基于BP神经网络的铀尾矿砂氡射气系数预测

李 实，叶勇军,2，黄春华，冯胜洋，吴文浩

(1.南华大学 环境与安全工程学院，湖南 衡阳 421001；2.南华大学 铀矿冶生物技术国防重点学科实验室，湖南 衡阳 421001；3.南华大学 土木工程学院，湖南 衡阳 421001)

氡-222是具有放射性的惰性气体，在某些国家中被认为是引发肺癌的主要因素之一[1-3]。铀尾矿砂是铀矿石堆浸提铀之后的固体废物，粒径大小不一[4]。铀矿石中98%的镭残留在铀尾矿砂内，是铀矿区大气中氡的主要来源之一[5-7]。人体受到的天然辐射照射总和中，氡及其子体的剂量几乎是天然辐射照射总剂量的一半以上[8]。但铀尾矿砂中产生的氡并不会全部释放，只有冲破晶格束缚的自由氡才能进入大气。射气系数就是表示介质内自由氡在镭衰变产生的总氡里所占份额的参数[9]。

射气系数的影响因素较多，具有较大的变化范围。水分含量对射气系数的影响是众所周知的，铀尾矿含水率与尾矿氡射气系数是正相关关系[10-11]。尾矿在库中会发生物理和化学反应，随着时间的推移，会造成尾矿粒径的变化，进而导致射气系数发生改变[12-14]。当尾矿砂长期暴露于高剂量的辐射中，由于辐射对晶格的破坏，也会使射气系数产生变化[15]。另外，射气系数还取决于温度、孔隙率、颗粒形状和其他环境及矿物学因素[16-18]。铀尾矿库的环境是复杂多变的，环境变化引起铀尾矿砂氡的射气系数发生改变，进而使铀尾矿砂中可运行氡量产生变化。

笔者旨在研究铀尾矿砂的粒径、所处环境温度和湿度等因素对射气系数变化的综合影响，以不同温度、湿度和粒径下铀尾矿砂氡射气系数的实测数据进行拟合，建立射气系数的BP神经网络预测模型，指导氡辐射防护评价。

1 理论模型

1.1 射气系数测量方法

射气系数的测量通常有镭、氡测量值的组合计算法和γ射线光谱法。本研究采用组合计算法测量氡射气系数，计算方法为

(1)

式中：V1—集氡罐有效体积，m3；C—集氡罐内氡活度浓度，Bq/m3；m—试样质量，kg；a—镭比活度，Bq/kg。

集氡罐内氡活度浓度由式(2)计算：

(2)

式中：V2—闪烁室体积，m3；N2—本底加样品计数率平均值，cpm；N1—本底计数率平均值，cpm；N—实验室内空气计数率的平均值，cpm；V—针孔注射器取样体积，m3；K—闪烁室的刻度系数，Bq/(m3·cpm)。南华大学氡室测得K值为13～14 Bq/(m3·cpm)。

实验室内空气计数率的平均值由式(3)计算：

(3)

式中：C0—环境氡活度浓度，Bq/m3。

试样中镭的比活度用高纯锗γ谱仪来测定，具体由式(4)计算：

(4)

式中：ab—标准物质中镭的比活度，Bq/kg；Ab—标准物质在609.3 keV处的峰面积，m2；A—样品214Bi在609.3 keV处的峰面积，m2。

集氡罐有效体积按式(5)计算：

V1=V3-V4

(5)

式中：V3—集氡罐体积，m3；V4—样品体积，m3。具体计算如式(6)所示：

(6)

式中：d—集氡罐内径，m；h—集氡罐高度，m；ρ—样品密度，kg/m3。

综合以上公式得到射气系数的最终计算式为

(7)

采用正交试验法进行射气系数测量，试验中先利用高纯锗γ谱仪测量铀尾矿砂中镭的比活度a；然后筛选不同粒径的铀尾矿砂作为试样，装入自制集氡罐装置后，利用恒温恒湿试验箱调节试样所处环境的温湿度，恒温恒湿保养72 h，在相同环境条件下利用闪烁室、FH463B型智能定标器和FD-125型氡钍分析仪测量5次本底计数率N1和本底加样品计数率N2，求得平均值；最后代入式(7)中可得出相应环境温度、湿度和粒径下的铀尾矿砂氡射气系数。

1.2 BP神经网络预测模型

在堆浸铀尾矿砂氡射气系数的实测数据基础上建立BP神经网络预测模型。BP神经网络是误差反向传播多层前馈神经网络的简称，是模仿生物神经系统的功能和结构发展起来的信息处理系统，常用的是三层网络结构，包括输入层、输出层和隐含层[19]。BP神经网络的学习规则是最速下降法，通过误差的反向传播调整内部连接的权值和阈值，以达到减小误差的目的[20]。

神经元模型示意如图1所示，具有n个输入分量的神经元，其中输入分量Qi(i=1，2，…，n)通过与它相乘的权值分量Pi(i=1，2，…，n)相连，求和之后生成输入函数f(x)。神经元输出m除受输入层的影响外，同时也受到神经元内部其他因素的影响，所以在神经元的建模中，常常还加有一个额外输入信号b，称为偏差，又称为阈值。神经网络通过样本学习进行训练，改变内部连接的权值和阈值，使输出值与目标值误差最小，从而达到建模的目的。

