上流式反应器中气体分散性能的研究

马守涛，赵秀文，相春娥，黄正梁

(1.中国石油大庆化工研究中心，黑龙江 大庆 163714；2.中石油华东设计院有限公司；3.浙江省化工高效制造技术重点实验室)

三相反应器广泛应用于加氢精制、加氢裂化等过程[1-3]，其操作形式可分为3种：气液并流向下、气液逆流式和气液并流向上。在上流式反应器中，液相为连续相，气相为分散相，气、液两相自下而上流过催化剂床层。与其他两种反应器形式相比，上流式反应器持液量大，液相停留时间长，液固相间传质和传热效率高，能消除局部热点的产生，对于某些液固传质为控制步骤和强放热反应过程，具有独特的技术优势。例如，当反应器直径与催化剂颗粒直径之比较小时，催化剂与液相的接触较之滴流床更为有效；当催化剂床层较浅时，在相同操作条件下，上流式反应器中的转化率比下行式反应器中更高[3]。

在上流式反应器中，气液分布器和再分布器对气液两相的均匀分布具有重要影响。如果气液两相分布不均匀，将导致床层径向温差增大、催化剂失活、结焦积炭等系列问题[4]。气液分布器产生的气泡初始尺寸与气泡表面张力、气液密度差和分布器开孔直径等因素有关。侯旭[5]通过试验和数值模拟研究了两种适用于上流式反应器的气液分配设备的性能，发现在气液分布器单管尺度上，气液分布器出口气泡直径和截面平均气含率随表观气速的增加而增加，随表观液速的增加而降低；气液分布器的压降随表观气速的增加而减小，随表观液速的增加而增加。与表观液速相比，气液分布器对表观气速的变化更敏感[6]。王威杰[7]通过冷态试验，以床层总压降、平均停留时间和Pe(佩克莱数)作为评价指标，对5种不同结构的气液再分布器的性能进行评价。结果表明，阶梯式内构件的性能优于平板式内构件；V形内构件(阶梯式、圆形孔、同心圆分布)对应的床层持液量较大，能更好地减弱轴向返混，改善流动不均匀性。颜攀等[8-9]使用带有文丘里型气液上升管的气液分布器，通过单管试验发现，该分布器可以产生微米级气泡，在促进气液两相均匀分布的同时强化传质，使气液传质系数增大。

国内外文献提出了多种不同结构类型的气液分布器用于上流式反应器[10-15]。本研究从中选择工业上常用的带圆柱形上升管的气液分布器为对象[11]，考察表观气速、表观液速、上升管直径及催化剂颗粒形状对气含率分布的影响。

1 实 验

1.1 冷模试验装置

冷模试验装置及流程如图1所示。装置由冷模塔、气路系统、水路系统、检测仪器及计算机数据采集系统5部分组成。水由离心泵打入反应器，通过转子流量计计量后从冷模塔底部进入。空气经压缩机压缩升压后进入缓冲罐，通过转子流量计计量后从冷模塔底部进入，气液混合物经入口扩散器后，流经气液分布器，再经过第一固体颗粒床层，流入级间混合区，气液混合物经过再分配后进入第二固体颗粒床层，最后液体从排液口排出并返回水槽，气体从冷模塔顶部排空。

图1 冷模试验装置流程示意1—水槽；2—离心泵；3—阀门；4—流量计；5—压缩机；6—缓冲罐；7—液体入口；8—气体入口；9—入口扩散器；10—级间混合区；11—排液口；12—气液分布器；13—排气口；14—电导探针；15—数据采集卡；16—计算机

冷模塔用有机玻璃制成，直径为500 mm，底部不锈钢半球形封头内有倒锥形入口扩散器。冷模塔分为两层，安装有2块如图2(a)所示的带圆柱形上升管的多孔板气液分布器。试验使用两种不同规格的上升管，一种上升管的直径为26 mm，高度为75 mm，底部挡板的直径为50 mm，挡板距上升管8 mm，上升管间距为65 mm，如图2所示；另一种上升管的直径为48 mm，高度为100 mm，底部挡板的直径为64 mm，挡板距上升管8 mm，上升管间距为152 mm。试验在常温、常压下进行，以空气和水作为模拟介质，考察操作条件、分布管直径、固体颗粒形状对圆柱形气液分布器性能的影响，根据工业装置操作条件，气体流量和液体流量变化范围均为1～10 m3/h，基于反应器横截面计算得到表观速度变化范围为0.001 4～0.014 m/s。试验过程中采用双探头电导探针测量冷模塔内气含率及其分布、气泡尺寸等参数，试验原理及方法参见文献[16]。试验所用固体颗粒的参数见表1，固体颗粒装填高度为100 mm。

