乏燃料后处理设施核材料近实时衡算系统概念与设计

何丽霞，程毅梅，杨 群

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

乏燃料后处理厂中件料和散料共存，其特点是年处理量大、工艺流程复杂、物料形态多样，其核材料衡算与控制面临很大挑战[1]。以年处理能力为800 t HM的乏燃料后处理厂为例，假设乏燃料中铀、钚浓度比为100，闭合平衡结算不明核材料量(MUF)不确定度σMUF占核材料通过量的百分数分别以0.8%和1.0%计算[2]，则年处理物料中的U和Pu相应的MUF分别为6.4 t和80 kg。假设按照核材料实物盘存要求，每年实施2次实物盘存，则每次盘存账务记录的MUF小于等于2倍σMUF，即U和Pu分别为6.4 t和80 kg时，即可认为本次盘存时该后处理厂的核材料达到闭合平衡。国际原子能机构核保障术语表中定义了核材料重要量(SQ)的概念[3]：考虑转换和制造过程中的损失，制造一个核爆炸装置所需的核材料量。对应的高浓铀(HEU)、低浓铀(LEU)和钚的量分别为25、75、8 kg。

对比可知，即使按照核材料管制要求，不考虑运行因素在乏燃料后处理设施中按期开展实物盘存，乏燃料后处理设施中实物盘存达到闭合平衡时，核材料的容许MUF将超出U、Pu重要量多倍，单此一项就会带来显而易见的核安保风险；另外，考虑运行因素，难以判断是否有大量可裂变物质在工艺流程中滞留、累积而存在临界风险。

乏燃料后处理厂除U、Pu生产主工艺区外，U和Pu转化区、产品贮存区、废物整备储存区、分析实验室等辅助设施也是重要的核活动场所，按照核材料管制相关规定和要求，应对其中的核材料量进行核实[4]。结合工艺设施、设备实际布局，开展核材料实物盘存的难度大幅增加。此外，乏燃料具有极强的放射性，不能直接进行操作，很难在工艺区开展现场核查活动，必须借助智能无人值守系统开展远距离操作、活动监控[5]，这从另一层面增加了核材料衡算与控制的复杂性。

近十几年来，IAEA致力于建立大型乏燃料后处理厂的近实时衡算系统，研发了多套在线监控技术和设备，并已在日本Rokkasho乏燃料后处理设施中推广应用[6-7]，主要包括近实时核材料衡算管理系统，一体化数据获取、分析及处理系统，无人值守散料监视测量系统，无人值守溶液特性测量系统，混合式K边界等关键测量设备等[8]。此类核材料在线监控技术将传统的封隔监视技术与核材料测量分析技术有机融合后，能更频繁地进行存量核实和核材料衡算、近实时更新账务系统并给监管机构提交报告，提高了核材料衡算与控制的频度和及时性。这些技术还能在设施运行过程中及时反馈各平衡区的核材料存量，跟踪分析运行数据并掌握各监控点的存量变化情况，及时探知、反馈设施和工艺运行过程中的异常情况。

鉴于此，本工作通过介绍国际上后处理厂中采用的近实时衡算概念及其系统设计，探讨其在我国后处理工艺中核材料衡算与控制的适用性。根据乏燃料后处理设施中核材料闭合衡算的法规要求，以及工艺流程和工程布局，设计乏燃料后处理设施近实时衡算系统，确定关键监视测量点和分析测量方法，建立工作模型并集成数据近实时分析与管理能力，提高乏燃料后处理设施生产过程中的核材料衡算效能。

1 核材料近实时衡算基本概念

近实时衡算，是一种用于散料处理材料平衡区的核材料衡算方式，设施营运单位保留盘存和盘存变化的数据，并以近实时的方式提供核材料测量数据以便进行盘存核实，其材料衡算较传统实物盘存更加频繁[9]。核材料近实时衡算系统建立在流程监控基础上，融合了封隔监视及现场测量分析技术，可及时分析平衡区的核材料存量，掌握存量变化情况，及时反馈工艺状态、运行趋势及异常趋势，确保核材料始终处于正常状态。流程监控与实物盘存在核材料衡算的及时性上存在显著差异，流程监控可在几小时或几天内实现核材料近实时衡算，并能实时反映工艺运行情况，而采用实物盘存进行核材料衡算的及时性则以月计。

