应用拉普拉斯方程研究核壳型纳米小球的光学性质

吴兆旺，马业万，章礼华，易明芳

（安庆师范大学物理与电气工程学院，安徽安庆246133）

贵金属微纳材料由于表面效应和量子尺寸效应而具有不同于块体材料的光学性能，是光学、生物医学、材料科学等学科的重要研究课题[1-2]。特别是核/壳型金属表面产生的等离子体共振现象，引起强烈的光吸收和散射，成为近些年来的研究热点[3-6]。理论上，可以通过求解静电场中的球壳型及圆柱等对称模型的拉普拉斯方程的解来研究光与其相互作用的物理过程。静电场的基本问题是通过给定的电磁场边界条件来求解拉普拉斯方程[7]，而分离变量法是求解边值问题的一种经典方法。与有限元、时域有限差分、离散偶极子等数值模拟方法相比较，当散射体尺寸较小时，准静态法程序编写简单、运算效率高。因此，用拉普拉斯方程解的准静态法理论研究微纳结构的贵金属材料的光学性质受到人们的关注。本文基于拉普拉斯方程的准静态法和散射理论来研究贵金属银-电解质-金复合微纳结构的光学吸收系数，绘制其空间电场分布特点，并用等离子体杂化理论给予解释。

1 理论模型与研究方法

考虑无源空间，如图1所示的一个球形物体放在场强为E0的匀强电场中，其空间各区域电势满足拉普拉斯方程[7]，即：

（1）式可通过球坐标分离变量法求其通解为φi=(Airi+Bir-2i)cosθ,这里Ai和Bi为待定系数，可利用电磁场的边界条件求解。相应的边界条件满足[8]：

在分界面上电势连续，有

在分界面上电位移法向连续，有

结合（2）式与（3）式可得Ai和Bi满足以下关系式：

图1 球形结构模拟图

2 三层核壳型小球的光学性质

微纳材料光学性质是目前材料科学研究热点之一。其中，核壳结构微纳小球因可通过改变其尺寸、结构及形状来调节其光学性质而受到学者的关注。为了系统研究核壳结构微纳小球的光学性质以更好地指导实际应用，可先通过理论模拟的方法研究其光学可调性。其相关算法很多，如FEM、FDTD、DDA等。当纳米小球尺寸远小于光波波长时，可用准静态法理论[3-4]来研究其光学性质，即求拉普拉斯方程的解。此时纳米小球可等价于一个电偶极子，结合电偶极子电势或电场表达式：进而有根据散射理论[3]，其散射截面和吸收截面可分别表示为。

这里讨论三层结构的核壳型纳米小球的光学性质，其内核为半径r1=10 nm的金属银，中间为半径r2=20 nm电介质，外层为半径r3=25 nm金属金。金银的介电常数见参考文献[2]。根据等离子体杂化理论[5-6]，三层银-电介质-金核/壳微纳复合结构小球可看成纳米银球与电介质-金核壳结构间的相互耦合而成，因而将产生4个等离子共振能级，分别为由于能量很大，因此实验室通常很难观测到，实验室主要能观测到3个能级，图2（a）给出了3个能级的共振吸收光谱。各能级对应的小球表面电荷分布特点如图2(a)中的插图所示。为了更好地了解3个能级表面电荷分布特点，图2（b,c,d）分别绘制各自对应等离子共振波长的电场分布图。图2（b）表示在介质表面产生很强的电场，而内核和外核电场很弱，根据电场分布特点及等离子杂化对应的各能级表面电荷分布特点（图2（a）所示），这主要是因为由于电介质的内外表面的电荷电性相反，因而场强比较强，而内核和外核的电荷电性相同电荷间相互排斥，所以场强相对弱，根据等离子杂化理论[5-6]，λ=572 nm为|ω--〉。图2（c）表明，内核外表面的场强强于电介质和外核，这主要是由于内核与电介质的表面的电荷电性相同，因而场强较弱，根据等离子杂化理论，λ=466 nm为|ω+-〉。图2（d）表明场强主要汇聚在内核表面，根据等离子杂化理论,λ=372nm为|ω-+〉。

图2 银-电解质-金三层纳米小球的电场分布图

3 结束语

综上所述，本文通过建立核壳结构纳米小球的模型，并用拉普拉斯方程求解此模型静电场中的解。通过基于准静态法理论和散射理论研究银-电解质-金复合纳米小球的光学性质，讨论其光吸收系数，并绘制出其空间电场分布特点。结合杂化理论和表面电荷分布特点，分析其电场发布特点及各等离子共振峰产生的物理机制。