微小pVTt法气体流量标准装置的性能评估及验证

高山　李春辉　李小亭

摘要：pVTt法气体流量标准装置是国内外普遍使用的原级气体流量标准装置，主要用于音速喷嘴流量计的检测。附加体积处质量变化和泄漏量的准确评估是制约微小pVTt法气体流量标准装置测量准确度水平的关键因素。该文首先就附加体积处质量变化和泄漏量对微小pVTt法气体流量标准装置测量结果的影响进行理论分析，确定标准装置的不确定度;其次，以3支小音速喷嘴作为传递标准，对100LpVTt法气体流量标准装置与2m3pVTt标准装置及德国物理技术研究院（PTB）的气体流量标准装置进行比对，比对结果的良好一致性可验证分析方法的可行性及装置的不确定度水平。

关键词：pVTt法气体流量标准装置;附加体积处质量变化;泄漏量;音速喷嘴;不确定度

中图分类号：TH814

文献标志码：A

文章编号：1674–5124（2019）03–0108–06

The performance evaluation and verification of micro pVTt gas flow standard facility

GAO Shan1，2， LI Chunhui2， LI Xiaoting1

（1. College of Quality and Technical Supervision， Hebei University， Baoding 071002， China; 2. National Institute of Metrology， Beijing 100029， China）

Abstract： The pVTt gas flow standard facility is widely used as the primary gas flow standard facility. It is mainly used for the calibration of the sonic nozzle flowmeters. The accurate evaluation on the mass change in the inventory volume and leakage is the key factor that restricts the accuracy of the micro pVTt gas flow standard facility. Firstly， the influence of mass change in the inventory volume and leakage on the measurement results of the micro pVTt gas flow standard facility is theoretically analyzed， so the uncertainty of the facility is confirmed; and then， three small sonic nozzles are used as the transfer standard， with which the comparison among the 100 L pVTt gas flow standard facility， the 2 m3 pVTt standard facility and the gas flow standard facility of Physikalisch-Technische Bundesanstalt （PTB） are conducted. Based on the good consistency of the comparison results， the feasibility of the analysis method and the uncertainty of the facility are verified.

Keywords： pVTt gas flow standard; mass change in the inventory volume; leakage; sonic nozzle; uncertainty

0 引言

隨着气体流量计量在生物医药、环境监测等领域的应用与发展，低于1L/min的微小气体流量[1]计量在各领域中的需求显著增多，微小气体流量计量的准确可靠及量值溯源越来越受到重视。如用于测量供氧量的浮子流量计的最小流量达2mL/min，扩展不确定度为5%FS（k=2）[2];用于气体质量监测的大气采样器的流量范围为0.1～1L/min，扩展不确定度为0.65%（k=2）[3]。微小气体流量标准装置的不确定度水平的提升，是解决微小气体流量计量的校准可靠与量值溯源问题的保障和基础。

pVTt法气体流量标准装置具有准确度高、性能稳定等特点，在流量计量中被广泛作为原级标准使用。2005年，Nakao等[4]研制了一种新型微小pVTt法气体流量标准装置，解决了日本国内5mg/min以下流量无法溯源的问题，当流量为0.01mg/min时，扩展不确定度为0.21%（k=2）;Berg等[5]通过pVTt法建立的容积式标准装置在压力恒定情况下解决了固定容积中绝热加热或冷却的问题，流量范围为0.1mL/min～1L/min，扩展不确定度为0.05%（k=2）。

中国计量科学研究院（NIM）的pVTt法气体流量基准装置是我国气体流量的国家基准，装置可实现的流量范围为0.1～1300m3/h，扩展不确定度为0.05%（k=2）。参照美国NIST（National Institute of Standards and Technology）[6]和日本NMIJ（National Metrology Institute of Japan）[7]的pVTt装置，2014年，NIM新建2m3和100LpVTt法气体流量标准装置，装置可实现的压力范围为0.1～2.5MPa;其中2m3的pVTt装置于2016年和2017年已完成两次国际比对[8]，比对结果的一致性验证了装置的扩展不确定度水平（0.06%，k=2）。