乏燃料后处理Purex流程一般可分为3个材料平衡区(MBA)，平衡区及关键测量点(KMP)设置如图1[10]所示。在此基础上，近实时衡算需根据平衡区内工艺和物料特点，将平衡区进行细化和分解，建立流程监控单元和模块，并采用适宜的传感器、探测器进行状态监视和核材料测量，实时跟踪设备的状态及输入输出数据，及时计算流程中的核材料存量和动态MUF值，根据工艺预设值对监控单元、系统运行状态和核材料的平衡情况进行评估。如对MBA1进行实物盘存时，设置3个流动关键测量点和1个盘存关键测量点，可细化分解出9个或更多运行模块和监控单元，逻辑关系如图2所示。

2 后处理设施核材料近实时衡算系统设计

乏燃料后处理设施中，以监控单元为基础构建的近实时衡算系统可分为3个子系统。1) 工艺和计算工作模型系统。工艺工作模型需根据监视测量方法和相应的算法进行开发并优化，涉及到硬件类的模型需兼顾操作、维护及设备的布局；计算工作模型需将大量监视测量传感器获取的基础数据及时运算并转换为可反应工艺运行状态、核材料潜在损失和其他异常情况的数据。2) 关键监视和分析测量技术系统。基于后处理工艺模型、箱室布局、仪器设备等物理参数、测量对象的数量及特点等条件因素，需重点考虑设备方法的适用性和分析误差。3) 数据及信息管理系统。大量原始数据经计算模型处理分析后传输上报给中央处理器，整合而生成运行图表、状态曲线、近实时衡算报告等结果，需重点考虑原始数据的真实性、数据传输的连续性和整合算法的适应性等。

2.1 工艺和计算工作模型

工艺工作模型的重点在于将核材料衡算、封隔监视及流程监控三大要素结合起来，设计完善的核材料衡算方案，并优化监视测量方法，降低监控系统建设和运行成本[11]。Purex流程中包含多个子工艺工作模型，如首端溶解模型、主工艺分离和监控模型、暂存罐和控制罐及辅助设备模型等，每个模型的设计依据不尽相同，如首端溶解模型的理论基础是质量守恒和化学动力学原理，根据设施运行投料量，结合温度、初始酸浓度、反应时间等可变参数计算核材料存量，其中的要素和运算方法如图3所示。而主工艺分离和监控模型的工作基础是数理统计分析，重点引用核材料测量和分析的数据，综合试剂消耗、溶液流量、质量计量等监控数据，及时进行合成运算近实时评估其中的核材料平衡状态，运行积累并存储在该模型中的历史数据具有时间相关性，其趋势即能预测短期内的状态走向[12]。

图1 典型乏燃料后处理Purex流程中材料平衡区及关键测量点设置Fig.1 Material balance area and key measurement point configuration in Purex process

图2 Purex工艺首端MBA1中监控单元及逻辑关系Fig.2 Process monitoring elements and their logical relation in MBA1 of Purex process

图3 乏燃料溶解监控单元内部模拟运算示意图Fig.3 Analog arithmetic relation of spent fuel dissolution internal module

计算工作模型是根据流程监控终端收集到的原始数据，推导分析出核材料的量化数据，再绘制运行过程或设备的状态图。用于探知偏离的算法还可根据流程监控设备的反馈信息探知到是否存在偏离现象，并对偏离程度进行初步决策和输出。计算工作模型开发过程中应紧密结合工艺过程数据链，考虑Purex工艺流程的延续性和监控单元之间料液的流动性，任何结构的变化或参数的偏离都将引发级联效应，触发其他监控单元而导致数据发生变化，即子系统中任意一个传感器的数据与总的模拟不明量(AUF)之间存在必然联系，该模型运行和维护需采用设施运行数据对算法进行校验。

IAEA在日本Rokkasho乏燃料后处理厂开发和应用的工作模型有：首端切割和溶解模型、主工艺区的分离工艺模型、分离区周边的暂存和控制容器中的水法后处理设施模型、3D激光核查机械模型、自动取样系统数据管理模型等。

2.2 关键监视及测量分析技术

Purex流程的材料平衡区结构如图1所示，MBA1为工艺运行供料区，其中包含乏燃料储存水池、废包壳、进料衡算计量罐；MBA2为主工艺区，含物料、过程产物、回收试剂、高放废物、低放废物等；MBA3为U、Pu产品储存区。各平衡区的关键测量点、监控单元配置了具有定性判定或定量分析功能的监视和测量分析设备，由此得到各工艺点核材料的定性定量数据。

