PHEBUS FPT0～FPT2实验堆芯降级过程数值模拟

罗跃建，宋美琪，刘晓晶，程 旭

(上海交通大学 核科学与工程学院，上海 200240)

自从核电站发展之初，由于堆芯冷却剂丧失引起堆芯熔化、裂变产物释放的严重事故就一直是核安全研究关注的重点。自从1979年的三哩岛核事故后，国内外科研工作者进行了大量关于严重事故的研究，包括实验、理论分析、数值计算等，取得了显著的研究成果。严重事故的研究主要包括压力容器内事故进程和压力容器外事故进程[1]。压力容器内事故进程主要关注压力容器内堆芯熔化行为，以及与之相关的现象和复杂物理化学反应。压力容器外事故进程主要关注压力容器内事故进程产物的行为，包括水蒸气、氢气、裂变产物以及熔融物等。

严重事故下，堆芯过热，包壳氧化，燃料熔化、迁移以及再定位等压力容器内事故进程对后期安全壳完整性和裂变产物行为等具有重要影响[2]。研究此类现象有助于认识和理解压力容器内事故进程机理，为核电厂严重事故的预防和缓解策略的制定提供重要基础。

广泛的实验研究是严重事故计算机程序开发和评估的基础，实验数据可用于验证和改进计算机模型，提高计算机程序的准确性[3]。堆芯熔化相关现象的实验研究主要包括CORA、QUENCH以及PHEBUS-FP等，实验数据广泛用于分析程序的验证，对于每个实验均有大量的计算分析成果[1,4]。法国辐射防护与核安全研究所(IRSN)主导的PHEBUS-FP实验主要研究轻水反应堆的严重事故现象，包括堆芯降级过程以及裂变产物在反应堆冷却剂系统和安全壳中的迁移、沉淀等行为，1993年至2004年间共进行了6组实验[5]。

针对PHEBUS-FP实验，国内外均有研究机构采用ASTEC、MELCOR、ATHLET-CD、ICARE/CATHARE、SCDAP/RELAP5等安全分析程序进行模拟分析[2-3,5-14]，并得到良好的模拟结果。各类分析基本表现为单个程序分析单个实验，并且不同分析选取了不同的轴向高度等分析对象，有的工况尚未采用ATHLET-CD程序进行分析。

针对以上问题，本文以PHEBUS-FP的FPT0、FPT1和FPT2实验为研究对象，统一使用ATHLET-CD程序进行建模计算，主要分析不同流量、不同加热功率下的堆芯降级过程，讨论包壳氧化以及燃料再定位过程中的模型参数。

1 PHEBUS-FP实验简介

1.1 PHEBUS-FP实验装置

PHEBUS-FP实验装置是根据900 MW压水反应堆按1∶5 000的比例建造的，其反应堆部分示于图1[6]。整个试验段放置于功率为40 MW的PHEBUS驱动反应堆中，试验段上腔室与加热到970 K的模拟热管段相连。

图1 PHEBUS-FP实验装置反应堆示意图Fig.1 Schematic of PHEBUS-FP reactor

PHEBUS-FP实验迄今共完成6组实验，本文讨论的3组实验列于表1[15]。实验中使用的燃料棒与比利时BR3反应堆的燃料棒相同，长度缩短后约1.13 m，裂变长度为1 m。3组实验堆芯均由20根燃料棒、1根位于中间的Ag-In-Cd控制棒组成，其中FPT0为20根新燃料棒，FPT1和FPT2为2根新燃料棒和不同燃耗的乏燃料棒。FPT0和FPT1在具有充足蒸汽的氧化环境中，FPT2通过减小蒸汽流量营造了还原性环境。FPT0堆芯组件布置示于图2[16]，不同于FPT0，FPT1和FPT2实验堆芯围筒内部为1层二氧化钍，外部压力管材料为铬镍铁合金，并在各层厚度上有部分差异。

表1 PHEBUS-FP实验序列Table 1 PHEBUS-FP test matrix

图2 FPT0堆芯横截面Fig.2 FPT0 core horizontal section

1.2 PHEBUS-FP实验工况

FPT0、FPT1和FPT2实验的功率和进口流量如图3所示，进口蒸汽温度为165 ℃，堆芯压力约0.20～0.24 MPa。3组实验均可分为预瞬态和瞬态两个阶段，其中瞬态阶段是实验关注的重点，包括堆芯降级过程，但低功率、低流量的预瞬态阶段对瞬态分析也有重要意义。堆芯围筒外部驱动反应堆冷却剂温度为165 ℃，压力约2.5 MPa，流量为10.0 kg/s[7,16]。