附加体积处质量变化及泄漏量的准确评估是制约微小pVTt法气体流量标准装置准确度水平的关键。Wright等[6]认为当附加体积远小于标准容器的容积时，附加体积处质量变化的不确定度对质量流量的不确定度相对不敏感，对测量结果的影响较小。Nakao等[9]认为装置的泄漏量应该是零或小到可以忽略不计，附加体积处质量变化估算的不确定度是装置不确定度的主要分量之一。

为更好地实现微小流量的量值传递，本文针对NIM的100LpVTt法气体流量标准装置，对附加体积处质量变化和装置泄漏量进行了系统研究，完成了装置的不确定度评定并通过国际比对验证了100LpVTt法气体流量标准装置在压力范围0.1～2.5MPa，流量范围0.02～5m3/h内的扩展不确定度及音速喷嘴流出系数的扩展不确定度。

1 pVTt法气体流量标准装置

1.1 音速喷嘴

临界流文丘里喷嘴（简称音速喷嘴）是入口孔径渐缩到喉部，又渐扩到出口的差压式流量计[10]。当音速喷嘴下游压力达到临界值时，通过音速喷嘴的流量达到最大，进一步降低音速喷嘴的下游压力，通过音速喷嘴的流量将不再增加，不再受下游压力影响。对于理想气体，在一维、等熵的情况下，通过音速喷嘴的理想质量流量为

式中：qmi——通过音速喷嘴的理想质量流量，kg/s;

A——音速喷嘴喉部截面积，m2;

C*——实际气体临界流函数;

p0——音速喷嘴入口处气体滞止压力，Pa;

T0——音速喷嘴入口处气体滞止温度，K;

Ru——通用气体常数，J/（mol?K）;

M——空气分子量，kg/mol。

由于实际气体具有粘度，其流动过程也并不是一维、等熵;因此，通过音速喷嘴的实际流量qm并不等于理想流量q，他们之间通过流出系数C来mid关联：

式中：Cd——流出系数;

qm——通过音速喷嘴的实际质量流量，kg/s。

1.2 pVTt法气体流量标准装置

pVTt法气体流量标准装置主要用于音速喷嘴的检测，由待测音速喷嘴、三通阀及标准容器组成，其工作原理是：在某一时间间隔t内，气体流入容积为V的标准容器，根据标准容器内气体绝对压力p和热力学温度T的变化，可求得通过被测音速喷嘴的实际质量流量，从而基于式（1）、式（2）计算得到音速喷嘴的流出系数。

pVTt法气体流量标准装置结构示意图如图1所示。

一段进气时间内，根据质量守恒，基于标准容器容积内气体质量的变化，并考虑音速喷嘴喉部与三通阀之间管道的容积，即附加体积处的质量变化，以及测试过程中的泄漏量影响，可求得通过音速喷嘴的实际质量流量：

式中：Δm——标准容器内的质量变化，kg;

Δminv——附加体积处的质量变化，kg;

mleak——测试过程中的泄漏质量，kg;

t——进气时间，s。

其中，标准容器内的质量变化为

式中：V——标准容器的容积，m3;

pi、pf——标准容器内起始、结束压力，Pa;

Ti、Tf——标准容器内起始、结束温度，K;

zi、zf——标准容器内起始、结束气体压缩系数。

为分析附加体积处质量变化及泄漏质量的影响，式（3）可以进一步改写为，

可以看出，?minv越小，附加体积处质量变化对?m质量流量的测量结果的影响越小，为减小附加体积处质量变化对pVTt法气体流量标准装置测量结果的影响，必须减小附加体积处质量变化?minv。此外，泄漏量的影响也不可忽略，需就总泄漏量对标准装置测量结果的影响，即mleak进行准确评估。

2 附加体积处质量变化及泄漏量影响分析

2.1 附加体积处质量变化

附加体积处的质量变化Δminv的计算公式为

其中，?Vinv为附加体积处容积，ρinv，i，ρinv，f为附加体积处测试起始、结束时的密度。为减小附加体积处质量变化影响，可以减小附加体积或附加体积处的气体密度差。

