EGR组分对煤液化柴油颗粒排放的影响

王 忠,杨家翚,李瑞娜,刘 帅,赵怀北,陈培红

EGR组分对煤液化柴油颗粒排放的影响

王 忠1*,杨家翚1,李瑞娜1,刘 帅1,赵怀北1,陈培红2

(1.江苏大学汽车与交通工程学院,江苏 镇江 212013；2.南通航运职业技术学院,江苏 南通 226010)

为研究废气再循环(EGR)对煤液化柴油颗粒粒径分布,微观形貌,组成元素以及氧化特性的影响, 运用扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)和热重试验的方法,通过改变EGR率(0%EGR,15% EGR)和废气组分(15%N2, 15%CO2和30%CO2)采集了柴油机燃用煤液化柴油的颗粒,分析了颗粒微观结构和氧化特性.结果表明, EGR率小于15%时,颗粒粒径呈单峰正态分布.在0%EGR,15%EGR,15%N2,15%CO2氛围下,颗粒粒径分布的峰值粒径分别为60.4,60.4,69.8,52.3nm.引入30%CO2时,颗粒粒径呈双峰正态分布,粒径分别在14.3nm和52.3nm.引入EGR和N2后,颗粒群变得紧凑, 不易氧化.引入CO2后,颗粒群变得疏松,易于氧化.不采用EGR,颗粒结构主要呈链状,引入15%EGR和15%N2,颗粒结构主要呈团簇状.

柴油机；煤液化柴油；废气再循环；气体成分；颗粒

煤液化柴油是煤通过费托反应得到的柴油机代用燃料,其主要成分是饱和烃,几乎不含芳香烃和硫元素,十六烷值和热值高,是我国煤炭多元化清洁利用的重要方式,预计在2020年,产能将达到1300万t/a[1],是未来最有发展前景的清洁燃料之一.通过对比燃用煤液化柴油和车用普通柴油的燃烧及排放特性,研究表明,燃用煤液化柴油,PM,CO和HC排放有明显降幅,但NO排放降幅较小[2-3].我国机动车目前实施的排放法规对NO排放有严格限制,废气再循环(EGR)是降低柴油机NO排放最有效的技术手段之一,具有结构简单,成本低的优点.EGR降低NO的同时会对柴油机的颗粒排放产生影响[4].

EGR降低NO生成的主要原因有热效应,稀释效应及化学效应,这些效应也会对颗粒的生成带来影响[5].采用EGR,柴油机部分废气进入缸内,EGR废气主要包括剩余的空气(主要是N2,O2),完全燃烧产物(CO2,H2O)以及少量的中间产物,实际上是改变了进气N2,O2,CO2的比例[6].N2和CO2稀释了缸内的氧气浓度,即稀释效应作用;CO2会增加进气的比热容,延长滞燃期,降低缸内最高燃烧温度,即热效应作用;高温下CO2参与缸内的化学反应[7].这些效应会改变颗粒的成核,生长,团聚,氧化等过程,影响颗粒的粒径分布,微观结构和氧化特性[8].其中,稀释效应是碳烟的主要原因,热效应和化学效应可以抑制碳烟的生成[9].

目前,关于EGR及其主要组分对颗粒影响的研究主要集中在燃烧和排放.本文通过试验分析,提出了不同EGR率,不同废气组分N2,CO2对柴油机燃烧煤液化柴油的排气颗粒的粒径,微观形貌,组成元素和氧化特性的影响规律.

1 试验方案与设备

1.1 试验燃料

试验所用燃料为煤液化柴油,表1为煤液化柴油及国V车用柴油特性参数.从表1中看出,煤液化柴油十六烷值为75,高出国V车用柴油24,着火性更好.相比于国V车用柴油,煤液化柴油热值较高,燃油经济性更好[10],密度和运动粘度也较低,雾化更好,燃油与空气的混合更为均匀,而且煤液化柴油的硫元素和芳香烃含量只有国V车用柴油的5%和0.09%,能有效降低颗粒物的排放,燃烧更为清洁[11].

表1 燃料的主要理化特性

1.2 试验台架和颗粒采样系统

试验台架基于一台四冲程,自然吸气,风冷直喷式非道路用柴油机186FA,主要技术参数见表2.台架测控系统由CWF25D电涡流测功器,EST内燃机测试系统以及台架辅助设备构成.该系统可以设定柴油机的功率,扭矩等参数,并实时记录.EGR率通过控制调节阀开度进行控制,采用FGA-4100Q气体分析仪测量进气氧浓度和废气成分,采用颗粒分级采样装置 MOUDI(孔径为0.1~17.1mm)对柴油机排气中的颗粒进行采集.试验装置分布如图1所示.