图3 FPT0、FPT1和FPT2实验工况Fig.3 Test conditions of FPT0, FPT1 and FPT2

2 PHEBUS-FP实验建模

在ATHLET-CD程序建模中，PHEBUS-FP实验堆芯节点划分如图4所示。图4中，OUTLET、INLET分别模拟上、下腔室；堆芯轴向划分为12个节点，包括上、下部分的燃料棒端塞和中间等间距的10个堆芯活性区，其功率按Cosine函数分布；径向划分为两个环形节点，内环包含8根燃料棒、1根控制棒，外环包括12根燃料棒，功率份额分别为0.44、0.56；堆芯围筒用热构件HS表示，与内部相邻堆芯部分发生对流换热和辐射换热，外部为驱动堆冷却剂，与之发生对流换热。

图4 PHEBUS-FP堆芯节点划分Fig.4 Nodalization of PHEBUS-FP core

ATHLET-CD程序提供功率输入控制，并考虑了再定位过程引起的功率重新分布，本次建模根据实验中功率和进口流量随时间的变化填写输入卡[17]。

整个堆芯围筒置于外部驱动堆堆芯中，建模时同样将整个堆芯置于外部水力学构件中，其冷却剂温度为165 ℃，压力为2.5 MPa，流量为10.0 kg/s，换热系数采用程序计算值。

3 计算结果分析

本文主要关注氢气产生量、轴向高度上燃料棒温度以及轴向质量分布，并讨论包壳氧化，燃料迁移、再定位等主要现象。

3.1 主要计算结果

FPT0的主要计算结果如图5所示。前9 000 s实验处于低功率的实验准备阶段，9 000～16 000 s间功率逐步提高到90 kW。实验结果显示，剧烈的氧化阶段发生在12 000～12 500 s间，该阶段内包壳氧化产生的氢气剧烈增加，氧化反应产生的热量使包壳和燃料棒温度也剧烈增加，在轴向高度0.4 m附近，燃料棒最高温度达到了2 030 ℃左右，并在功率增加作用下达到第2次峰值，约2 300 ℃。

图5 FPT0模拟结果Fig.5 Simulation result of FPT0

图6 FPT1模拟结果Fig.6 Simulation result of FPT1

程序计算值与实验值在趋势上具有较好的拟合度。值得注意的是，实验中，氢气产生量在剧烈氧化反应阶段结束后就基本保持不变，这是由于在高功率、高蒸汽流量下，堆芯材料得到充分氧化，下部材料在之后的加热阶段只有少部分氢气产生，ATHLET-CD程序模拟中，过高预测了这部分氢气产生量。在程序模拟中，堆芯材料在剧烈氧化阶段未得到充分氧化，导致后期会有氢气的产生。

轴向高度0.4 m处的燃料棒温度实验值在前14 000 s间采用实验实际值，在14 000 s之后采用ICARE2程序计算值，因在14 000 s左右该位置实际发生了熔融再定位。ATHLET-CD程序能很好地模拟出氧化反应产生的峰值以及功率增加产生的第2个温度峰值。值得注意的是，ATHLET-CD程序模拟并未反映出实验中该位置已发生的再定位现象，本文之后将详细讨论ATHLET-CD程序对再定位现象的模拟。

FPT1的主要计算结果如图6所示。与FPT0类似，前8 000 s处于低功率的实验准备阶段，8 000～17 000 s间功率逐步提高到43 kW。实验结果显示，剧烈的氧化阶段发生在11 000～11 500 s间，该阶段内包壳氧化产生的氢气剧烈增加，氧化反应产生的热量使包壳和燃料棒温度也剧烈增加，在轴向高度0.4 m附近，燃料棒最高温度达到了1 705 ℃左右，并在功率增加作用下达到第2次峰值，约2 250 ℃。

与FPT0相比，FPT1实验处于中等蒸汽流量下，约2.2 g/s，低于FPT0的3.0 g/s，氧化阶段的峰值温度明显偏低。轴向高度0.4 m处燃料棒温度的计算值与实验值在趋势上具有良好拟合度。