附加体积处的气体密度由其温度和压力决定，附加体积内气体的温度和压力在进气阀门开启或关闭过程中是动态变化的，由于温度传感器响应通常较慢，因此选用响应速度快的压力传感器保证进气阀门开启或关闭时附加体积处的压力值近似相等可有效地减小附加体积处气体密度差。

NIM的pVTt法气体流量标准装置选用动态频率响应为5000Hz的小型高频响动态压力传感器，测试过程中附加体积处气体压力随时间t的变化如图2所示。

为消除在进气开始、结束时附加体积处的质量变化?minv的影响，实际的进气开始、结束的时间应选择在附加体积处压力相等时，如图2所示。即，实际的进气时间t'为

基于式（6），附加体积处的质量变化可进一步表示为

式中：pinv，i、pinv，f——附加体积处起始、结束压力，Pa;

Tinv，i、Tinv，f——附加体积处起始、结束温度，K;

zinv，i、zinv，f——附加体积处起始、结束气体压缩系数。

100LpVTt法气体流量标准装置，附加体积?Vinv=0.00023m3，标准容器体积V=0.11482m3。测试过程中，标准容器内的最终压力约为100kPa，保持附加体积处测试起始、结束时的压力接近标准容器内的最終压力;此外控制附加体积处开始、结束时压力的变化小于5kPa。测试过程，忽略温度及气体压缩系数变化，最终附加体积处质量变化对测试结果的影响为

2.2 泄漏量分析

测试过程中，泄漏量来源主要包括两部分：

1）进气过程中的泄漏，mleak，1：进气过程中，稳定气流经过音速喷嘴后进入标准容器，附加体积和标准容器形成一个封闭空间，该空间成为进气过程中的泄漏源;

2）进气结束后的泄漏，mleak，2：进气结束后，进气阀门关闭，标准容器是进气结束后的泄漏源。

测试过程，忽略附加体积本身的容积及温度、气体压缩系数变化，式（10）可进一步表示为

2.2.1 进气过程中

进气过程中，进气阀门和旁路阀门分别处于开启和关闭状态，稳定气源通过音速喷嘴进入标准容器中，标准容器内气体压力由真空上升至目标压力值。附加体积和标准容器形成的密闭空間内的气体压力在进气过程中一直处于负压状态（即低于大气压），若存在泄漏，将导致音速喷嘴的流出系数增大。

式中：pi——初始状态下标准容器内气体压力;

pf——最终状态下标准容器内气体压力;

tfilling——进气时间;

?pleak（p）——进气中每小时的泄漏量与标准容器内压力的函数关系。

为得到进气中每小时的泄漏量与标准容器内压力的函数关系，将设置测漏试验模拟进气中每小时的泄漏量。不同压力下，开启进气阀门，关闭旁路阀门，并用盲板堵住喷嘴前气源管道，测量标准容器内每分钟的压力变化。真空状态下，测得标准容器内压力值变化低于0.1Pa/min，如图3（a）所示;基于不同压力下测漏试验结果，曲线拟合得到进气中每小时的泄漏量与标准容器内压力的函数关系?pleak（p），如图3（b）所示。

2.2.2 进气结束后

进气结束后，进气阀门处于关闭状态，需等待标准容器内气体达到稳定状态。由于等待时间较长，需准确测量进气后标准容器内的压力随时间的变化情况：

其中，?pleak，pf表示进气后标准容器每小时的泄漏量。

进气结束后，标准容器内最终压力为100kPa左右，关闭进气阀门，测量得到标准容器内每分钟的压力变化?pleak，pf约为0.005Pa/min，如图4所示。2.2.3 泄漏量的影响评估

100LpVTt法气体流量标准装置的进气后标准容器内的压力为100kPa，综合式（4）及式（12）、式（13），测试过程中的泄漏量影响分析如下：

1）进气过程中，泄漏量主要来源于三通阀的旁路阀门，在真空状态下，测得标准容器内压力值变化低于0.1Pa/min，最长100min进气过程带来的泄漏量对测量结果的最大影响为mleak，1=0.1×100=?m1000000.01%;