在MBA1中，乏燃料组件从贮存水池运送到机械热室，属于件料在平衡区内部的转移，采用计数清点的方式确定组件数量，转运过程在监视系统的监视下进行，同时对组件标识进行核实确认。MBA1中还有组件剪切溶解清洗后的废包壳和进料衡算计量罐，废包壳中的核材料约占总投料的0.1%～1%[13]；乏燃料溶解清液储存在进料衡算计量罐中，是Purex流程后处理设施中核材料衡算的起点，其中的U、Pu等核材料应精确计量，采用混合式K边界技术分析其中的U、Pu浓度，乘以体积计量数据得出核材料衡算MUF计算用的调入量。以Pu衡算为例，进料衡算计量罐中的计量不确定度在核材料衡算MUF不确定度合成误差中占63.4%，其他相关不确定度源项列于表1。

表1 Purex流程中Pu衡算MUF合成不确定度[14]Table 1 Plutonium accounting MUF compound uncertainty in Purex process[14]

MBA1中配置的监视设备有多路光学监视系统、切伦科夫照相机(ACVD或ICVD)、水下电视监视系统(UWTV)，分别用于监视乏燃料内部转移过程，查看乏燃料组件在水池中的储存状态并核实确认组件标识。MBA1中配置的核材料测量设备有高灵敏度γ能谱探测装置(HSGM)、叉型探测器(FDET)或乏燃料燃耗监测仪(GBUV)、溶液体积测量设备、混合式K边界密度计(HKED)、非破坏性分析(NDA)设备，分别用于分析乏燃料组件的γ放射性强度、组件燃耗、进料衡算计量罐中溶液体积、溶解液和进料清液中的铀和钚浓度、废包壳和组件端头及固定件中残留的核材料量。为保证调入量的准确性，需采用工作标准样品对HKED运行状态进行监控；在进料衡算计量罐上装有密度和温度传感器，用以校正体积计量数据，需强调的是，体积计量器件在安装和运行过程中均应进行校准，并严格履行分析取样程序。

MBA2为主工艺区，其中主要有分析实验室、试剂调制区、铀钚共去污区、铀钚产品工艺区、高放废物整备区、低放废物整备区等。MBA2可细分为3个小平衡区，分别为铀钚分离平衡区、废物整备平衡区、铀钚产品转化平衡区。MBA2中核材料基本全处于溶液状态，铀钚共去污区和高放废物具有很强的γ放射性，溶液槽、储存罐、脉冲柱、工艺管道生产设备几乎全布置在地下，因此监视测量系统的耐辐射性、远距离无人值守自动运行能力是极大的考验。

MBA2中配置的监视设备有电视摄像机、放射性监测系统、辅助监测系统，分别用于监视工艺运行状态，物料走向，核材料浓度，U富集度，溶液体积、温度、密度等参数。配置的测量分析技术有破坏性分析(DA)技术、非破坏性分析(NDA)技术，如库仑滴定和控制电位滴定技术、质谱分析技术、同位素稀释质谱分析系统(IDMS)、手套箱分析系统(GBAS)、混合槽滞留量分析系统(HBAS)、大型中子多重性计数器(INMC)等，用于过程产物中U和Pu的含量和浓度分析、核材料存量分析、工艺流程中暂存或滞留的核材料定量分析。

MBA3为产品储存区，核材料在该平衡区内仍属于散料形态，铀产品为氧化铀酰(UO3)，钚产品为硝酸钚(Pu(NO3)4)，分别装入各自的容器后储存管理。

MBA3中配置的监视设备有连续监测电视摄像机系统、称重设备、封隔监视系统或设备，分别用于监视库房、产品质量和储存状态。MBA3中配置的分析技术有DA技术、NDA技术，用于分析铀和钚产品的浓度、富集度、同位素比、总量等。该平衡区内宜采用高水平中子符合计数器(HLNC)、库存样品计数器(INVS)等仪器随机检测容器中U和Pu的质量。另外，该平衡区应采取严格的实物保护措施，执行出入口控制程序，安装门式辐射探测器、金属探测器、红外传感器、微波传感器等，限制核材料的接触权限。