图1 神经元模型示意

BP神经网络的网络训练过程主要由4部分组成[21]：1)输入模式由输入层经中间层向输出层传播计算；2)输出的误差由输出层经中间层传向输入层；3)模式顺传播与误差逆传播计算过程反复交替；4)判定全局误差是否趋向极小值。

2 铀尾矿砂氡射气系数预测网络模型

2.1 BP神经网络结构

利用3层BP神经网络来建立铀尾矿砂氡射气系数预测模型，以环境温度、湿度和铀尾矿砂粒

径作为输入层神经节点，氡射气系数为输出层神经节点，隐含层节点数为15。氡射气系数预测神经网络结构如图2所示。

图2 氡射气系数预测神经网络结构

2.2 训练样本数据

影响堆浸铀尾砂氡射气系数的因素有很多。基于以往的研究成果和生产实践，本研究选择粒径、温度、湿度作为影响因素。筛选6种粒径的试样，5个温度水平和5个湿度水平，设计了三因素混合正交试验，见表1。

表1 正交试验因素及水平

利用自行研制的“铀尾矿砂氡射气系数测量装置”，对不同环境温度、湿度及铀尾矿砂粒径条件下的氡射气系数及其影响规律进行了研究。选用150个实测的具有代表性的铀尾矿砂氡射气系数数据来建立训练样本，部分数据见表2。为检验模型精度，选择20个具有代表性的不同粒径、温度和湿度数据作为检验样本不参加训练。

表2 部分射气系数训练样本数据

续表2

2.3 神经网络训练及预测

调用Matlab 2016a版本中BP神经网络工具箱，设置最小均方误差为10-5，学习率为0.01，最大训练次数为10 000次，将表1中1～130号样本数据作为学习输入，氡射气系数E作为目标输出进行训练。本研究样本顺序对结果没有影响。该网络预测模型经过7 974次训练后精度满足要求。检验样本的预测结果和实测值对比见表3。

表3 检验样本射气系数的预测结果和实测值对比

从表3可知，训练后BP神经网络模型所得的预测结果与实测值之间的最大相对误差为2.68%。表明利用BP神经网络建立的铀尾矿砂氡射气系数预测模型能够表达射气系数与各个影响因素之间的联系和规律。

3 预测结果的分析与讨论

在湿度(60%)和粒径(0.074 mm)一定时，铀尾矿砂氡射气系数随环境温度变化如图3所示。

从图3可看出：随着环境温度的升高，射气系数先呈缓慢上升的趋势；当温度超过40 ℃后，射气系数迅速增大。导致这种现象的可能原因：氡原子在温度为40 ℃以下时运动不剧烈，大部分的束缚氡不能脱离矿物晶格成为自由氡；当温度升高到40 ℃以上时，氡原子剧烈运动，导致大量束缚氡转变为自由氡并通过颗粒孔隙释放。从图3中还可看出，本研究所建立的BP神经网络模型所得的预测结果与实测值较为吻合。

在温度(40 ℃)和粒径(0.074 mm)一定时，铀尾矿砂氡射气系数随环境湿度变化如图4所示。

图3 环境温度对射气系数的影响

图4 环境湿度对射气系数的影响

从图4可看出：随着湿度的增加，射气系数逐渐增大；当环境湿度超过40%时，铀尾矿砂222Rn射气系数增大的幅度变缓。产生此种现象的原因可能有：在环境湿度较低甚至干燥情况下，大多数的氡原子从试样晶格中冲出又被相邻晶格束缚，因此射气系数较小；随着环境湿度的增加，试样孔隙中含水量增加，冲出晶格的氡被滞留在孔隙中并通过孔隙释放，从而导致射气系数增加；当环境湿度到达一定程度时，试样的吸水率降低，试样孔隙含水量增加缓慢，被滞留在孔隙中的氡原子量增加缓慢，故射气系数增加缓慢。预测值与实测值也能较好贴合。

在温度(40 ℃)和湿度(40%)一定时，铀尾矿砂氡射气系数随铀尾矿砂粒径变化如图5所示。

图5 铀尾矿砂粒径对射气系数的影响

从图5可看出，预测结果和实测值较接近，射气系数随着粒径的增大而减小。这是因为粒径影响试样内有多少镭与颗粒表面足够接近，粒径越小，试样中的镭越靠近颗粒表面，衰变产生的氡就越容易释放，射气系数越大。

4 结论

1)基于BP神经网络基本原理，选取了130个不同条件下具有代表性的氡射气系数实测数据作为训练样本；为检验预测模型的精度，选取了20个具有代表性的数据作为检验样本；建立了以环境温度、湿度和铀尾矿砂粒径为输入元，射气系数为输出元的BP神经网络预测模型。

2)该BP神经网络经过7 974次训练后精度满足要求，训练后BP神经网络模型所得预测结果与实测值的最大相对误差为2.68%，所建立的BP神经网络模型能够较好地表达颗粒堆积型介质的射气系数与各影响因素之间的联系与规律。