的电场分量Fig. 2 The electric-field vectors of a group of harmonics during one cycle of driving field

图3 不同强度比时三色圆偏振组合场驱动He原子的高次谐波以及阿秒脉冲电场分量Fig. 3 High-order harmonics and APTs of He atom driven by tri-circular laser field in different intensity ratios

图4 强度比为I1/I3=7/3时，不同2ω脉冲强度下的高次谐波合成的阿秒脉冲电场分量 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.Fig. 4 The electric field vectors of a groups of harmonics in intensity ratioI1/I3=7/3 (a)E2=0.0075 a.u. (b)E2=0.01 a.u. (c)E2=0.015 a.u. (d)E2=0.02 a.u.

为了得到具有更大椭偏率的椭圆偏振阿秒脉冲，下面我们分别研究通过改变三圆场中ω和3ω激光脉冲的强度比I1/I3以及第三色激光脉冲的强度变化对阿秒脉冲椭偏率的影响. 首先我们取ω和3ω激光脉冲强度比I1/I3的值为7/3,6/4,4/6,3/7，并保持2ω激光脉冲的振幅E2ω=0.005 a.u.不变，图3给出氦原子发射的高次谐波谱以及选取21～25阶谐波合成的阿秒脉冲链. 从图3可以看出，当改变ω和3ω脉冲的强度比之后，合成的阿秒脉冲链的椭偏率较强度比为1/1时要大(见图2)，这时的椭偏率ε≈0.47. 椭圆偏振阿秒脉冲可以看作是不同振幅的左旋圆偏振和右旋圆偏振HHG的叠加，而椭圆脉冲的椭偏率则取决于左右旋HHG的强度差[9, 15]. 我们发现，21, 22, 25阶谐波的偏振方向与ω脉冲的偏振方向相同，而23, 24阶谐波的偏振方向与3ω脉冲偏振方向相同，因此在合成阿秒脉冲链时不同偏振方向的谐波数量有差别. 从图3(a)可以看出，在强度比为7/3,6/4,3/7时，21, 22, 25阶谐波的强度较23, 24阶谐波的强度大；在强度比为4/6时，23, 24阶谐波的强度与21, 22, 25阶谐波的强度相差不大. 因此，在强度比为4/6时选择21～25阶谐波合成的阿秒脉冲链的椭偏率较小，而在强度比为7/3时椭偏率较大 .

其次，当ω和3ω脉冲的强度比固定时，改变第二色激光脉冲的强度对阿秒脉冲链的椭偏率的影响. 当ω和3ω脉冲的强度比I1/I3分别为7/3,6/4,4/6,3/7，逐渐增强2ω脉冲的振幅，我们计算了由高次谐波合成的阿秒脉冲链，得到的结果是当强度比为7/3时阿秒脉冲的椭偏率最大，因此在图4中仅给出了该强度比下E2取不同数值时选取17～22阶谐波叠加得到的阿秒脉冲链的结果. 从图4可以看出，当2ω脉冲的振幅从0.0075 a.u. 逐渐增大时，得到的阿秒脉冲链的椭偏率会逐渐变小； 进一步的计算表明当2ω脉冲的强度增大到与3ω脉冲的强度相当时，已经不能合成具有明显形状的椭圆偏振阿秒脉冲链. 因此，对于三色圆偏振激光脉冲驱动初态处在s态的氦原子，当ω和3ω的激光强度比取I1/I3=7/3, 2ω的激光振幅E2=0.0075 a.u.时，能够得到椭偏率较大的阿秒脉冲链，其椭偏率约为ε=0.75. 这一结果说明，对于文献[9]给出的只有p态能够得到较大椭偏率的阿秒脉冲是一个很大的改进.

为了解释第三色2ω激光的加入改变了阿秒脉冲的偏振率的原因，主要是在两色圆偏振激光驱动下，相邻两阶的谐波偏振的旋转方向相反，只有当它们的强度相差较大时，才能够得到椭偏率较大的阿秒脉冲，然而，对于两色情况下，原子处于s态时，相邻的两阶谐波的强度往往相差的都比较小[10]，因此合成的阿秒脉冲的椭偏率就小，当第三色圆偏激光的加入，会在两阶谐波中间出现偶次谐波，我们的计算表明偶次谐波的偏振方向往往与前面一阶谐波的偏振方向相同，在叠加与两色场相同阶次的高次谐波时，这时使得低一阶谐波旋转方向相同部分的强度增加，从而使得左、右旋的谐波强度差别变大，因此，在叠加过程中，能够获得椭偏率较大的阿秒脉冲链.

4 结 论

本文通过强场近似方法研究了处于s态的He原子在频率为ω,2ω,3ω的三色圆偏振激光组合场驱动下发射高次谐波及其合成阿秒脉冲链椭偏率的特点. 对于在频率为ω,3ω双圆场驱动下，He原子仅发射4N±1阶谐波，偶数阶的谐波是禁戒的，且相邻阶的谐波强度差别不大，对一定范围的谐波叠加能够得到具有一定椭偏率的阿秒脉冲；当第三色2ω激光脉冲与双色圆偏振场联合驱动时，除4N±1阶谐波继续发射外，出现了偶数次的谐波，偶数阶的谐波强度会随ω,3ω的强度比变化而变化，还会随第三色激光脉冲的强度变化，通过选择适当的强度比和第二色激光的强度，使得左、右旋的高次谐波的平衡被打破，导致相应的强度差变大，从而能够得到椭偏率较大的阿秒脉冲链，对于氦原子的情况，我们的研究表明当两色激光强度比为I1/I3=7/3，频率为2ω的激光脉冲电场振幅为E2=0.0075 a.u.时，对于初态是s态的氦原子能够得到椭偏率约为0.75的椭圆偏振阿秒脉冲链，为实验上能从初态为s态的原子得到椭偏率较大的阿秒脉冲链提供了一种途径.