CARR堆冷中子瞬发伽玛活化分析系统及实验研究

姚永刚，肖才锦，金象春，运威旭,2，刘旭东，唐婵娟，石 丛,2，杨俊凯，王平生，倪邦发

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059)

中子活化分析(neutron activation analysis, NAA)根据入射中子能量的不同可分为冷中子活化分析、热中子活化分析、超热中子活化分析、快中子活化分析；根据中子源类型可分为反应堆中子活化分析和移动中子源活化分析；根据测量反应过程中不同的伽玛射线，又可分为瞬发伽玛中子活化分析(PGAA)和仪器中子活化分析(INAA)或常规中子活化分析。反应堆中子源中子注量率高、对多数元素活化截面大、中子注量率空间均匀性好，因此反应堆中子活化分析具有较低的探测极限、较高的选择性、高精密度和准确度，是活化分析的主流[1-2]。INAA可分析元素周期表中大部分核素，但对于中子俘获生成核为非放射性核、纯β衰变和γ分支比相对较低的核素时，不能实现其核素测量；同时，INAA是一种离线的分析方式，无法应用于现场在线测量分析。而PGAA技术是一种非破坏、多元素在线检测的方法，为INAA技术的补充，对H、B、C、N、P、S、Cl等有较好的探测下限和灵敏度，且PGAA技术已用于喷气机引擎叶片中H含量测定，并发展为钛合金中H含量测定的基准方法[3-5]。

目前，国际上有30多个实验室已经建立了PGAA装置[1]。90年代我国在PGAA方面也有许多相关研究。2005年，中国原子能科学研究院(CIAE)利用重水反应堆(101堆)建立了国内第一套反应堆PGAA装置[6-7]，开展了k0值及锰结核瞬发伽玛活化分析实验，由于反应堆中子束流强度相对较低、本底较高，限制了我国在国际反应堆PGAA领域的发展。随着中国先进研究堆(CARR)的建成，CIAE利用其高中子注量率、高稳定性，正在建立分析元素种类齐全以及设备技术先进的中子活化分析研究平台，主要包括INAA系统、热中子瞬发伽玛活化分析系统(TNPGAA)、冷中子瞬发伽玛活化分析系统(CNPGAA)、中子深度剖面分析系统(NDP)和缓发中子测量系统(DNC)。目的是提高CIAE NAA实验室的分析水平，并为与国际原子能机构(IAEA)合作建立亚太地区NAA资源中心和培训中心奠定基础[8-14]。2017年10月，中国原子能科学研究院进行了CARR冷源(液氘)调试。本研究主要介绍利用CARR冷源测试期间在国内首次开展CNPGAA实验，并利用金片活化法测量CARR堆运行功率15 MW条件下有无冷源时束流导管B末端1 m处的中子注量率。

1 PGAA系统简介

中国先进研究堆(CARR)是一座用轻水作慢化剂和冷却剂，重水作反射层的池内罐式反应堆，满功率60 MW时堆芯热中子注量率可达8×1014n·cm-2·s-1。CARR堆瞬发伽玛活化分析系统包括热中子瞬发伽玛活化分析系统(TNPGAA)和冷中子瞬发伽玛活化分析系统(CNPGAA)。其中，TNPGAA中子束流采用位于重水反射层距离堆芯46 cm处的水平切向孔道，且孔道中用单晶铋以及准直器中增加蓝宝石等措施过滤γ射线，减少堆芯快中子和γ射线带来的辐射本底[10-11]。而冷中子对某些材料具有较大的全反射角，可以利用中子导管有效地将其传输出堆芯，在远离堆芯几十米的更大空间安装较多的谱仪设备，提高中子的利用率[15-16]。CNPGAA系统利用CARR堆内增加冷源和中子导管，将冷中子束流传输到CARR导管大厅，能最大化的降低束流中的快中子和伽玛本底干扰，提高中子注量率，改善元素测定的探测限。此外，根据“1/v定律”，冷中子相对热中子，其对大部分元素的中子反应截面较高，可以提高分析灵敏度。因此，冷中子瞬发伽玛活化分析更侧重于材料中H、B元素的痕量分析。而对分析含有中子散射截面较大且含量较高的H元素样品，如生物样品和聚合物时，则适合采用热中子瞬发伽玛活化分析[17-20]。

