南京北郊秋冬季气溶胶散射特性研究

时政，邰菁菁，龚克坚，李岩，王静，赵博，肖伟生，于兴娜*

1. 南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室/气候与环境变化国际合作联合实验室/气象灾害预报预警与评估协同创新中心/中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2. 上海市嘉定区环境监测站，上海 201822；3. 民航宁夏空管分局气象台，宁夏 银川 750009；4. 广东省突发事件预警信息发布中心，广东省 广州 510080

大气气溶胶是指悬浮在大气中的固相或液相颗粒物共同组成的多相体系（章澄昌等，1995）。气溶胶在地气系统的辐射收支平衡中扮演着重要的角色，其主要通过直接和间接辐射效应来影响气候变化。直接辐射效应是指气溶胶粒子通过吸收和散射太阳辐射对地气系统的辐射收支产生影响（Rasool et al.，1971）。间接辐射效应是指气溶胶粒子作为云凝结核（CCN）改变云的微物理特性，进而改变云的辐射特性和分布状况，从而间接影响地气系统的收支平衡（Twohy et al.，1995；Albrecht，1989），因此对气溶胶辐射特性的研究是研究气候变化的一个关键点。

气溶胶散射特性对进一步了解气溶胶的辐射效应有重要意义。近年来，随着城市化的快速发展，由于大气颗粒物增加导致的污染事件逐渐增多，随之产生的气候效应愈加明显，国内学者对气溶胶散射特性开展了较多的研究工作。柯宗建等（2004）利用积分浊度仪观测的散射系数数据以及 PM10质量浓度数据，分析了北京观象台 2003年气溶胶散射系数的变化情况，并得到了气溶胶散射系数与PM10质量浓度以及能见度的关系。杨莲梅等（2006）利用塔克拉玛干沙漠腹地塔中气象站 2004年浊度仪和能见度仪的观测数据，研究了气溶胶散射系数在各级沙尘天下的变化特征。姚青等（2012）利用2011年4－5月天津城区的相关数据，讨论了不同天气类型下气溶胶散射系数的日分布特征。Wu et al.（2017）在 2014夏季华北农村南部地区观测到由于气溶胶粒子的吸湿增长，散射系数有显著的增长。田磊等（2010）通过对后向散射比的分析得到了观测期间沙尘气溶胶中细粒子的比例逐渐升高。史晋森等（2015）通过分析 Angstrom 指数，得出散射系数增大时，粒径较大的颗粒物含量也增大。

近年来学者们也对南京北郊气溶胶散射特性进行了研究。高澜等（2013）在 2010－2011年对南京北郊的观测研究显示，该地区气溶胶散射系数日变化表现出夏季最高，春秋季次之，冬季最低的特点；Yu et al.（2016）在2011年3－4月的观测研究得出，气溶胶散射系数的急剧上升受到了来自西北和东南方向盛行风的影响；张程等（2018）通过对比气溶胶散射系数和 PM2.5化学组分，得出了硝酸盐、硫酸盐和有机物是影响观测期间气溶胶散射系数的重要贡献源。该地区气溶胶散射特性的研究主要集中在散射系数的变化特征上，而对后向散射比、Angstrom波长指数和不对称因子等散射特性相关参数的具体探讨较少，然而，它们作为衡量气溶胶光学性质的重要参数，在计算评估大气气溶胶的辐射效应中有很重要的意义。本文利用积分浊度仪获取南京北郊2015年和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数数据，对比分析秋冬两季该地区气溶胶散射系数的变化情况，探讨了气溶胶粒子后向散射比、Angstrom波长指数和不对称因子的变化特征，明确南京北郊秋冬季气溶胶粒子的散射特性，以期为区域大气污染防治提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 观测地点与仪器

本研究观测地点位于江苏省南京市浦口区的南京信息工程大学（32°03'N，118°46'E），该观测地点东邻宁六公路，南靠浦口区龙王山风景区，西北两侧分布着住宅区和农田，其东北方向坐落着多家大型工厂和企业。