图2 气液分布器布点方式和圆柱形上升管尺寸(单位：mm)

表1 试验用固体颗粒物性参数

1.2 气泡参数检测方法

本研究采用双探头电导探针测定气含率和气泡尺寸等气泡参数[16-17]。双探头电导探针是一种根据气相和液相电导率的差异来测定气液两相中气泡参数的检测仪器，其结构如图3所示。电极采用两根直径为0.1 mm的经过特殊工艺处理的钢琴弦，针尖极小，锥状部分(导通距离小于0.025 mm)裸露，表面镀有金属镍和金，探针末端连有直径0.25 mm的信号线。探针经过绝缘漆粉刷并烘干后，被固定在一个带有直角弯头的不锈钢套筒中，最后手工调整两电极间的距离s及m。制作完成后的探针需接入测试电路，两个探针分别与电源的负极连接，而不锈钢外壳与电源正极连接，同时外接限流电阻，可获得高低电平的数据信号。数据采集板需要和测试电路匹配，探针电阻比其等效阻值大2个数量级以上。

图3 双探头电导探针的结构示意

双探头电导探针的针尖在测量时保持垂直向下，气泡在上升过程中不断地通过探针针尖。由于气相导电性差，当气泡通过针尖时的回路处于断路状态，显示为高电平；而没有气泡通过针尖时，液体导电性能良好，回路为通路状态，显示为低电平，电路由此会产生具有时间间隔的脉冲信号。

某一点局部气含率εg(r)的估算如式(1)所示。

(1)

式中：r为检测点的径向距离；t为试验过程中的采样时间；T1和T2分别代表气泡通过探针1和探针2的时间。采样频率为200 Hz，采样时间为20 s。

2 结果与讨论

2.1 通气量和轴向高度对气含率分布的影响

在直径为26 mm的上升管中，考察通气量和轴向高度对气含率分布的影响。

当表观液速为0.008 4 m/s时，不同表观气速下气液分布器上方100 mm处局部气含率的径向分布如图4所示。在表观气速为0.007 m/s、表观液速为0.008 4 m/s的条件下，冷模塔中不同轴向高度(即气液分布器上方高度不同)处局部气含率的径向分布如图5所示。图中，r/R为检测点径向距离r与冷模塔半径R的比值。考虑到不同通气量和轴向高度下，气含率径向分布近似对称，因此只给出r/R=0～1.0的气含量分布。

图4 不同通气量下局部气含率的径向分布表观气速，m/s： ■—0.001 4； ●—0.003 5； ▲—0.007；

由图4可知：低气速下局部气含率的径向分布较为均匀；随着气速的增加，局部气含率的径向分布变得不均匀，中心处局部气含率高，近壁面处局部气含率低，中心处气含率约为壁面附近气含率的2倍。这是由于低气速下，单位体积气体获得的液体输入功较大，使得气泡不易聚并，气液分布器产生的气泡尺寸较小且尺寸分布较窄，同时由于气泡尺寸较小，进入冷模塔后，气泡引起的液相湍动也较弱，气泡不易发生聚集，使得气泡在冷模塔径向的分布较为均匀，因此局部气含率的径向分布相对均匀；随着气速的增大，在相同表观液速下，单位体积气体获得的液体输入功减小，气泡容易发生聚并，部分气泡聚并后形成厘米级甚至更大尺寸的气泡，使得气泡尺寸分布变宽，此外由大气泡引起的液相湍动增强，促使大气泡向冷模塔中间运动，同时壁效应也会促使气体向中心处聚集[18]，使得中心位置局部气含率高，近壁处局部气含率低。

图5 不同轴向高度处局部气含率的径向分布气液分布器上方高度，mm： ■—100； ●—200； ▲—300

由图5可知，随着轴向高度的增加，局部气含率的径向分布变得不均匀。这是因为气泡在上升过程中，受到液体升力和壁效应的作用，促使气泡向中心处聚集，因此随着轴向高度的增加，局部气含率径向分布越来越不均匀。