对于氢气产生量，ATHLET-CD程序能较好预测总的氢气产生量，但在中等蒸汽流量下，对下部材料在加热阶段氢气产生量不具有良好预测性。

FPT2的主要计算结果如图7所示。同前两组实验类似，前8 000 s处于低功率的实验准备阶段，8 000～19 000 s间功率逐步提高到39 kW。实验结果显示，剧烈的氧化阶段发生在9 500～10 000 s间，该阶段内包壳氧化产生的氢气剧烈增加，氧化反应产生的热量使包壳和燃料棒温度也剧烈增加，在轴向高度0.5 m附近，燃料棒最高温度达到了1 950 ℃左右，并在功率增加作用下在17 200 s附近达到第2次峰值，约2 300 ℃。

图7 FPT2模拟结果Fig.7 Simulation result of FPT2

对于温度的两次峰值，程序计算值较实验值表现得更加显著。值得注意的是，在8 000 s前的实验准备阶段，实验值与计算值出现较大偏差，分析可发现FPT2实验在实验前即进行过校核，初始实验时，轴向高度0.5 m的燃料棒温度约500 ℃。本次模拟中，对于实验前的校核并未详细模拟，采用了与FPT0与FPT1相同的初始条件，一定程度上会影响瞬态阶段的计算值，如堆芯温度偏低，但总体上实验值与计算值在趋势上具有一致性。

第1个氧化阶段，实验中约处于8 000～10 000 s左右，氧化反应产生氢气约80 g，ATHLET-CD程序能良好模拟该阶段的氢气产生量。在随后的加热阶段，下部材料的氧化产生约30 g氢气。趋势上，实验值与计算值相符合。

3.2 包壳氧化反应

剧烈氧化阶段氢气产生量的实验值与计算值如图8所示，3组实验均出现了氢气产生量剧烈增加的剧烈氧化阶段。图8中，t为实际时间。实际上，当包壳温度达1 000 ℃，就会开始发生锆水反应，产生氢气，当包壳温度达到1 580 ℃时，伴随着较高的氧扩散率，氧化物分子结构的相变，将导致反应速率阶跃式增长。反映在实验中，比较明显的是氢气产生量的大量增加，以及氧化反应放热导致包壳温度与燃料棒温度的剧烈增加，达到第1次峰值。

通过开始阶段氢气产生量的斜率，可发现该阶段FPT0表现得最剧烈，FPT2最缓和。并且，在FPT0中，剧烈氧化阶段发生在12 000 s左右，此时对应的加热功率约40 kW；在FPT1中，剧烈氧化阶段发生在11 000 s左右，此时对应的加热功率约20 kW；在FPT2中，剧烈氧化阶段发生在9 500 s左右，此时对应的加热功率约10 kW。这些现象均与实验各自实验工况密切相关。

图8 剧烈氧化阶段氢气产生量Fig.8 Hydrogen production during cladding main oxidation phase

实验中氢气的产生主要可分为3个阶段，堆芯中部区域包壳温度最先达到1 000 ℃后发生的缓慢氧化反应，堆芯大部分区域达到1 580 ℃后发生的大规模剧烈的氧化反应，以及堆芯下部区域由于再定位和功率增加引起的小规模后续氧化反应。当然，这其中也会有复杂物理化学变化产物的氧化反应在后期产生的氢气。

3组实验中，不同的蒸汽流量导致不同堆芯换热，不同的堆芯温度增加，结果表现出：随着堆芯入口流量的减小，发生剧烈氧化反应的时间减小，对应的堆芯加热功率也减小。另一方面，蒸汽流量的不同会引起反应速率的不同，结果表现出：随着蒸汽流量的下降，氧化反应的剧烈程度呈下降趋势。

值得注意的是，FPT0处于高功率、高蒸汽流量的实验工况下，堆芯广泛区域发生大规模的剧烈氧化反应，几乎消耗所有的锆材料。相比FPT0，FPT1与FPT2具有明显的再定位后的后期氧化反应现象，并且FPT1由于功率较高，再定位出现得早。

在ATHLET-CD程序中，锆氧化反应模型采用组合的形式[17]，本次模拟中1 273～1 800 K间使用Cathcart关系式，1 900～2 100 K间采用Urbanic/Heidrick关系式，1 800～1 900 K的过渡区域使用差值处理。对于3组实验，ATHLET-CD程序均能模拟剧烈氧化反应阶段，并与实验中的时间节点接近。但对于FPT2实验，剧烈氧化反应阶段在计算中的剧烈程度明显超出了实验现象。对FPT1和FPT2实验中的后期氧化现象不能良好模拟，其中FPT1未模拟出后期氧化现象，FPT2仅在趋势上保持一致，有明显误差。并且，FPT2处于低蒸汽流量的还原性环境中，对于该工况也不具有良好的模拟度。