本文采用的气溶胶散射系数来自美国TSI公司生产的 3563型积分浊度仪，该仪器同时提供了 3个波段的总散射系数和后向散射系数（450、550和700 nm），时间分辨率为1 min。仪器架设于南京信息工程大学气象楼楼顶实验室，采样管由窗口伸至室外抽取样气，同时在进气口安装防虫网。采样时间为2015年1月21－30日和2016年10月1日－2017年1月4日。观测前需使用纯净的CO2进行仪器标定，并采用美国PERMA PURE公司生产的PD-100T-24MSS型Nafion干燥管进行除湿。采样前样品空气经过干燥管干燥后使仪器内部湿度控制在 30%以下，以减小水汽对颗粒物散射的影响（何镓祺等，2016）。

同时进行常规气象要素观测，包括风向、风速、温度和相对湿度等，气象要素数据均来自南京信息工程大学-中国气象局综合观测培训实习基地的CAWSD600型自动气象站，气象要素的时间分辨率为1 min；能见度数据来自CJY-1型能见度仪，时间分辨率为1 min。

1.2 计算方法

大气气溶胶后向散射比（bλ）是在给定波长下半球后向散射系数与总散射系数的比率，是表征气溶胶中细粒子含量的一个重要参数，其比值越大，表示气溶胶中细粒子的含量越高。气溶胶后向散射比的计算公式如下：

式中，σsp为大气气溶胶总散射系数；σbsp为气溶胶后向散射系数，单位为Mm-1；λ为对应波长，单位为nm。

大气气溶胶散射Angstrom波长指数（α）与气溶胶的尺寸分布和折射率有较大的关系，其在一定程度上可以反映气溶胶粒子的大小。α值的范围一般在0－2之间，对于超细颗粒物，Angstrom指数接近于 2，而对于较大颗粒物，其值接近于 0，其计算公式可表示为：

气溶胶粒子不对称因子（gλ）是反映气溶胶粒子前向散射能力大小的一个重要参数，根据Andrews et al.（2006）提出的公式，其值可由后向散射比（bλ）计算得到：

不对称因子值的范围在-1－1之间，gλ=-1说明粒子完全后向散射；gλ=1说明粒子完全前向散射，通常粒子尺度越大，对应的不对称因子越大。

2 结果与讨论

2.1 气象要素变化特征

图1 南京北郊2015年和2016年秋冬季气象要素的时间序列Fig. 1 Time series of meteorological elements in autumn and winter of 2015 and 2016 in the northern suburbs of Nanjing

图1 所示为南京北郊2015年和2016年秋冬季气象要素的时间序列。如图所示，观测期间南京北郊大气能见度通常在10 km以下，最大日平均值出现在10月9日，达到了12.9 km，高于最小日平均能见度（1月25日）的10倍。2015年1月和2016年秋冬季平均温度分别为3.27 ℃和13.97 ℃。总体而言，2015年1月平均能见度仅(4.3±3.2) km，低于2016年秋冬季平均能见度的80%。相对湿度和能见度呈相反的变化趋势，如11月17－23日期间的平均相对湿度达到95.7%，但能见度仅为4.0 km。从降水量的变化特征可以看出，降水与相对湿度的高值有很好的对应关系，频繁降水事件导致2016年秋冬季大气平均相对湿度较高，达到82%左右。

图2a和图2b分别给出了2016年秋冬季和2015年1月风向风速的玫瑰图以及不同风向风速下气溶胶散射系数的分布（风向由角度θ表示，风速由半径r表示）。由图可知，2016年秋冬季东风为主导风向，其出现的频率为24%；2015年冬季相对频率最高的风向为东北偏东风，频率达到19%，是出现频率次高值（西北偏西风）的2倍左右。2016年秋冬季小时平均风速为(1.9±1.1) m·s-1，与2015年冬季的平均风速相近。在风速小于2 m·s-1的情况下，气溶胶散射系数的高值在各个风向上均有分布，可以认为是受到了观测地点周边局地源的影响。此外，气溶胶散射系数随风速增强表现出下降趋势，说明风速对气溶胶粒子具有一定的扩散作用。