物料平衡区中设备仪器配置时需考虑很多因素，如成本、性能、配套工装及操作要求、安全性、探查便捷性等，定量测量方法选择时还需考虑方法在核材料衡算过程中引入的不确定度。分析方法引入的不确定度不仅与方法本身有关，而且与流程和盘存过程中涉及的材料量有关，因为工艺的复杂性和物料的特殊性，无法保证某一测量方法测量不同物项时能得到相同的精度。Indusi等[15]专门研究过核材料闭合衡算分析方法配置方案，乏燃料后处理设施中核材料衡算最常用的U、Pu分析方法列于表2。

表2 乏燃料后处理设施中核材料衡算常用的U、Pu分析技术Table 2 U and Pu analysis technique used in nuclear material accounting in spent fuel processing facility

Rokkasho乏燃料后处理厂的过程监控及关键仪器设备有10多种，分别为一体化乏燃料核实系统(ISVS)、一体化首尾端核实系统(IHVS)、Rokkasho废包壳测量系统(RHMS)、溶液测量及监控系统(SMMS)、跑兔监视探测器(IJPD)、自动取样系统(ASAS)、废物箱测量系统(WCAS A&B)、Pu存量测量系统(PIMS)、产品罐核实系统(TCVS)、新型Pu产品罐分析系统(iPCAS)、产品罐通道探测器(DCPD)、MOX燃料储存区封隔监视系统(MSCS)、铀瓶核实系统(UBVS)、铀储存区封隔监视系统(USCS)和玻璃固化废物的核查设备(VWCC)[16-17]。

乏燃料后处理设施中，核材料分析最关注的还有分析数据的结果溯源问题，包括所有散料测量、DA测量和NDA测量分析系统，既用于测量分析的质量控制，建立数据链(方法、程序、结果)与国际国内标准(物质、量具、程序)之间的关联，又用于核材料衡算，作为核设施MUF评估的基础数据。散料分析时，应保证用于体积、质量、温度等测量的仪器设备的有效性，尽量溯源到国家或国际标准；DA技术分析元素浓度和同位素比时，可采用实验室间比对、常规检验等方式进行能力验证和评估，溯源到国家或国际标准；NDA技术受环境条件、几何结构、测量对象中的介质及放射性分布等因素影响，很难实现量值溯源，应尽可能保证测量程序符合国家或国际相关标准，利用标准样品进行质量控制，采用理论模型和标准样品测量对比的方式进行数据校正和系统校验。

2.3 数据信息管理系统

Rokkasho乏燃料后处理厂年处理量为800 t HM，该设施中涉核操作建筑物有30多座，管道长度达1 700 km(主工艺管道约700 km)，上百个热室、手套箱、反应器、料液槽等设备分布在不同的建筑物中，工艺过程监视测量设备则从这些箱室、管道、反应器收集数据，封隔监视状态、过程监控数据、核材料测量分析数据经工作模型运算后传输上报给中央处理器，简化的乏燃料后处理设施数据信息管理系统结构如图4所示。

图4 简化的乏燃料后处理设施数据信息管理系统结构Fig.4 Simplified data management system structure of process monitoring in spent fuel reprocessing facility

信息管理系统中包含了数据收集层、数据分析层、数据管理层和数据传输流，原始数据需经计算模型运算后方可输出核材料衡算数据，才可能直观反映系统的运行状态。信息管理系统中，首先应保证来自几百个测量点、监视设备中原始数据的准确性和稳定性，其次需保证数据分析算法及数据管理模型的真实性和可靠性，再次应保证数据传输过程的完整性和机密性。

从运行维护角度分析，系统应具有自反馈功能和可持续运行能力，而系统架构搭建的难度来自设施布局和监控技术(软件和硬件)两个方面，需根据实际情况均衡系统布局，简化辅助设备和活动。系统设计过程中应考虑整合临界安全、环境控制、场所剂量监测等设备硬件和数据来源；运行过程中，可采用交叉对比监控单元的原始数据、随机取样进行信息系统评估等方式对模型和算法进行完善修正。IAEA在日本Rokkasho乏燃料后处理厂布置的信息系统为一体化视察信息系统(I3S)，其结构如图5所示。

图5 I3S数据管理系统构成Fig.5 I3S data management system structure

3 核材料近实时衡算在我国乏燃料后处理厂的适用性

3.1 我国核材料衡算的基本要求

我国国家法规要求，许可证持有单位根据各自的特点，将核设施划分成材料平衡区，按材料分类进行衡算，每个平衡区要有完整的账目，实现独立的材料衡算；应建立核材料实物盘存制度，按期进行实物盘存，为保证盘存准确可靠必须做到盘存中所有项目的核材料数量是测量值。实物盘存时，工艺流程要(尽可能)清空，材料要装入容器并被测量，以及/或也对滞留残损的材料加以测量。核材料衡算采用闭合平衡的方法，利用一个材料盘存期内某个材料平衡区账面盘存与实物盘存数值之差，对MUF进行评估，计算方法为：MUF=期初存量+调入量-期末存量-调出量-已知损失量。

