基于卫星观测的南京臭氧时空分布及变化特征

李菁，戴竹君，李正金，沈澄，姜有山

南京市气象局，江苏 南京 211100

臭氧是自然大气中的重要组成部分，是氧的同素异形体，与人类的生存环境息息相关（刘新春等，2014）。自然界中的臭氧多分布在平流层，它能吸收99%以上对人类有害的太阳紫外线，保护地球上的生命免遭短波紫外线的伤害。而在近地面，臭氧却是光化学烟雾的主要成分，属于污染物。近年来随着人类消耗能源结构的转变、城市规模的不断扩大及汽车持有量的迅猛增加，导致全球臭氧柱浓度出现逐年增加的趋势（王宏等，2011）。随着遥感空间技术的发展，卫星遥感为获取全球或区域尺度的臭氧监测数据提供了可能（刘小正等，2016）。国内外学者利用卫星资料观测区域及全球臭氧已取得了许多成果（Ziemke et al.，1998；Bracher et al.，2005；单源源等，2016；徐晓斌等，2010；卢乃锰等，2017）。肖钟湧等（2010）利用遥感监测青藏高原上空臭氧总量30 a的变化，发现青藏高原上空的臭氧总量还在持续下降，而且下降速度高于全球和北半球平均水平；郑向东等（2010）对不同时期、不同卫星反演的产品差别特点进行比较，发现TOMS（OMI-Total Ozone Mapping Spectrometer）算法反演的卫星臭氧总量与地基差别总体上优于与DOAS（OMI-Differential Optical Absorption Spectroscopy）算法反演的同期产品。王晴等（2019）利用卫星臭氧遥感资料，考察 2008年以来青藏高原臭氧总量变化特征，发现臭氧总量从冬末至春季各月均有显著增加趋势，其变化特征与青藏高原春季大气温度变化趋势紧密相关。以上研究表明，卫星能较好地监测臭氧总量的时空分布，但现有文献中对城市尺度的臭氧遥感反演较少，并且多集中于对臭氧总量的研究。

南京市地处江苏省西南部，地理坐标为31°14′—32°36′N，118°22′—119°14′E，具有典型的北亚热带湿润气候特征。作为中国东部地区重要的中心城市之一，伴随着社会经济的发展，南京的大气环境污染问题也日趋明显，分析 2013—2017年来南京近地面臭氧柱浓度及 PM2.5浓度变化，发现臭氧柱浓度呈逐年上升趋势，由2013年的85.5 μg·m-3升至 2017 年的 110.1 μg·m-3，以 5.62 μg·m-3·a-1的速率增长。Li et al.（2019）去除气象变率对臭氧变化的影响后发现，过去5年中国东部城市群的臭氧增加趋势为每年 1—3 ppbv（1 ppbv≈0.5 μg·m-3）。而根据研究，自2014年以来，南京市臭氧污染也一直呈上升趋势，每年二级超标天数在60 d左右，是影响空气质量达标率的主要污染物，臭氧污染控制是南京市大气污染控制的重点。因此，对于南京上空臭氧时空分布特征进行研究很有必要。臭氧形成不仅与前体物的排放、光化学反应有关，同时也受到输送的影响，自由对流层甚至平流层的臭氧也会输送至地面，从而影响地面的臭氧浓度（彭丽等，2011）。本研究以南京市作为研究区域，利用OMI反演臭氧总量，利用Ziemke数据集反演对流层臭氧柱浓度，分析近10年南京上空臭氧的时空分布特征，以期为当地臭氧污染治理及防控措施提供参考。

