临安大气本底站2017年气溶胶散射特性观测研究

徐晓飞 单萌

(临安区域大气本底站，浙江 杭州 311300)

0 引 言

气溶胶是指悬浮在气体中的固体和(或)液体微粒与气体载体共同组成的多相体系。相应的，大气气溶胶是指大气与悬浮在其中的固体和液体微粒共同组成的多相体系[1]。其空气动力学粒径通常为0.003～100 μm[2]。在自然干洁大气中，大气气溶胶的质量浓度在1 μg·m-3以下，在城市污染大气中，气溶胶质量浓度可达到每立方米几毫克。[3]气溶胶主要通过吸收和散射太阳辐射来影响地球的辐射平衡和气候变化，又可以作为云凝结核改变云微物理过程[4-5]。同时，大量的气溶胶粒子存在会降低城市的大气能见度[6]，且以亚微米为主的气溶胶粒子可以深入人体的呼吸系统，严重危害人体健康[7]。

对气溶胶散射和吸收特性的度量就是气溶胶的散射系数和吸收系数，这两个系数之和为气溶胶的消光系数。在一般地区，颗粒物散射消光系数大于或者远远大于颗粒物吸收消光系数，即相对于颗粒物的散射作用，其吸收作用对气溶胶消光作用的贡献较小[8-9]。因此，测量颗粒物的散射系数能较好得估计气溶胶对总消光系数的贡献，反映大气气溶胶浓度。浊度仪作为一种气溶胶散射系数的监测仪器，能很好地对大气气溶胶的散射系数进行实时监测。早在20世纪50年代，国外研究人员研究发明了第一台积分式浊度仪，并在之后的几十年进行了研究观测与优化改进[10-11]。近年来国内也开始应用积分式浊度仪进行气溶胶散射系数的观测[12]。本文主要利用2017年杭州市临安大气本底站浊度仪的观测资料探讨分析临安大气本底的气溶胶的散射特性，以及与颗粒物浓度、能见度、降水的观测资料进行对比综合分析。

1 观测场地

本实验所用的观测仪器均位于临安区域大气本底站。临安站是中国气象局参照世界气象组织全球大气观测网(GAW)对大气成分本底区域变化监测的要求，于20世纪80年代初最早建设的3个区域大气本底站之一。其站地理位置为119°45′E，30°18′N，海拔138.6 m，位于浙江省西北部，距杭州主城区西北面约50 km，距临安主城区东北面约10 km。其气候属中纬度亚热带季风气候，四季分明，气候温和。此外还处于长三角经济区的西南翼，常年主导风向北北东，可以较好地捕捉经由长三角城市群的混合气流，其观测数据对评价长三角地区的大气本底环境状况具有良好代表性[13]。大气本底监测是利用相对“清洁”地区的大气成分进行系统的观测，获取有关大气中化学组分及相关物理特性的变化信息，从而评估大气环境质量，研究环境、气象、生态等科学问题，为政府制定环境外交政策和可持续发展提供准确、可靠的基础性科学数据。

2 观测仪器及原始数据选取

2.1 观测仪器和仪器实验资料

散射系数观测所用仪器为澳大利亚ECOTECH公司的M9003型积分式浊度仪。PM10数据为美国R&P公司生产的TEOM-1400a大气颗粒物质量浓度检测仪的观测资料，PM1.0和PM2.5数据为TEOM-1405D的观测资料。能见度(VIS)数据为Vaisala公司生产的FD12型能见度仪的观测资料。

实验中M9003所使用的光源波长为525 nm。仪器安放在室内，进气管通过金属管延伸至房顶，采样口里平台屋顶1.5 m，且经过防虫处理。仪器观测中，每天世界时0点自动进行零点检查，每10 d人工进行跨点检查。当仪器零点检查值超过允许范围(0.937跨点值±1%)或者跨点检查值超过允许范围时(4.66跨点值±5%)时，对仪器进行全校准。在相对湿度>60%的情况下，由于气溶胶粒子的亲水增长特性，颗粒物的粒径和形状会发生明显的变化，从而会引起光散射能力的增强[14]。因此通过开启仪器的加热进气管装置，使测量腔内的相对湿度保持尽可能在60%以下。在2017年观测中，分别利用了干洁空气、R-134a气体进行了5次全校准标定，标定时所得的干洁空气和R-134a的散射系数如表1所示。

表1 2017年浊度仪的标定系数

2.2 数据选取

浊度仪每5 min记录一次5 min平均总散射系数。在2017年1月1日到12月31日期间，由于常规维护中断观测，经过筛选后，共采集99244个有效样本数据，有效天数357 d。TEOM-1400a大气颗粒物质量浓度监测仪每5 min记录一次5 minPM10平均浓度，数据有效天数为364 d。TEOM-1405D每5 min记录一次5 minPM1.0和PM2.5平均浓度，数据有效天数为355 d。FD12型能见度仪每15 s记录一次能见度，数据有效天数为365 d。