2.2 气溶胶散射特性

2.2.1 气溶胶散射系数

图3所示为南京北郊2015年1月和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数变化特征，图中的空缺部分表示在质量控制过程中被剔除或由于仪器故障而丢失的部分数据。如图所示，观测期间气溶胶散射系数值随波长的增加而减少，且总体变化趋势较为平缓，说明观测期间大气气溶胶对太阳光衰减的波长选择性较低（吕睿等，2016）。很显然，2015年冬季期间气溶胶散射系数明显高于 2016年秋冬季的观测值。以波长550 nm为例，观测期间最高日平均散射系数出现在2015年1月24日，数值高达877.6 Mm-1；高于最小日平均值（10月10日，47 Mm-1）的18倍。总体而言，2015年1月的平均散射系数达到(359.52±254.24) Mm-1，是2016年秋冬季平均散射系数(98.95±36.13) Mm-1的 3.6倍。2015年冬季和2016年秋冬季平均PM2.5质量浓度分别为 126.5 μg·m-3和 50 μg·m-3。此外，2015 年冬季平均混合层高度为385 m，其中污染天的平均混合层高度仅为287 m，远低于2016年秋冬季的平均值（675 m）。大气混合层高度越低，扩散条件越差，局地源排放和污染物的累积促使霾污染加重，气溶胶粒子大量积聚导致了气溶胶散射系数明显升高。而 2016年秋冬季散射系数较低主要归因于较强的湿清除过程。以2016年10月为例，月累积降水量达到了319.6 mm，是往年月平均降水总量的6倍左右。降水对颗粒物的清除作用通常随雨强、降水持续时间及降水量的增加而增加（吴进等，2018）。由于降水过程的冲刷作用使大气中气溶胶粒子含量减少，导致气溶胶散射系数下降。高澜等（2013）在2010年冬季的观测结果表明，南京北郊大气气溶胶散射系数的平均值为307.24 Mm-1；于兴娜等（2013）研究表明，该地区 2011年春季期间气溶胶散射系数的平均值为(311.5±173.3) Mm-1，均与本研究2015年冬季的散射系数平均值相近。

图2 风玫瑰图和不同风向风速下气溶胶散射系数分布情况Fig. 2 Wind rose map and distribution of aerosol scattering coefficient under different wind directions and speed

图3 南京北郊2015年1月和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数变化特征Fig. 3 Variation characteristics of aerosol scattering coefficient in autumn and winter of 2015 and 2016

图4 所示为观测期间气溶胶散射系数和 PM2.5质量浓度的日变化特征。可以看出，2015年1月和2016年冬季 PM2.5质量浓度日均值分别为 126.5 μg·m-3和 72.2 μg·m-3，远高于 2016 年秋季（35.4 μg·m-3）。2016年秋冬两季气溶胶散射系数日变化趋势相似，均表现出早晚高、午后低的日变化特征。这种变化趋势与上海、天津等地（许建明等，2010；徐梅等，2011）气溶胶散射系数的日变化特征相似。但是，2015年冬季气溶胶散射系数除早晚表现出高值外，在午后14：00也出现了一个峰值，这与同期PM2.5质量浓度的日变化相似，且PM2.5质量浓度在12：00－14：00呈上升趋势，可以认为污染物浓度升高是散射系数在午后出现次峰值的原因（张程等，2018；张勇等，2012）。气溶胶散射系数的日变化特征通常与人为排放、近地层气象条件以及大气边界层的动力状况密切相关。清晨，由于早高峰等人类活动增强，人为排放的气溶胶大量增加，加上此时大气受逆温控制，非常不利于污染物的扩散，造成气溶胶散射系数形成一个高值。之后，随太阳辐射增强，空气温度升高，近地面对流活动逐渐增强，逆温结构被破坏，较好的大气扩散条件使得散射系数下降，并在15：00左右出现谷值（2015年冬季因污染事件午后出现峰值）。15：00之后随太阳辐射减弱，大气层结趋于稳定，混合层下降并形成逆温，同时伴随人为排放气溶胶的增加，致使气溶胶散射系数在傍晚及夜间均保持着较高的水平。