1 资料与方法

研究使用的是2008年1月—2017年12月的卫星数据，卫星数据都采用多步森单位（Dobson，unit：DU，1 DU=2.69×1016cm-1）。

臭氧监测仪 OMI（Ozone Monitoring Instrument）是搭载在Aura卫星上的传感器，它通过观测地球大气和表面的后向散射辐射来获取信息。OMI可以观测臭氧垂直柱浓度、臭氧垂直廓线、气溶胶、云及其他痕量气体浓度。臭氧垂直柱浓度即为臭氧总量。本研究数据采用Level 3条带数据，名称为 OMTO3e（详细信息参考https://disc.gsfc.nasa.gov/）。它采用TOMS V8算法对臭氧总量进行反演。OMTO3e数据格式为HDF-EOS5，空间尺度为全球范围，分辨率为0.25°×0.25°。（彭晓琳等，2017）。肖钟湧等（2011）结合地面观测的臭氧总量数据对 OMI反演的臭氧总量进行了回归分析验证（斜率和截距分别为0.98和4.25，相关系数为0.98），发现OMI反演的臭氧总量和地面观测值具有一致的变化趋势，能较好地反演臭氧总量的变化。本研究使用IDL编写代码，批量处理 2008—2017年臭氧总量日数据，然后通过求均值，得到臭氧总量月均值数据，运用ArcGIS软件对月均值数据进行双线性插值、裁剪以及季、年度平均值计算；其中，季节的划分为春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）和冬季（12月至次年 2月）。然后，根据最终结果分析研究区臭氧总量的时间和空间分布特征。

卫星观测对流层臭氧柱浓度来自 Ziemke et al.（1998）计算的对流层臭氧柱浓度数据集（详细信息参考https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/new_data.html）；该数据集以臭氧监测仪OMI提供的臭氧总量，以及微波临边探测器 MLS（Microwave Limb Sounder）探测的平流层臭氧柱浓度为基础，通过计算二者之差得到对流层臭氧柱浓度。该数据集当前提供2004年10月—2017年12月的逐月对流层臭氧柱浓度数据，水平分辨率为1°×1.25°。Ziemke数据集已通过多方面验证，可靠性高（Martin et al.，2007；Nassar et al.，2008；Schoeberl et al.，2007；张倩倩等，2019）。研究对于Ziemke发布的逐月数据主要利用IDL软件进行读取，并对其进行月、季、年的均值计算（季节划分同上）。

2 结果与分析

2.1 臭氧总量不同时间尺度变化分析

2.1.1 臭氧总量的年际变化特征

图1所示为2008—2017年南京市上空臭氧总量年均值变化趋势图。2008—2017年南京臭氧总量具有明显的波动。臭氧总量的最低值出现在2008年，为284.46 DU；最高值出现在2010年，为297.27 DU。对于南京市的 5个区而言，臭氧总量最高的区为六合，年均值为291.4 DU，该区臭氧总量最高值出现在2010年（300.7 DU）；其次为浦口和南京站，分别为289.8 DU和289.2 DU；溧水的臭氧总量年均值为287.9 DU；高淳年平均臭氧总量最低，为286.4 DU，该区臭氧总量最低值出现在2008年，281.9 DU。

2.1.2 臭氧总量的季节变化特征

计算2008—2017年臭氧总量的10年累计季节变化均值发现，南京市臭氧总量在春季达最大值，为307.73 DU，夏季次之，为292.8 DU；秋季最小，为272.9 DU；其中，除夏季臭氧总量最大值出现在2010年，为305.4 DU，春、秋、冬季的臭氧总量最大值均出现在 2015年，分别为 319.1、279.6、323.2、294.0 DU。2008—2017年，春季和冬季臭氧总量值呈波动上升趋势，而夏、秋两季则呈缓慢下降趋势。由图2可知，春季臭氧总量值最为突出，南京全市臭氧总量在303.5 DU到312.6 DU；冬季臭氧总量在 277.1—287.8 DU；秋季的臭氧总量为四季最低，最低值为 271.05 DU，最高值为 275.2 DU。夏、秋两季全市臭氧总量变化范围小于冬、春两季，在5 DU范围内。

2.1.3 臭氧总量的月变化特征

图 3所示为南京地区 2008—2017年共计 120个月的臭氧总量的月均值变化趋势图。研究发现，10年间南京地区臭氧总量的月均值呈现周期性变化，每年最高值基本出现在 3—6月，最低值则基本在10月至次年1月。10年来，臭氧总量的月均值变化总体呈缓慢上升趋势。10年中臭氧总量最大值出现在2010年6月，为327.22 DU；最小值出现在2016年10月，臭氧总量值为255.84 DU。通过最小二乘线性拟合结果发现，10年间臭氧总量以0.0083 DU·a-1的速度缓慢增长。而计算南京地区臭氧总量2008—2017年累计10年的月均值发现，4月和 10月臭氧总量分别出现峰值和谷值，平均值分别为311.76 DU和266.24 DU，差值可达45.5 DU。

图1 2008—2017年南京市臭氧总量年均值时空分布Fig. 1 Variation of annual average of total ozone of Nanjing from 2008 to 2017