CNPGAA系统主要包括中子束流导管、束流开关、斩波器、样品室、测量系统、系统屏蔽、数据获取和伽玛谱数据处理等，系统结构示意图示于图1。

1.1 屏蔽系统

屏蔽系统主要吸收实验环境中的中子以及伽玛射线，确保瞬发伽玛中子活化分析(PGAA)实验的中子和伽玛本底最低，同时保证实验人员和设备的安全。除混凝土屏蔽体外，系统主要采用中国原子能科学研究院活化分析实验室十二五期间研制含10B、6Li的柔性材料屏蔽中子(图2)，可用于包裹中子准直器、探测器和管线等不规则物体表面。该材料硼含量高，耐高温300 ℃；耐中子和伽玛辐照；绝缘性好，电阻率可达2.6×1014Ω·m，阻燃性达到最高等级V-0级。不仅适用于中子物理实验，也适合用于核电站、乏燃料运输、后处理厂及工作人员中子屏蔽。

图2 自制柔性中子屏蔽材料Fig.2 Homemade flexible neutron shielding materials

1.2 探测器系统

PGAA实验中瞬发γ射线能量在0.1～11 MeV宽能量范围，射线与探测器晶体作用时除伽玛射线全能峰信号外，还将产生逃逸的湮没辐射光子和康普顿散射光子的γ射线信号。因此，实验中CNPGAA伽玛谱仪由一个定制加长的N型电制冷同轴高纯锗(HPGe)探测器(型号：ORTEC GMX57P4，内含快速前置放大器)作为主探测器(图3中D)，用以提高伽玛射线高能区的探测效率和数据采样。同时为降低环境本底，外围由内向外采用环形锗酸铋(BGO)康普顿谱仪(图3中E)和10 cm厚的Pb材料进行屏蔽(图3中A)。由于低能中子与6Li反应不产生伽玛射线，不会对探测器造成测量伽玛干扰。因此样品室(图3中B)内装有含6Li的屏蔽材料吸收散射中子，能进一步降低靶室内测量本底。此外，PGAA探测系统预留了LaBr3(3″×3″)探测器测量装置(图3中C)，用于性能对比分析。电制冷HPGe探测器性能调试实验示于图4，HPGe探测器(图4中B)信号耦合先进的数字多道谱仪DSPEC®-502(图4中A)用以获取瞬发伽玛谱数据。CNPGAA系统还包括先进的16通道数字谱仪电子学设备(型号：XIA PIXIE16)，可以实现单个HPGe测量、康普顿抑制、电子对湮没三种模式的测量功能。本次实验中没有采用康普顿抑制模式和电子对测量模式，BGO晶体仅作为屏蔽使用。

a——正视图；b——左视图图3 CARR堆CNPGAA测量系统实验图a——Front view；b——Side viewFig.3 Measurement equipment pictures of CNPGAA system at CARR

图4 数字多道谱仪DSPEC®-502和电制冷HPGe探测器Fig.4 Digital multichannel analyzer DSPEC®-502 and electro-mechanical cooler for HPGe detector

2 实验方法

CARR冷源调试期间，利用冷中子导管CNGB束流和CNPGAA系统，首先测量系统本底谱和NH4Cl样品瞬发伽玛谱。其次，利用NH4Cl中35Cl(n，γ)产生的高能瞬发伽玛射线以及伽玛放射源152Eu、137Cs 、60Co完成宽能区0.1～8 MeV范围的能量刻度，实验中探测器与样品之间的距离为27.5 cm，探测器测量准直孔直径为Φ2.5 cm。最后，利用Au片活化法测量有无冷源时束流导管CNGB中子注量率。

3 结果与讨论

3.1 样品元素谱图

在冷源调试期间，采用电制冷HPGe探测器和多道谱仪进行测量，获取了NH4Cl样品中元素的冷中子瞬发伽玛谱和本底谱等数据，NH4Cl瞬发伽玛谱和系统实验本底谱数据示于图5。从图5结果可以看出，H、Cl等元素的瞬发伽玛特征峰明显，本底较低。但样品谱和本底中都有电子湮灭-511 keV，B-4 78 keV，H-2 223 keV等伽玛峰，源于周围屏蔽材料中含有B，以及样品的样品膜含有H等。因此可制作含6Li的材料进行探测器和周围铅室屏蔽，防止探测器辐照损伤以及降低环境本底。

a——0～2000道；b——2001～5000道；c——5001～8191道(S代表单逃逸峰，D代表双逃逸峰)图5 NH4Cl冷中子瞬发伽玛谱a——0-2000 ；b——2001-5000 ；c——5001-8191(S refers to single escape peak, D refers to double escape peak)Fig.5 Prompt gamma spectrums of NH4Cl and background