3 结果分析

3.1 散射系数与颗粒物浓度的相关性分析

图1为临安本底站2017年散射系数、PM1.0、PM2.5、PM10的月变化图。从图1中可以看出，散射系数与PM1.0、PM2.5、PM10的变化趋势基本保持一致，在空气相对湿度不超过60%的环境下，散射系数基本上随着3种粒径的颗粒物浓度升高而变大，随着颗粒物浓度的降低而减小。并且4组数据均在冬季总体水平较高，夏季则水平较低。对散射数据与3种不同粒径的颗粒物进行相关性分析，如表2所示。可见散射系数与PM1.0、PM2.5、PM10均通过显著性检验，存在显著正相关关系。

表2 散射系数与PM1.0、PM2.5、PM10的相关性分析

图1 临安本底站散射系数、PM1.0、PM2.5、PM10月变化

图1中，我们发现在4、5和10月散射系数并未随着PM1.0、PM2.5、PM10的浓度的上升而升高。分析认为，这种情况因为临安本底站周围4、5月大量马尾松的松花粉混合在大气中，导致颗粒物浓度升高，而可能是花粉型气溶胶的形状和粒径与其他气溶胶差异较大，其散射特性相比较弱，从而出现散射系数并未随着颗粒物浓度上升而升高。9月份的气溶胶浓度相比10月份较低，散射系数反而明显更大，是因为9月份与10月份的样品空气平均相对湿度差异较大。9月份样品空气相对湿度为59.81%，9月份样品空气相对湿度超过60%有16 d，超过70%的有1 d，10月份样品空气相对湿度为46.75%，超过60%的有5 d，从而导致9月份的散射系数比10月份有明显增大。这也和Junge C[14]等人的观点一致，即在相对湿度>60%的情况下，气溶胶的散射特性会明显增强。

3.2 散射系数的日变化特征

图2 临安本底站散射系数日变化

图2为临安本底站2017年散射系数日变化。散射系数的小时平均值为145.8 mm-1，最小值出现在15：00，为125.8 mm-1，最大值出现在20：00，为156.5 mm-1。可以看出，不同分位的散射系数日变化特征基本保持一致。白天低，且变化明显，夜间高，但基本维持稳定。日变化特征表现为明显的双峰单谷型。早上7：00—8：00点时，出现一天中的第一个高峰。之后逐渐下降，到14：00—15：00点达到一天中的极小值。随后再次升高，并在20：00达到第二个高峰，夜间散射系数基本保持小范围震荡波动。其变化规律也基本与同纬度地区许建明等[15]的研究稍有不同，上海峰谷值出现的时间相比临安延后1 h左右。对比散射系数的平均值与25、50、75分位线，变化规律基本保持一致。25分位的波动程度最小，75分位的波动程度最大。说明相对污染严重的天气，其日变化更为剧烈。

散射系数的日变化特征可能是由于边界层的演变和人为污染物的排放。早晨，受地面逆温层影响，空气对流较弱，污染物难以扩散。这也正是早高峰出行时期，地面机动车排放量增多，气溶胶浓度变大，散射系数达到高峰。随着太阳辐射增强，地面逆温层受到破坏，气温升高，地面垂直对流逐渐变强，散射系数迅速下降。当到14：00时，气温达到峰值，散射系数也达到谷点。随着气温开始回落，大气层结开始趋于稳定，地面上空再一次形成有限的混合层，边界层高度开始降低，同时伴随着晚高峰机动车的到来，散射系数开始逐渐升高，而夜间大气层结多处于稳定状态，容易出现逆温，随着时间的推移，逆温强度也在不断增强，导致气溶胶难以扩散，因此造成了散射系数在夜间仍然维持在高位。