2.2 臭氧总量空间变化

图4 所示为2008—2017年南京市臭氧累计10年均值空间分布图。可以看出，南京臭氧总量累计年均值范围在285.82—292.688 DU，明显高于臭氧层空洞标准数值 220 DU，高值与低值差异 6.686 DU；10年间南京臭氧总量的空间分布呈现明显的北高南低的纬度分布特征，北部地区的六合（291.38 DU）明显高于南部高淳（286.41 DU）。

2.3 对流层臭氧柱浓度的不同尺度时间变化分析

2.3.1 对流层臭氧柱浓度的年际变化特征

图2 2008—2017年南京臭氧总量季节变化Fig. 2 Variation of seasonal total ozone of Nanjing from 2008 to 2017

图5 所示为南京地区对流层臭氧柱浓度年均值的变化。其中，2008—2011年，对流层臭氧柱浓度明显下降，由2008年的42.3 DU降至2011年的40.4 DU，2011年的对流层臭氧柱浓度为10年来最低；其后，2012—2013年，对流层臭氧柱浓度又迅速增加，2013年的42.9 DU为10年以来最大值；而2014年下降到41.3 DU，其后对流层臭氧柱浓度又逐渐回升至42.89 DU；对流层臭氧柱浓度在2008—2017年总体呈上升趋势。

2.3.2 对流层臭氧柱浓度的季节变化特征

图 6所示为对流层臭氧柱浓度的季节变化均值，可以看出，对流层臭氧柱浓度的季节均值最大出现在夏季，为48.8 DU；其次为春季，43.5 DU，秋季接近于春季，对流层臭氧柱浓度为41.1 DU；冬季最小为34.1 DU。10年中，春季最大值出现在2008年，为47.0 DU，最小值出现在2014年，为39.3 DU；夏季最大值出现2016年，为51.8 DU，最小值出现在2011年，为42.1 DU；秋季最大值为2015年的43.9 DU，最小值为2008年的39.1 DU；冬季近10年的对流层臭氧柱浓度分布在29.9—36.8 DU。10年中，除春季对流层臭氧柱浓度呈下降趋势，其余均呈上升趋势。

2.3.3 对流层臭氧柱浓度的月变化特征

图3 2008—2017年臭氧总量月均值变化Fig. 3 Variations of monthly total ozone from 2008 to 2017

图4 近10年南京市臭氧总量平均值分布图Fig. 4 Distributive map of average total ozone of Nanjing for 10 years

由图7可知，2008—2017年对流层臭氧柱月均浓度呈周期性变化，研究发现，每年对流层臭氧柱浓度最高值基本出现在5—6月，尤其6月，近10年的对流层臭氧柱浓度基本都在50 DU以上，最大值达到59.5 DU，出现在2016年6月；对流层臭氧柱浓度最低值则基本在 1—2月，其中，最小值出现在2010年，为23.2 DU。而根据最小二乘拟合的结果，10年间，南京市对流层臭氧柱浓度也以0.016 DU·a-1的速度增长。而计算2008—2017年10年累计对流层臭氧柱浓度月均值发现，对流层臭氧柱浓度6月最高，为54.9 DU，最低值出现在1月，为32.1 DU，最大月浓度和最小月浓度的比值为1.7。对流层臭氧柱最大值的出现比臭氧总量推迟 2—3个月。

图5 2008—2017年对流层臭氧柱浓度年均值变化Fig. 5 Variation of average tropospheric ozone of Nanjing from 2008 to 2017

图6 2008—2017年对流层臭氧柱浓度四季均值变化及线性变化趋势Fig. 6 Seasonal average tropospheric ozone and its linearity change trend from 2008 to 2017

图7 2008—2017年对流层臭氧柱浓度月均值变化Fig. 7 Variations of monthly tropospheric ozone from 2008 to 2017

3 讨论

2008—2017年南京臭氧总量具有明显的波动，其中 2010臭氧总量最高。研究发现，臭氧总量周期性变化原因主要在于其对于太阳活动长期变化的响应（吴统文等，1994），以及臭氧层的恢复（樊雯璇等，2012）。2010年俄罗斯西部卫星出现长波辐射（OLR）异常增高、对流层变暖的现象，而气象变化异常是臭氧增加的主要驱动力，这也是导致2010年臭氧柱浓度明显高于其他年份的原因之一（陈雪萍等，2019）。