3.2 能量刻度

瞬发γ活化分析涉及11 MeV以内的γ射线探测效率刻度，目前宽能区的探测器效率刻度存在两大难点：1) 现有同位素γ标准源发射的能量一般不超过3 MeV，没有理想的高能γ射线同位素标准源；2) 能量和效率的函数关联不明确，实验数据点的内插(以及数据点的外延)不确定性大。探测效率刻度一般使用一组具有多能量的γ射线放射源计算相对效率，再利用强度已知的标准源测定探测器对该能量的绝对探测效率，将各能量的相对效率转换为绝对效率，最后用最小二乘法进行双对数多项式函数拟合[21]。为了将放射源刻度得到的数据一起拟合以增加能量点数目，必须对两个不同源的源强作归一处理。一般采用瞬发伽玛活化方法获得更高能量的伽玛射线高能，研究表明，14N(n,γ)15N放出的多γ射线能谱在1.6～10.8 MeV均匀分布，精度高于1%，适用于γ射线探测器高能端刻度的基准源。但是，14N的热中子俘获截面较小，测量困难[22]。因此，实验利用NH4Cl中35Cl (n，γ)产生的高能瞬发伽玛射线以及伽玛放射源152Eu、137Cs 、60Co完成宽能区0.1～8 MeV范围的能量刻度。

电制冷HPGe探测器能量刻度曲线示于图6。由图6结果可知，在0.1～8 MeV能量区间探测器线性度较好。由于效率刻度需要的能量范围较宽，且需要低能区和高能区过渡和交叉的核素如66Ga，此核素半衰期较短且需要通过加速器辐照生成，进一步完成HPGe探测器效率刻度。

图6 电制冷HPGe探测器能量刻度曲线Fig.6 The Energy calibration curves of electro-mechanical cooler for HPGe detector

3.3 中子注量率

利用金片活化法(197Au(n,γ)198Au，Eγ=411.8 keV，T1/2=64.684 8 h)测量了CARR堆15 MW功率有无冷源时束流中子注量率，Au片活化实验位置处于冷中子导管B(CNGB)末端1 m，导管中子截止波长为4×10-10m(图7)。实验结果显示，有冷源时中子注量率约为φ=4.8×108n·cm-2·s-1，无冷源时中子注量率约为φ=4.1×107n·cm-2·s-1，中子注量率比值(有冷源/无冷源)为11.7。结果表明有冷源时中子注量率约提高一个量级，提高了PGAA系统实验探测能力和灵敏度。

图7 金活化法测量中子注量率实验图Fig.7 The experimental picture of neutron flux measurement using Au activation method

4 小结与展望

实验利用CARR堆冷源调试阶段，在国内首次开展了冷中子瞬发伽玛活化分析实验，并用Au片活化法测量了冷中子导管B束流出口1 m处的中子注量率，结果显示有冷源时中子注量率约提高一个量级。

CARR瞬发伽玛活化分析系统有待进一步调试和提高，比如进行电制冷HPGe探测器的效率刻度以及H、B等元素定量分析；利用束流斩波器将中子束流调制成脉冲形式，同时测定短寿命核素的缓发伽玛和瞬发伽玛射线以及进行循环活化分析；利用BGO康普顿谱仪提高信噪比并实现电子对谱等测量功能；实现系统的自动换样和远程操作及监控功能，降低实验人员的辐射剂量，减少人为因素影响，提高工作效率。

随着CARR的建成与验收，利用其注量率高、均匀性好等特点，建立先进的反应堆瞬发伽玛中子活化分析平台是对常规活化分析的重要补充，尤其是对材料中轻原子序数元素的定量分析具有重要意义，如储氢材料中元素H含量的定量分析和超级合金中B元素定量分析等。此外，也为我国反应堆PGAA系统基础研究提供了方法学上的参考和借鉴，以及可为高能区γ探测器提供能量和效率刻度测试平台。