La2CaB10O19晶体高效紫外激光输出研究

王丽荣，张国春，冯景程，2，白 磊，刘丽娟，王晓洋*

(1.中国科学院理化技术研究所北京人工晶体研究与发展中心，北京 100190;2.中国科学院大学，北京100049)

1 引 言

紫外激光的出现推动了半导体和电子工业的发展[1-3]，紫外激光具有波长短、单光子能量高、热效应小、聚焦特性好等诸多优点，同时加工成本低、效率高，逐渐代替了传统的加工工艺，在工业应用和科学研究中占有重要的地位[4-5]。产生355 nm紫外激光最直接、有效的方法是使用非线性光学晶体对Nd∶YAG激光器进行三倍频频率变换，所以晶体的质量以及三倍频性能的好坏直接影响着最终得到的355 nm紫外激光的质量。

2001年，美国光谱物理公司Hodgson等报道了用激光二极管双端抽运的Nd∶YVO4激光器输出了12 W 的355 nm 激光[6]，该355 nm 激光的光束质量仅为1.2;2003年，日本的Kitano采用顶部籽晶法生长出来的CBO晶体进行了355 nm和频实验，得到了3 W的紫外激光输出，重频为31 kHz，转换效率为 30%[7];2005 年，吴以成等使用16 mm长的二类匹配CBO晶体进行和频得到了17.7 W 的355 nm 激光输出[8];2007 年，McDonagh等使用888 nm泵浦的Nd∶YVO4激光器，放大后输出111 W的1 064 nm基频光，用二类匹配的LBO晶体通过三倍频得到35 W的355 nm紫外激光[9]，转换效率为31.5%;2009年，美国相干公司在侧面泵浦Nd∶YAG激光器内加入新型的双折射补偿技术和二类匹配的LBO晶体获得160 W的355 nm激光输出[10]，为目前为止355 nm激光的最高输出功率，转换效率为6%。2018年，侯占宇等利用新型非线性光学晶体KBB在不同激光条件下均获得了有效的355 nm激光输出[11]:在25 ps、10 Hz激光条件下，355 nm激光转换效率高达 30.8%;在 10 ps、80 MHz、35 W 的激光条件下，355 nm输出功率可达5.3 W。

La2CaB10O19(LCB)晶体也是一种可以实现三倍频的非线性光学晶体[12-14]，它具有很宽的透光波段、适中的双折射、较大的非线性光学效应和物化稳定性，并且损伤阈值高达11.5 GW/cm2[15-16]。更重要的是它完全不潮解，经实验研究，它比LBO更适于在室温条件下应用[17]。我们曾对其三倍频输出性能进行了较为详细的研究，获得了高达31.6 W的355 nm激光输出功率[18-19]。本文在之前的研究基础上对实验光路进行优化改进，通过加入方解石补偿片，对三倍频产生过程中LCB晶体内部1 064 nm和532 nm激光光束之间的走离进行补偿，有效提高了355 nm激光输出功率和转换效率。

2 实 验

2.1 高重频纳秒激光三倍频实验

为实现355 nm激光有效输出，我们采用侧面泵浦棒状Nd∶YAG晶体结合对称平镜谐振腔的方式，自行搭建了高功率、高重频的纳秒激光光源。光路结构示意图如图1所示，所采用的Nd∶YAG晶体直径 4 mm，长度120 mm，Nd3+离子掺杂浓度为0.6%。激光模块采用五维808 nm LD阵列侧面泵浦结构，LD电光转换效率约50%。采用声光Q开关(中电二十六所QGS41-4型)实现脉冲输出。输出镜镀808 nm高反膜，对1 064 nm波段透过率T=30%。

图1 高重频纳秒激光三倍频实验光路结构图Fig.1 Experimental setup for third-harmonic generation under high-repetition-frequency nanosecond laser conditions