图4 2015－2016年南京北郊秋冬季气溶胶散射系数和PM2.5质量浓度日变化特征Fig. 4 Diurnal variation of aerosol scattering coefficient and PM2.5 in autumn and winter of 2015-2016 in the northern suburbs of Nanjing

表 1为本研究和其他城市气溶胶散射系数对比。由表可知，2015年1月南京北郊地区气溶胶散射系数与北京上甸子站、济南和上海等地区相比较高；与广州和天津城区相比偏低，说明 2015年冬季南京北郊地区气溶胶散射系数较其他城市处于中等水平，而 2016年秋冬季大气气溶胶散射系数明显低于各地区。

表1 各地区气溶胶散射系数对比Table 1 Comparison of aerosol scattering coefficients in different regions

2.2.2 Angstrom波长指数

图 5所示为南京北郊秋冬季气溶胶散射Angstrom波长指数日平均值的变化特征。从图中可以看出，α随波长的增加而增加，其变化趋势与上述的散射系数相反，即高的气溶胶散射系数对应低的α，说明气溶胶散射系数增大时，较大粒径的气溶胶含量也增加了。观测期间 Angstrom波长指数（450－700 nm）的变化范围在0.3－2.0之间，平均值为(1.24±0.22)，高于博斯腾湖地区夏季的数值（1.19）（张玉平等，2007）；低于泰山(1.46±0.25)（沈小静，2012）和河西地区春季的数值(1.31±0.29)（史晋森等，2015）；介于6s（Second Simulation of the Satellite Signal in the Solar Spectrum）常用气溶胶模式中的大陆型（1.20）和城市型（1.35）之间。2015年1月、2016年秋季和冬季南京北郊平均气溶胶Angstrom波长指数分别为1.08、1.3和1.2，说明 2016年秋冬季的气溶胶粒子以粒径较细的粒子为主控粒子；而 2015年冬季的颗粒物粒径相对较大，尤其在1月26日，最小日平均值仅为0.45，表明该污染事件期间以粒径相对较粗的粒子为主控粒子。

图5 南京北郊秋冬季气溶胶Angstrom波长指数日平均变化特征Fig. 5 Daily mean variation characteristics of Angstrom exponent in the northern suburbs of Nanjing

2.2.3 后向散射比

图6 观测期间南京北郊气溶胶后向散射比逐日分布Fig. 6 Daily distribution of aerosol back scattering ratio in the northern suburbs of Nanjing during the observation period

图6 所示为观测期间南京北郊气溶胶粒子后向散射比的逐日分布。如图 6所示，后向散射比与散射系数随波长的变化趋势相反，其值随着波长增加而增加。在450－550 nm之间，气溶胶后向散射比随波长变化不敏感；而在550－700 nm后向散射比急剧上升。根据 Mie理论计算，如果气溶胶粒子直径小于1.5 μm，粒子的后向散射比通常大于 0.1（Zhang et al.，2004）。观测期间 b（550 nm）主要在 0.085－0.14范围内波动，其中高于0.1的样本约占样本总量的80%。观测期间气溶胶粒子的平均后向散射比为(0.12±0.01)，与珠江三角洲农村背景地区(0.124±0.015)（Garland et al.，2008）较为接近；低于兰州（0.1492）（张婕等，2012）和河西地区（0.164）（田磊等，2010），说明以上各地区气溶胶以细颗粒物为主。但是2015年 1月气溶胶粒子的后向散射比(0.097±0.006)明显低于 2016 年秋冬季(0.123±0.009)，说明2015年冬季气溶胶中含有一定比例的粗颗粒物（粒径＞1.5 μm），而 2016年秋冬季由于降水的清除作用（董群等，2016），气溶胶以粒径小于1.5 μm的细粒子为主。