臭氧总量的季节分布呈现春季＞夏季＞冬季＞秋季。研究表明，臭氧总量的季节性差异产生的原因主要在于太阳辐射的差异、大气环流的差异及平流层臭氧的输入的影响（张艳等，2015b）。春季大气臭氧总量出现高峰的原因尚有争议，但基本观点是由大气输送以及NOx、VOCs等前体物在春季的光化学反应造成的（陈雪萍等，2019）。夏、秋两季全市臭氧总量变化范围小于冬、春两季，在 5 DU范围内，原因在于冬春季极向环流强盛，而夏秋季这种环流较弱，因此，夏秋季的变化梯度小于冬春季（沈凡卉等，2011）。

10年间南京臭氧总量的空间分布呈现明显的北高南低的纬度分布特征，分析原因，一方面，由于大气环流输送影响，低纬度地区平流层化学过程中产生的臭氧被大气环流输送到中高纬度，造成中高纬度地区臭氧总量值较高。（张莹等，2014；郭世昌等，2012）；另一方面，就大气环境中的污染物排放主要来自全市的石油、化工、钢铁等高耗能企业，主要集中于城区以北地区（丁长春等，2018）。因此，前体物排放状况也是导致臭氧总量在南京呈北高南低的可能原因。

对流层臭氧的浓度和人类生活息息相关：一方面城市的发展，人类活动排放，使近年来臭氧柱浓度增加明显；另一方面，对流层臭氧柱浓度的增加对人类的健康、植物生长等各方面也带来很多不良的影响（赵辉等，2018）；而关于臭氧时间序列变化的研究中，大多研究采用的是臭氧总量探测资料，而对其他类型臭氧探测资料的研究较少，因此，研究对流层臭氧柱浓度的时空变化趋势具有一定的科学意义。

对流层臭氧柱浓度在 2008—2017年总体呈上升趋势；选取 2008—2017年南京国家基准气候站的气象资料与对流层臭氧年平均浓度进行相关分析发现：对流层臭氧年平均浓度与年平均气温及年日照总时数呈明显正相关，相关系数分别为0.447、0.443。2008—2017年南京市的年平均气温和年日照时数分别以0.08 ℃·a-1及6.7 h·a-1的速度增长；因此，近 10年来南京地区气候变暖，也是导致对流层臭氧柱浓度增加的原因之一。而对流层臭氧柱浓度的季节均值最大出现在夏季，为48.8 DU，这是因为夏季对流层臭氧受日照辐射、高温等气象条件的影响，光化学反应强烈，所以对流层臭氧柱浓度最高，对流层臭氧柱浓度的季节变化与太阳辐射的季节分布较为一致，与臭氧总量的季节变化相比有所不同。

每年对流层臭氧柱浓度最高值基本出现在 5—6月。根据以往的研究，受季风影响，中国中东部地区5月起太阳辐射和气温逐渐上升，有利于大气光化学反应的进行；由于 7、8月大气扩散条件普遍优于 5—6月，源自工业过程、机动车排放与化石燃烧释放的氮氧化物和挥发性有机物较易扩散，在大气中滞留的时间相对较短，因此，7、8月相比5、6月的臭氧柱浓度反演值偏低（刘小正等，2016b）。对流层臭氧柱最大值的出现比臭氧总量推迟 2—3月，原因可能在于相较臭氧总量，对流层臭氧柱浓度受大气环流、气温、日照等气象要素及臭氧前体物的排放的影响更为显著。

通过以上研究发现，基于 OMI数据的臭氧的动态、大范围的遥感监测，弥补了地面监测站点不足的缺陷，对臭氧的预防和治理提供了科学依据。

4 结论

（1）2008—2017年臭氧总量具有明显的波动，最低值出现在2008年，最高值出现在2010年。从臭氧总量的季节变化来看，春季＞夏季＞冬季＞秋季；春季和冬季臭氧总量值均呈波动上升趋势，而夏、秋两季则呈缓慢下降趋势。南京地区臭氧总量月均值呈现周期性变化，月均值在4月和10月分别出现峰值和谷值。南京臭氧总量的空间分布呈现明显的北高南低的纬度分布特征。

（2）对流层臭氧柱浓度在近 10年总体呈上升趋势。对流层臭氧柱浓度的季节均值最大出现在夏季，10年中，除春季对流层臭氧柱浓度呈下降趋势，其余季节均呈上升趋势。对流层臭氧柱浓度的月平均变化呈现单峰分布，6月的对流层臭氧柱浓度最高，为54.9 DU，最低值出现在1月。对流层臭氧柱浓度较臭氧总量的月变化分布推迟2—3个月。