倍频晶体采用非临界相位匹配的LBO晶体，LBO晶体切割角度为 θ=90°，φ=0°，尺寸为 3 mm×3 mm×15.6 mm，两个通光面均镀有1 064 nm和532 nm高透膜。我们采用自制的晶体控温装置给LBO晶体精确控温，LBO晶体温度为149.5℃，控温精度可达±0.1℃。1 064 nm激光经过焦距f=250 mm的聚焦透镜汇聚后入射至LBO晶体中。经过倍频后产生的532 nm激光与剩余的1 064 nm激光通过焦距为150 mm的透镜聚焦后直接入射至三倍频晶体中。实现355 nm紫外激光输出的三倍频晶体为Ⅰ类相位匹配的LCB晶体，相位匹配角度为 θ=49.4°，φ=0°，晶体尺寸4 mm×4 mm×17.6 mm。由于我们实验中所搭建的1 064 nm激光偏振方向为水平偏振，倍频所产生的532 nm激光偏振方向为垂直偏振，而我们所用的三倍频晶体为I类相位匹配，需要基频光和倍频光偏振方向一致，所以我们用双波长波片(WPD-200-1064/532-1/2-1，Castech Inc.)将1 064 nm激光偏振方向转为垂直偏振，而532 nm激光的偏振方向不变，仍为垂直偏振，LCB晶体内部光的偏振匹配情况为:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)。为了补偿三倍频产生过程中在LCB晶体内部的走离效应，有效提高355 nm激光输出功率，我们在倍频晶体和三倍频晶体中间放置了走离补偿片。

2.2 低重频皮秒激光三倍频实验

为了验证这种走离补偿方案的可行性，我们采用另一台进口的低重频皮秒锁模Nd∶YAG激光器(PL2140，Ekspla，Lithuania)，可同时输出波长1 064 nm和532 nm的激光，重复频率为10 Hz，脉冲宽度25 ps。用同一块LCB晶体进行了激光三倍频实验。

图2为实验光路图，M1和M2为1 064 nm高反镜，M3～M9为532 nm高反镜，M10为1 064 nm高透、532 nm高反镜，将两束光重叠入射至LCB晶体内。为了精确补偿在LCB晶体内1 064 nm和532 nm的群速失配，我们采用了M5～M8的结构，使532 nm在传播方向有相应的空间延迟。M11为1 064 nm半波片，M12为格兰激光棱镜，M11和M12配合使用可实现1 064 nm激光输出功率的精确、方便调节，从而便于优化1 064 nm和532 nm激光功率比例关系，达到最佳的三倍频实验条件。通过L1和L2组成2∶1缩束系统，用于调节入射至LCB晶体的532 nm激光光斑尺寸，L3和L4组成3∶1缩束系统，用于调节入射至LCB晶体的1 064 nm激光光斑尺寸。从LCB晶体出射的激光以布儒斯特角入射到一个三棱镜上，被分开成为三束，1 064 nm基频光和532 nm二倍频光被激光垃圾筒收集，355 nm三倍频光由功率计(LPE-1A，物科光电)探测。

图2 低重频皮秒激光三倍频实验光路图Fig.2 Experimental setup for third-harmonic generation under low-repetition-frequency picosecond laser conditions

3 结果与讨论

3.1 高重频纳秒激光三倍频实验

当半导体模块泵浦电流为15 A时，1 064 nm激光功率可达250 W，且被声光Q完全关断，重复频率为10 kHz。经过测量，1 064 nm激光脉冲宽度为60 ns@250 W。532 nm倍频光输出功率最大可达120 W，对应的倍频转换效率为48%。

在开始的三倍频产生过程中，我们并没有加入走离补偿片。从原理上来讲，1 064 nm与532 nm光在单位面积内的光子数之比为1∶1时为三倍频产生的最佳条件，而1 064 nm光斑与532 nm激光光斑尺寸是不同的，所以要达到三倍频最佳输出条件，需要调节532 nm激光与剩余的1 064 nm激光的功率比例，我们通过调节非临界相位匹配LBO晶体的温度来保证355 nm紫外激光的有效输出。但是实验结果并不理想，我们最终得到的355 nm激光功率只有12 W，1 064 nm到355 nm激光相应转换效率仅为4.8%。这里除了基频激光光束质量不够好这一因素外，在三倍频产生过程中1 064 nm和532 nm激光之间的走离也是不可忽略的重要因素。由于我们采用的LCB晶体实现三倍频的偏振匹配方式为:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在 LCB晶体内部1 064 nm和532 nm激光均有走离，文献[18]中曾指出，在 θ=49.4°、φ =0°的 LCB 晶体内部，三倍频产生过程中1 064 nm和532 nm激光的走离角分别为31.7 mrad和33.5 mrad。

图3 走离补偿示意图Fig.3 Diagram of walk-off compensation

图3所示为用matlab编程软件模拟的在三倍频产生过程中LCB晶体内部1 064 nm和532 nm激光光束重叠情况。在实验中我们使用的LCB晶体通光方向长度为17.6 mm，根据LCB晶体内部1 064 nm和532 nm激光的走离角数据，计算可得在355 nm激光产生过程中，1 064 nm激光从LCB晶体出射时的位置与入射时相比偏移的距离为560 μm，532 nm激光从LCB晶体出射时的位置与入射时相比偏移的距离为590 μm，所以在没有加入走离补偿片的情况下1 064 nm和532 nm激光光斑最终会有30 μm的偏移。由于在实验过程中经过透镜汇聚后的光斑半径一般也是在百微米量级，30 μm的偏移量势必会影响1 064 nm和532 nm激光的和频效果，降低355 nm激光的有效输出。为了保障355 nm激光的有效输出，我们有必要加入走离补偿片，使1 064 nm和532 nm激光在从走离补偿片出射时(入射至LCB晶体前)沿相反方向有15 μm左右的偏移。