2.2.4 不对称因子

图7所示为观测期间南京北郊气溶胶粒子不对称因子的日平均变化趋势。由图7可知，观测期间气溶胶粒子的不对称因子随波长增大而减小，尤其是在550－700 nm下降较明显。气溶胶粒子的平均不对称因子在波长 450、550和 700 nm处分别为(0.62±0.02)、(0.61±0.03)和(0.56±0.04)，说明气溶胶粒子前向散射能力随波长增加而下降。从图中还可以看出，2015年1月气溶胶粒子的平均不对称因子（0.67、550 nm）高于 2016年秋冬季（0.61、550 nm）。例如，2015年1月g值高于0.67的样本（550 nm）约占总样本量的70%；而2016年秋冬季不对称因子主要集中在0.55－0.65之间，占样本总量的90%左右。这些结果均与 Angstrom指数及后向散射比得到的结论相一致，说明 2015年冬季气溶胶粒子的粒径相对较大，且气溶胶粒子以前向散射为主。

图7 2015年和2016年秋冬季南京北郊气溶胶粒子不对称因子变化情况Fig. 7 Variation of aerosol particle Asymmetry factor in northern suburbs of Nanjing in autumn and winter

2.3 散射系数及Angstrom波长指数频率分布

图8 所示为观测期间南京北郊地区大气气溶胶散射系数（550 nm）及Angstrom波长指数（450－700 nm）的相对频率分布。如图所示，2015年冬季气溶胶散射系数频率分布范围较广，在 52－1363 Mm-1之间均有分布。其中，散射系数在100－200 Mm-1之间的样本占总样本数的 22%；但散射系数的高值区也占有非常高的比例，如＞400 Mm-1的样本达到了53%。然而，2016年秋冬季气溶胶散射系数分布较为集中，且主要集中在160 Mm-1以下的低值区，占比达90%左右。

2015年冬季气溶胶Angstrom波长指数在0.2－2.0之间均有分布，其中＜1.0的样本约占27%，1.0－1.8范围内的样本占到72%，说明2015年冬季期间气溶胶由粗颗粒物和细颗粒物的混合组成。如图所示，2016年秋冬季气溶胶散射Angstrom指数主要集中在 0.8－1.8，其频率达到了 96%，说明该时段的气溶胶以粒径较细的粒子为主。

3 结论

本文利用南京北郊2015年和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数数据，对比分析了秋冬两季该地区气溶胶散射系数、后向散射比、Angstrom波长指数以及不对称因子的变化特征，得出了以下结论：

（1）观测期间气溶胶日平均散射系数最高达到了877.6 Mm-1，是最低日平均（47 Mm-1）的18倍左右。2015年 1月散射系数平均值为(359.52±254.24) Mm-1，出现高值的原因主要为污染天气溶胶粒子的聚集；而 2016年秋冬季平均气溶胶散射系数偏低，主要原因为降水的清除作用。

图8 观测期间南京北郊气溶胶散射系数和Angstrom指数频率分布Fig. 8 Aerosol scattering coefficient and Angstrom exponent frequency distribution in the northern suburbs of Nanjing during the observation period

（2）2016年秋冬季散射系数日变化呈早晚高、午后低的“双峰型”分布；而 2015年冬季由于污染物的积聚，除了早晚高峰外，午后14：00左右出现次峰值，散射系数日变化呈现出“三峰型”分布。

（3）观测期间α（450－700 nm）的变化范围在0.3－2.0 之间，平均值为(1.24±0.22)；b（550 nm）主要在0.085－0.14范围内波动，其中高于0.1的样本约占样本总量的 80%，平均值为(0.12±0.01)。气溶胶以粒径小于1.5 μm的细粒子为主，且2015年气溶胶中含有一定比例粒径较粗的颗粒物（粒径＞1.5 μm）。