2）进气结束后，泄漏量主要来源于三通阀的进气阀门，进气后等待温度平衡的时间为100min，漏气量约为0.5Pa，最大影响为mleak，2=0.005×100=

0.0005%。

综上，总泄漏量对测量结果的影响为

3 微小pVTt法气体流量标准装置的性能验证

由式（5），pVTt法气体流量标准装置测量得到的实际质量流量的不确定度为

基于式（15），NIM新建成的2m3pVTt法气体流量标准装置的扩展不确定度为0.06%（k=2），校准音速喷嘴流出系数不确定度为0.08%（k=2）[11]。其测量性能已在2016年、2017年进行的国际比对中得以验证[8]。

100L和2mpVTt法气体流量标准装置的所用测试仪表相同，两套装置的各不确定度分项的评定方法相同。曹培娟[11]对2m3pVTt法气体流量标准装置的不确定度进行过详细分析，100LpVTt装置各不确定度分项的大小较2m3装置的变化如下：

1）标准容器的质量变化：标准容器的容积测量重复性是该项不确定度的重要组成部分，100L装置的容积测量重复性为0.0229%，较2m3装置的0.0100%有一定增加。最终100L标准容器的质量变化项的不确定度为0.0262%，较2m3装置的0.0169%有一定增加;

2）附加体积处质量变化：ur（?minv）=5.8%，基于2.1部分分析结果，100L装置的附加体积处质量变化项不确定度为5.8%×0.01%=0.0006%，较2m3装置的0.0021%有一定降低;

3）测试过程中的泄漏质量：基于式（11），泄漏质量的不确定度主要由标准容器体积和压力测量的不确定度组成，即，

0.0236%。由2.2分析结果，100L装置的测试过程中的泄漏质量项不确定度为0.0236%×0.0105%=0.0000%，较2m3装置的0.0210%有大幅降低。

基于式（15）确定各不确定度分项，最终，100LpVTt法气体流量标准装置在压力范围0.1～2.5MPa，流量范围0.02～5m3/h内的扩展不确定度为0.06%（k=2），校准音速喷嘴流出系数的扩展不确定度为0.08%（k=2）。

100LpVTt法气体流量标准装置的测量性能通过与已完成国际比对的2m3pVTt法气体流量标准装置[12]及德国物理技术研究院（PTB）的气体流量标准装置[13]间的比对，进行验证，比对所用音速喷嘴的相关参数如表1所示。

SN.9903音速喷嘴用于100L与2m3pVTt法气体流量标准装置间的比对;SN.623、SN.625音速喷嘴用以100LpVTt法气体流量标准装置与PTB的气体流量标准装置间的比对。

比对结果的一致性采用E[14-15]值进行评定：

图5为NIM的100LpVTt法气体流量标准装置与2m3pVTt装置及PTB气体流量标准装置间比对的18组比对结果。

18组比对结果计算得到的En值均小于1，比对结果显示了装置间具有很好的一致性，验证了NIM的100LpVTt气体流量标准装置测量得到的音速喷嘴流出系数相对扩展不确定度为0.08%（k=2），标准装置0.06%（k=2）的不确定度。4 结束语

本文就100LpVTt法气体流量标准装置附加体积处质量变化及泄漏量对装置测量结果的影响进行了理论分析，得到了附加体积质量变化及泄漏量对不确定度的定量影响。

在此基础上分析确定了100L装置的扩展不确定度为0.06%（k=2），校准音速喷嘴流出系数的扩展不确定度为0.08%（k=2）。选用3支不同喉径的音速喷嘴，对100LpVTt法微小气体流量标准装置与2m3pVTt标准装置及PTB的气体流量标准装置进行了比对，18组比对结果的E值均小于1。比对n结果的一致性充分验证了100LpVTt气体流量标准装置及测量结果的不确定度。

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（編辑：莫婕）