方解石晶体为负单轴晶体，具有很大的双折射(Δn=0.172)，本实验中选择方解石晶体作为走离补偿片。公式(1)为casix网站(https://www.casix.com)中列出的方解石晶体的色散方程，公式(2)为在负单轴晶体中e光的走离角计算公式[20]，通过两个公式可以得到，在 θ=45°时 e光偏振的1 064 nm和532 nm激光在方解石晶体内部传播时的走离角最大，分别为0.1 rad和0.11 rad。如果我们选用厚度为1.2 mm的方解石作为本实验的走离补偿片，可使1 064 nm和532 nm激光在入射至LCB晶体内部时有12 μm的偏移，基本满足本实验的走离补偿条件。图3下边部分是我们加入1.2 mm的方解石走离补偿片后的情况，可以看到，1 064 nm和532 nm激光在LCB晶体内部传播过程中重叠区域得到明显增加，有效地补偿了LCB晶体的走离效应。所以光路中走离补偿片的加入有助于提高355 nm激光输出功率和转换效率。图4所示为使用走离补偿前后输出的355 nm紫外激光功率的对比曲线，走离补偿后，355 nm输出功率由12 W提高至20 W，相应的1 064 nm到355 nm激光转换效率由4.8%提升至8%。

图4 走离补偿前后LCB晶体输出355 nm激光功率对比Fig.4 Comparison of 355 nm output power using LCB crystal before and after the walk-off compensation

3.2 低重频皮秒激光三倍频实验

图5 走离补偿前后LCB晶体355 nm转换效率对比Fig.5 Comparison of conversion efficiency from 1 064 nm to 355 nm using LCB crystal before and after the walkoff compensation

本实验所采用的1 064 nm激光初始偏振方向为垂直偏振，532 nm激光为水平偏振，用于实现355 nm紫外激光输出的LCB晶体同上，仍为Ⅰ类相位匹配。入射至LCB晶体前，1 064 nm激光通过M11和M12的组合后偏振方向发生改变，由垂直偏振改为与532 nm激光偏振方向相同的水平偏振。所以为满足LCB晶体Ⅰ类相位匹配的三倍频实现条件:e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，LCB晶体的侧面以通光方向为轴旋转了90°。同样地，我们进行了不加走离补偿和加入走离补偿两种实验条件下355 nm输出效果的对比。图5为加入走离补偿前后1 064 nm到355 nm激光转换效率对比曲线，可以看出，通过方解石走离补偿片的加入，LCB晶体的355 nm激光转换效率由28.3%提升至35.2%，走离补偿效果明显。

4 结 论

LCB晶体是在高功率355 nm紫外激光输出方面具有实用价值的晶体，随着晶体生长工艺的改进，今后可得到更大尺寸、更高光学质量的LCB晶体，亦即在三倍频激光实验中可获得更长通光方向的晶体。但由于LCB晶体的三倍频实现方式为 e(1 064 nm)+e(532 nm)→o(355 nm)，所以在LCB晶体内部1 064 nm激光和532 nm激光均为非寻常光，它们之间的走离是不可避免的，而且通光方向尺寸越大，1 064 nm和532 nm激光之间的走离越明显，重叠区域越小，355 nm输出效果势必会受到影响。本文通过采用在光路中加入走离补偿片的方法增加在三倍频产生过程中LCB晶体内部1 064 nm基频光和532 nm倍频光的重叠区域，从而有效提高355 nm激光输出功率和转换效率。实验结果证明，通过在光路中加入沿θ=45°方向切割、厚度为1.2 mm的方解石晶体走离补偿片，在脉冲宽度为60 ns、重复频率10 kHz的激光参数下实现了355 nm输出功率由12 W提高至20 W;在脉冲宽度为25 ps、重复频率为10 Hz的激光参数下355 nm转换效率由28.3%提升至35.2%，该走离补偿方案对355 nm紫外激光输出效果的提升是有帮助的。这一方法将会更进一步地推进LCB晶体在355 nm紫外激光输出方面的实用化进程。