试验采用外部EGR,废气由排气管引出,经调节阀引入进气管,控制废气中冷器温度为323K,通过调节阀门开度控制EGＲ率.EGR率定义为:

当EGR率达到15%时,采用气体分析仪分别测量进气和排气中的CO2体积分数,并同时记录进气氧浓度.引入纯N2和纯CO2时,通过控制惰性气罐阀门开度,采用气体分析仪测量进气氧浓度,当氧浓度与15%EGR率时的氧浓度相同时,对颗粒进行采集.利用相同方法,控制引入30%CO2时的流量.

表2 186FA柴油机主要参数

图1 发动机试验台架布置

1.3 颗粒分析设备

1.3.1 粒径分析 采用美国TSI公司的3090-EEPS发动机废气排放颗粒物粒径谱仪测量颗粒的数密度,粒径检测范围为5.6~560nm,试验采用两级稀释,总稀释比为500:1.试验中,以10s为时间段,通过测取12个时间段内颗粒的数量并进行叠加,得出颗粒的数密度与粒径的分布关系.

1.3.2 形貌分析 采用日本精工JSM-7001F型热场发射扫描电镜(SEM)和JEM-2100(HR)型高分辨透射电镜(TEM),对柴油机不同废气组分下燃用煤液化柴油排放颗粒的微观结构进行拍摄.JSM- 7001F型的放大倍数为10~50万倍,分辨率为1.2nm(30kV),3.0nm (1kV);JEM-2100(HＲ)型放大倍数为2000~150万倍,点分辨率为0.23nm,晶格分辨率为0.14nm.在扫描电镜中,可以通过EDS对元素进行分析.在进行SEM试验前,需要对颗粒样品进行前处理,将采集好的颗粒样品分别取1~2mg置于离心管中,并向离心管中添加8mL无水乙醇,然后进行超声处理,处理时间为20min,使颗粒均匀弥散在乙醇中.取一滴离心管中的上清液滴在硅片上并置于烤灯下烘干.观测时任意选取20个视场,获得大量的微粒投影图像.

1.3.3 热重分析 试验采用瑞士METTLER公司的TGA/DSC1型热重分析仪,取颗粒样品质量2mg,测试时,选择升温速率为10℃/min,温度由40 ℃加热至800℃;在加热炉内引入流量为50mL/ min的O2作为反应气,N2作为保护气进行热重试验,测得颗粒的质量随温度变化的失重百分比曲线(TG曲线).

1.4 试验方案

试验柴油机燃用煤液化柴油,考虑非道路排放测量循环与实际EGR技术在柴油机上的应用,在标定工况和最大扭矩点工况都不采用EGR技术,颗粒采集时,柴油机转速稳定在2700r/min,负荷为50%,分别引入0%EGR,15%EGR,15%N2,15%CO2和30%CO2.

试验柴油机2700r/min转速时,满负荷功率为5.4KW.

2 结果与讨论

2.1 颗粒粒径分布特性

柴油机排气过程中,颗粒之间会发生碰撞,凝并等过程,导致颗粒粒径发生变化[12-14].柴油机排气颗粒按照粒径可以分为PM10(颗粒的粒径P<10mm),细颗粒(P<2.5mm),超细颗粒(P<100nm)和纳米颗粒(P<50nm);按照生成机理可分为核态颗粒(5nm1mm)[15-16].核态颗粒粒径较小,主要成分是可溶性有机物和硫酸盐,聚集态颗粒粒径较大,主要成分为聚集态的碳烟及其吸附物质[17-19].采用机械燃油系统的柴油机,排气颗粒的粒径分布通常为单峰正态分布[20].

图2是转速为2700r/min,负荷为50%时,不同废气组分颗粒的粒径分布和不同粒径的数量浓度.从图2(a)可以看出,分别引入15%EGR,15%N2和15%CO2时,引入15%CO2时峰值粒径最小,引入15%N2时峰值粒径最大;从图2(b)可以看出,引入15%CO2时,核态颗粒数量浓度最大,引入15%N2时,聚集态颗粒数量浓度最小.

从图2(a)可以看出,15%EGR与0%EGR相比,粒径均呈单峰正态分布,

峰值粒径都在60.4nm附近.此外,核态颗粒数量浓度增加34.4%,聚集态颗粒数量浓度无明显变化,总颗粒数量浓度增加7.3%.EGR率小于15%时,颗粒数量浓度的增加主要是核态颗粒的增加[27].