3.3 散射系数年变化特征

图3 临安本底站散射系数及error bar月变化

2017年临安本底站年平均散射系数为145.8 mm-1，标准差为97.9 mm-1。由图3可见，月平均散射系数变化介于68.3 mm-1～222.4 mm-1，其中最低值出现在8月，为68.3 mm-1，标准差为34.4 mm-1。最高值出现在12月，为222.4 mm-1,标准差为100.2 mm-1。1—8月，散射系数均呈现逐月下降趋势，8—12月，散射系数总体呈现上升趋势。冬季(12、1、2月)散射系数明显大于夏季(6、7、8月)。这主要是由3个原因导致，一是逆温现象。在对流层大气中，平均情况下温度随高度的升高是降低的。但也经常在某些层次出现气温不随高度变化或随高度的升高反而增高的现象。气象上把温度不随高度变化的大气层称为等温层，而把温度随高度的升高而增高的大气层称为逆温层。从热力学的角度看，无论是等温层还是逆温层都表示大气层结是稳定的，如果它们出现近地面附近时，则会限制贴地气层强烈乱流运动的发生，如果它们形成在对流层中某一高度上，则又会阻碍下方垂直运动的发展[16]。根据杜荣光等的研究，杭州地区冬季逆温层发生的频率远大于夏季，并且冬季的平均逆温层厚度也比夏季的厚度要大[17]。从而导致冬季比夏季污染物就更难扩散。二是夏季气旋活动频繁，水汽输送好，利于产生降水，较频繁的降雨及大风天气，有利于气溶胶的扩散和清除。而与夏季的暴雨相比，冬季气团干燥，不利于形成降水，降雨量少且持续时间较短，风速和风力较小，湿沉降效果不明显，导致气溶胶浓度居高不下，散射系数较大。三是相比夏季，冬季由于气温降低，使得参与汽车发动机循环工作的气体压力的温度不高，混合气体的燃烧速度降低，汽油不完全燃烧比例增大，机动车尾气排放增加，导致大气气溶胶浓度增大，散射系数增大。

临安站的日平均散射系数最高值出现在1月2日，为635.4 mm。最低值出现在10月15日，为4.7 mm-1。超过500 mm的天数共5 d(1月2日、3日、4日、9月25日、12月30日)，低于25 mm-1的天数共5天(6月24日、7月10日、9月28日、10月15日、10月16日)。夏季的散射系数标准差明显低于冬季，秋冬季的散射系数波动程度较为强烈，尤其是冬季1月份，整个年平均变化特征呈单谷型。这与北京上甸子的季节变化特征大不相同。上甸子表现为夏季散射系数的平均水平要高于其他季节，冬季散射系数则为全年最低[18]。

3.4 散射系数与能见度(VIS)的模型分析

根据的能见度(VIS)与相对湿度的关系，高湿度是影响能见度的一个重要因子。在能见度<10 km，相对湿度<90%时，排除降水、吹雪、雪暴、扬沙、沙尘暴、浮尘和烟幕等天气现象造成的视程障碍判定为霾。所以把全年相对湿度大于90%的天数去除后，作出临安站2017年散射系数与能见度的日均值散点图(图4)。利用幂函数来拟合两者之间的关系。拟合结果如表3所示。模型公式为V=176093.038*σscat-0.614(V表示能见度，单位m)。散射系数与能见度的关系通过显著性检验(P<0.01)，具有高度的负相关幂函数关系。即随着散射系数增大，能见度不断降低。尤其在霾期间(VIS<10.0 km)，拟合曲线斜率较大，散射系数对能见度的影响程度远远大于非霾期间的。利用拟合函数反演，当能见度为10 km时，散射系数为106.9 mm-1。因5 km及以下的样本较少，拟合函数并不适用。

图4 临安本底站散射系数与能见度散点图

表3 散射系数与能见度幂函数拟合分析

应变数：能见度；自变数：散射系数

根据霾的观测与预报等级[19]划分的雾霾等级，统计不同等级雾霾对应的散射系数，如表4所示。

表4 不同等级霾对应的散射系数

在相对湿度小于90%的天里，临安本底站的霾和非霾天数几乎各占一半，且霾主要以轻微和轻度霾为主，中、重度霾很少发生，一共只有11 d。因为上表中的中位数与平均数非常接近，故下述数据以平均数为准。其中非霾时的平均散射系数为95.7 mm-1，轻微霾为161.2 mm-1，轻度霾为261.4 mm-1，分别是非霾的1.68和2.73倍。发生中、重度霾时，散射系数一般都比较大，是非霾的4.0和4.3倍，最大值为635.4 mm-1，是非霾是平均数的6.6倍。所以，霾期间气溶胶散射系数的上升是造成能见度下降的重要原因。

4 结 语

1)散射系数与PM1.0、PM2.5、PM10均存在显著正相关关系。在空气相对湿度超过60%时，气溶胶的散射特性会明显增强。

2)散射系数的日变化呈现明显的双峰单谷型。早晨8:00左右出现第一个峰值，下午14:00左右出现谷值，下午20:00左右出现次峰。白天受天气和机动车排放影响，波动幅度较大。夜间则小范围震荡变化，相对稳定。

3)2017年全年临安本底站年平均散射系数为145.8 mm-1(±97.9 mm-1)。冬季较高且波动范围大，夏季较低且波动范围小。这是逆温现象、气候条件、人为大气污染物排放的共同结果。

4)能见度与散射系数具有显著幂函数关系，随着散射系数增大，能见度不断降低。通过拟合，临安本底站到达霾的临界点(VIS<10 km)的散射系数为106.9 mm-1，拟合函数为V=176093.038*σscat-0.614。霾期间气溶胶散射系数的上升是造成能见度下降的重要原因。