2.2 上升管直径对气含率分布的影响

图6为在表观气速为0.007 m/s、表观液速为0.004 2 m/s的条件下，两种不同直径上升管的气液分布器上方100 mm处局部气含率的径向分布。上升管直径变大后，气含率径向分布不再对称，故给出整个径向上(r/R=-1.0～1.0)的分布。由图6可知：当上升管直径为48 mm时，局部气含率的径向分布不均匀，出现较大的波动，局部气含率的最大值约为最小值的11倍，方差为7.29×10-5；当上升管直径为26 mm时，局部气含率的径向分布相对均匀，局部气含率最大值约为最小值的3.15倍，方差为1.55×10-5。试验结果表明，较小的上升管直径对气体均匀分布是有利的。这是因为随着上升管直径的减小，气液分布器上分布管分布更密集，气泡进入床层后更易在冷模塔径向均匀分布，气含率径向分布也相对更均匀。

图6 不同直径上升管的气液分布器上方局部气含率的径向分布上升管直径，mm： ■—26； ●—48

2.3 固体颗粒形状对气含率分布的影响

图7为在上升管直径为26 mm、表观气速为0.007 m/s、表观液速为0.004 2 m/s的条件下，反应器中加入不同形状固体颗粒时气液分布器上方100 mm处局部气含率的径向分布(测量点位于固体颗粒填料层上方)。由于添加固体颗粒后，气含率的径向分布不再对称，故给出整个径向上(r/R=-1.0～1.0)的分布。图8为在上升管直径为26 mm、表观气速为0.007 m/s的条件下，固体颗粒形状对冷模塔内气泡平均直径D32的影响。由图7数据计算可得，无固体颗粒时径向气含率分布的标准差为0.003 5，加入球形、齿球形和三叶草形固体颗粒时径向气含率分布的标准差分别为0.005 7，0.007 7，0.003 4。可见，加入球形固体颗粒和齿球形固体颗粒后，局部气含率的径向分布波动很大，分布不均匀；不加固体颗粒和加三叶草形固体颗粒时局部气含率的径向分布波动相对较小，分布较为均匀。试验观测发现：不加固体颗粒时床层气泡尺寸较大，在截面上分布较均匀，因此径向气含率分布的标准差较小；加入球形固体颗粒后可以形成较小的气泡，但分散不均匀，呈现中间多、壁面处少的分布特征；加入齿球形固体颗粒后形成的气泡更大，气体分布也不均匀；加入三叶草形固体颗粒后气泡尺寸较小，气体分布较为均匀。上述结果与图8所示结果是一致的，3种固体颗粒中，装填三叶草形固体颗粒时床层内气泡平均直径最小，装填球形和齿球形固体颗粒时床层内气泡平均直径较大。这是因为齿球形固体颗粒床层的空隙率大于球形固体颗粒床层，颗粒间空隙较大，所以形成了较大的气泡；而三叶草形固体颗粒长条形的结构使得床层内流体通道形状不规则，形成诸多具有较小流通面积的窄通道，对气泡的剪切破碎作用更强，因此形成了较小的气泡。试验结果表明，球形固体颗粒、齿球形固体颗粒和三叶草形固体颗粒对气泡均有破碎作用，且三叶草形固体颗粒破碎气泡的效果优于球形固体颗粒和齿球形固体颗粒。

图7 固体颗粒形状对冷模塔内局部气含率径向分布的影响颗粒形状： ■—无固体颗粒； ●—球形；▲—齿球形； 三叶草。图8同

图8 固体颗粒形状对冷模塔内气泡平均直径的影响

3 结 论

(1)不加固体颗粒时，带圆柱形上升管的气液分布器产生的初始气泡尺寸较大，多为毫米级气泡，聚并后形成厘米级甚至更大尺寸的气泡；气速越大，轴向位置越高，局部气含率径向分布越不均匀。

(2)上升管直径为26 mm的气液分布器的气体分散性能优于上升管直径为48 mm的气液分布器，表明较小的上升管直径有利于气体均匀分布。

(3)球形、齿球形和三叶草形固体颗粒对气泡均有破碎作用，且三叶草形固体颗粒破碎气泡的效果优于球形和齿球形固体颗粒。