图2 不同废气燃用F-T柴油的颗粒粒径及数量浓度

从图2(a)可以看出,15%N2与0%EGR相比,粒径均呈单峰正态分布,峰值粒径增大,最大峰值粒径在69.8nm附近.从图2(b)可以看出,15%N2与0%EGR相比,核态颗粒数量浓度降低32.4%,聚集态颗粒增加7.7%,总颗粒数量浓度不变.N2具有较高的化学稳定性,比热容与空气相近,主要起到了降低缸内氧气浓度的作用,使不完全燃烧增加[21],促进了碳粒子的生成并抑制了碳粒的氧化,聚集态颗粒增加;聚集态颗粒数量的增加,抑制了气相组分成核[22],从而减少了核态颗粒的生成.

如图2(a),15%CO2与0%EGR相比,也呈单峰正态分布,峰值粒径在52.3nm附近;引入30%CO2,粒径呈双峰正态分布,峰值粒径分别在14.3nm和52.3nm附近.如图2(b)所示,15%CO2和30%CO2,与0%EGR相比,核态颗粒分布增加70.9%和148.0%,聚集态颗粒数量浓度分布降低5.5%和25.2%,总颗粒数量浓度分别增加11.5%和15.0%.引入一定量的CO2使缸内氧浓度降低,增加不完全燃烧,颗粒数目增加;同时,CO2可以提高混合气比热容,延长了滞燃期,混合气分布更加均匀,抑制了单质碳粒的生成; Ladommato[23]认为CO2通过水煤气反应(CO2+H→CO+0H)生成的OH氧化了颗粒前驱体,张全长[9]认为当最高燃烧温度超过2000K,CO2直接参与了C+CO2→2CO反应,氧化了单质碳粒,从而减少了单质碳粒的生成,聚集态颗粒减少,对挥发性物质吸附减少,促进气相成核,核态颗粒大幅度增加[24].如图2(b)所示,与引入15%EGR相比,引入15%CO2,核态颗粒数明显增加,聚集态颗粒数明显减少;引入30%CO2,与15%CO2相比,核态颗粒大幅增加,聚集态颗粒大幅减少.与引入EGR相比,引入一定量的CO2,其热效应和化学效应对颗粒的作用有所增强[25-26].

2.2 颗粒形貌与计盒维数

柴油机排放颗粒群在范德华力,静电力,液体架桥力等粘附力的作用下,由成百上千个粒径不等的准球状基本碳粒子堆积而成,形成疏密程度不同的颗粒群[28-29].图3所示为利用扫描电镜和透射电镜得到的柴油机在不同废气组分下燃烧煤液化柴油颗粒的SEM图和TEM图.由图中可以看出,颗粒群由疏到密为30%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR, 15%N2,其中0%EGR,15%CO2和30%CO2颗粒结构为链状, 15%EGR和15%N2的颗粒结构为团簇状.引入N2主要使不完全燃烧现象增加,单质碳粒生成量增加,使颗粒群更加紧凑.引入一定量的CO2时,当缸内温度达到2000K左右,CO2能够氧化单质碳粒,使颗粒群变得疏松;EGR率为15%时,颗粒的团聚更为紧密.

为进一步研究废气组分对颗粒结构特征的影响,采用自相似分形维数,即计盒维数,定量分析颗粒几何结构的疏密程度,计盒维数越大,基本粒子之间的重叠度越高,颗粒群结构越紧密[30-32].对15%N2颗粒的SEM图像的计盒维数进行计算,获得二值化阙值,得到颗粒lg()-lg的关系,进行曲线拟合后的结果如图4所示.可以看出,拟合曲线的线性回归系数为0.999,此时只引入N2燃烧颗粒的计盒维数为2.018此结果如表3所示.

图3 不同废气组分颗粒的SEM(左)和TEM(右)图

可以看出,计盒维数从小到大依次为废气组分是30%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR,15%N2.聚集态颗粒表面吸附了大量的挥发性物质,聚集态颗粒越多,吸附的挥发性物质越多,颗粒间黏度越大,计盒维数也就越大.与0%EGR相比,引入15%N2,使聚集态颗粒的生成量增加,颗粒粒径增大,吸附的可溶性有机物也越多,颗粒间黏度增大,计盒维数增大;与0%EGR相比,引入15%CO2和30%CO2,聚集态颗粒的生成量逐渐减少,颗粒粒径逐渐减小,吸附的可溶性有机物逐渐减少,颗粒间黏度逐渐减小,计盒维数逐渐减小.15%EGR受N2影响较大,计盒维数大于0%EGR.