Urbanic和Heidrick[8]认为包壳氧化过程中的降级过程对氢气的产生具有重要影响，包壳氧化形成的氧化层将容纳熔化的锆合金，并在一定条件下失效，导致熔融锆合金的再定位，使氧化反应出现不连续偏差。在ATHLET-CD程序中体现在包括包壳失效温度和包壳失效氧化层厚度的包壳失效准则上，本次模拟中该准则均保持一致。

当温度更高时，堆芯内会发生复杂的物理化学变化，氧化的锆合金再定位后形成的U-Zr-O合金也同样会发生低于Zr-O系统的氧化反应，ATHLET-CD程序不能模拟这类情况。锆水反应产生的氢气量对安全分析具有重要意义，实际热工水力条件，包壳失效，锆合金熔化、再定位，以及复杂的物理化学反应产出的产物均大幅增加了不确定性。对于良好的模拟，除了准确的参数设置与模型选择，合理的敏感性分析与不确定性分析也是相当必要的。

3.3 燃料再定位

一般认为燃料再定位发生在温度达到燃料的熔点后，约3 100 K，PHEBUS-FP证明了再定位的发生远低于该温度，约为(2 500±200)K[15]。造成这一现象的主要原因是堆芯内的复杂共晶反应，其来自于二氧化铀、二氧化锆、包壳、控制棒、导向管、定位格架间的复杂相互作用，甚至由于燃耗不同造成不同的包壳破损、肿胀以及熔融的控制棒吸收材料通过裂缝与燃料接触均对其有重要影响。

在系统级分析程序中一般采用较低的再定位温度准则来模拟此类现象，本次使用ATHLET-CD程序模拟中，再定位温度选取2 600 K，轴向质量分布如图9所示，需要注意的是，图中质量比的实验值为实际所测质量与原有燃料棒质量之比，计算值为计算得到的质量与原有燃料棒质量之比，燃料棒原有单位长度质量为10.4 kg/m。考虑到其他结构材料，实验值会明显偏高。另外，实验中，由于定位格架的阻碍作用，熔融物大量再定位在下部定位格架处，如图9所示。在ATHLET-CD程序计算中未考虑定位格架，堆芯材料再定位在堆芯最底部节点处，导致该位置质量远超出合理范围，在图9中未表示出。

图9 轴向质量分布Fig.9 Axial mass distribution

FPT0～FPT2实验中轴向质量分布的计算值均表现出：堆芯上部材料完整、堆芯中部材料发生向下迁移现象，并再定位到堆芯底部，在中间部分区域表现出再凝固与再熔化现象。与实验值的对比过程中可发现，尽管ATHLET-CD程序能模拟出主要现象，但在数值上具有较大误差。

熔融物的迁移和再定位会阻碍流道，造成传热的进一步恶化，加速堆芯熔融进程，并且影响再定位到下封头的时间，影响下封头熔池衰变功率，最终对下封头完整性有重要影响。另一方面，在事故工况下，对安注水的恢复提出了更高要求。

对于复杂的共晶反应，简单地降低燃料失效温度并不能有效还原堆芯的复杂变化。目前，ATHLET-CD程序的共晶模型较为简单，并且不能耦合到堆芯迁移与再定位模型中。建立更加详细的分析模型对安全分析具有重要意义，同时对于复杂的堆芯降级过程，也需要大量合理的敏感性分析与不确定性分析。

4 结论

严重事故下堆芯降级过程是一个复杂的物理化学过程，对安全分析具有重要意义。本文使用ATHLET-CD程序对PHEBUS-FP实验的FPT0、FPT1、FPT2进行建模，主要分析了不同流量、不同加热功率下的氢气产生量、轴向高度上燃料棒温度以及轴向质量分布，可得出以下结论：

1) 对于氢气产生量，ATHLET-CD程序计算值在趋势上具有良好的拟合度，但对FPT1、FPT2实验中的后期氧化反应模拟有较大误差；

2) 对于轴向高度上燃料棒温度，ATHLET-CD程序能很好预测由于氧化反应和加热功率引起的温度变化；

3) 对于轴向质量分布，ATHLET-CD程序能模拟出迁移、再定位现象，但限于模型缺陷，并不能准确地反映轴向质量分布；

4) 精确的模型建立、合理的模型参数选取、大量的敏感性与不确定性分析，对堆芯复杂的降级过程具有重要意义。