σMUF是以设施类型为前提限定的核材料数量测量值统计标准偏差，它包含了测量不确定度和工艺流程特性不确定度，称为核材料闭合平衡的总不确定度。工艺运行正常的情况下，MUF值应处于σMUF的限值范围内；MUF超出σMUF的限值范围时为异常情况，应开展调查活动；MUF大于2倍σMUF时，即认为设施内的核材料未达到闭合平衡。运行异常或未达到闭合平衡时，有可能存在丢失、盗窃或非法转移等情况，对于乏燃料后处理设施，核材料闭合平衡的总不确定度应为：σU=0.8%、σPu=1.0%[18]。

法规中实物盘存制度的基本要求为：每年至少进行1次全面、严格的实物盘存；对239Pu、233U及235U丰度大于20%的浓缩铀等材料，每年至少进行2次实物盘存。应及时进行实物盘存的情况有：工艺流程转入新的核材料品种生产前、实物存量与账面存量之间出现显著差异时、发生与核材料有关事故等异常事件时[19]。

3.2 近实时衡算在我国乏燃料后处理厂中的适用性

我国核设施运行40多年来，正在经历从行政管理向法制化管理的转变，核电发展十三五规划中，后处理能力提升与核安保体系建设是重点工作方向。在核材料衡算方面，目前主要还是采用传统的实物盘存进行闭合平衡，难以满足商业后处理厂连续高效运行的趋势需要。早期，我国核燃料后处理厂先后成功运行了20种在线分析方法，设置了53个分析监测点，可分析75个项目，部分工作实行了自动化[20]。根据机电控制、自动运行、人工智能等科技的发展趋势，以及国际上后处理工艺过程的监视控制与测量研究和应用现状分析，在后处理设施中核材料管制和核材料衡算理论上可形成“在线近实时”技术能力。

根据工艺实际情况，加强近实时衡算理念前期设计，将流程和工序逐一细化为独立的监控单元，在此基础上构建乏燃料后处理设施的近实时衡算系统，含设施运行和验证模型、关键监视及测量仪器和分析技术、信息上报和管理系统等多方面内容。近实时衡算的工程实现则应与乏燃料后处理设施主体设计建造同步开展，优化整合工艺流程、辐射防护和临界安全设备及信息，在软硬件系统中集成可靠的仿真、模拟、测试、自控和测量分析与评估技术，切实保障乏燃料后处理设施运行的安全性，提高设施运行效能和产品质量，落实核材料管制技术指标。

4 结语

核材料近实时衡算及工艺过程监控技术，是实施核材料管制和核安保监管的先进理念和技术手段，该系统可有机集成并多维度协调辐射防护、临界安全、核材料衡算等技术，对保障核材料安全和国家安全具有重要的战略价值。

核材料近实时衡算理念贯穿于乏燃料后处理设施的全寿命周期，在乏燃料后处理设施设计阶段、运行状态、停车模式、事故状态和退役阶段，以核材料重要量为基本目标，统筹几十座建筑物，上百个热室、手套箱、反应器、料液槽的核材料在线监控和运行维护需求，通过设定相应的关键测量点、在线监控点和战略观察点，采用模型开发验证、分析方法优化评估、信息系统整合技术，保证测量和监视系统的灵敏度和可靠性。

在乏燃料后处理设施中实施在线监控，可实现核材料近实时衡算，保障核材料和关键设备的安全，避免出现核材料丢失、非法转让、设备恶意破坏等情况，提高异常情况探查及时性；防范生产工艺和辅助设施中核材料滞留的风险，及时反馈工艺运行状态，为生产自动化提供先决条件，同时提高产品质量、减少金属流失、减少人力物力投资。

本文调查研究了在线监控相关的国际经验和工作实践，从核材料近实时衡算的角度提出乏燃料后处理设施中开展流程监控的工作思路和仪器设备的基本配置，通过工艺过程监控关键技术研究建立核材料近实时衡算系统原型，并在工艺工程验证平台上进行测试和验证，为自主建设工业规模后处理厂奠定基础，保障核设施核材料安全。