图4 N2颗粒计盒维数的拟合曲线

表3 不同废气组分煤液化柴油燃烧颗粒的计盒维数

2.3 颗粒元素

图5 不同废气组分煤液化柴油燃烧颗粒的X射线能谱图

图5为煤液化柴油在不同废气组分下燃烧的颗粒X射线能谱图.由图5可见,与0%EGR相比,引入15%EGR时,颗粒中碳元素相对含量增加,金属元素无明显变化;与0%EGR相比,引入15%N2时,颗粒中的碳元素相对含量增加,氧元素相对含量减少,金属元素无明显变化;引入15%CO2和30%CO2,颗粒中的碳元素相对含量逐渐减少,氧元素和金属元素相对含量逐渐增加.进气中增加EGR废气和N2,不完全燃烧现象增加,颗粒物中C元素含量增加,氧元素含量减少.CO2的热效应有利于减少颗粒的生成;另外,当燃烧温度达到2000K左右,CO2的化学反应可以氧化单质碳粒,从而使颗粒中C元素含量减少.

2.4 颗粒氧化特性

图6为不同废气组分下,煤液化柴油颗粒样品在O2氛围中的TG曲线.

图6 不同废气颗粒TG曲线

活化能是反应燃烧程度的重要参数,是反应物到达活化分子所需的最小能量,活化能越大,表明颗粒越不易氧化,根据颗粒的TG曲线,采用积分法和直线拟合法[33-34],计算了不同废气组分下颗粒的活化能,计算结果见表6.可以看出,颗粒活化能由小到大依次为30%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR, 15%N2.颗粒粒径越大,颗粒群越紧密,加热过程中颗粒内部传热阻力较大,热传递需要较长时间,导致由反应物分子到达活化分子所需的能量较高[35],越难被氧化.与0%EGR相比,15%N2氛围下聚集态颗粒数目较多,核态颗粒数目减少,颗粒群变得紧密,颗粒活化能较大,颗粒难被氧化.15%CO2和30%CO2氛围下,聚集态颗粒数目逐渐减小,核态颗粒逐渐增多,颗粒平均粒径逐渐变大,排列越来越松散,颗粒活化能较小,颗粒易于氧化.

表6 颗粒的氧化动力学参数

3 结论

3.1 EGR率小于15%,非道路柴油机燃用煤液化柴油的颗粒粒径呈单峰正态分布,0%EGR,15%EGR, 15%N2,15%CO2氛围下颗粒的峰值粒径分别在60.4,60.4,69.8,52.3nm附近.引入30%CO2时颗粒粒径呈双峰正态分布,粒径分别在14.3nm和52.3nm附近.

3.2 引入EGR和N2后,颗粒群变得紧凑,引入CO2后,颗粒群变得疏松.不采用EGR,颗粒结构主要呈链状,计盒维数为2.006;引入15%EGR和15%N2,颗粒结构主要呈团簇状,计盒维数分别为2.016和2.018;引入15%CO2和30%CO2,颗粒结构主要呈链状,计盒维数分别为2.016,2.003.

3.3 与0%EGR相比,15%EGR颗粒中C元素含量增加;与15%EGR相比, 15%N2颗粒中C元素含量增加, 15%CO2和30%CO2的颗粒中C元素含量逐渐减小.

3.4 引入EGR和N2后,颗粒不易氧化;引入CO2后,颗粒容易氧化.

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Effects of EGR components on particle of coal liquefied diesel.

WANGZhong1*, YANG Jia-hui1, LI Rui-na1, LIU Shuai1, ZHAO Huai-bei1, CHEN Pei-hong2

(1.School of Automotive and Traffic Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, China；2.Nantong Shipping College, Nantong 226010, China)., 2018,38(11)：4050~4055

The aim of this study is to evaluate the effects of exhaust gas recirculation (EGR) on particle size distribution, microscopic morphology, compositional elements, and oxidation characteristics of particles from coal liquefied fuel engine. Particles from the engine fueled with coal liquefied fuel were collected under different EGR ratio (0% EGR, 15% EGR) and exhaust gas composition (15% N2, 15% CO2and 30% CO2). The micro structure and oxidation characteristics of the particles were analyzed by means of scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and thermogravimetric analyzer. The results showed that when the EGR rate is less than 15%, the particle size shows a single peak normal distribution. The peak diameters of particle size distribution were 60.4, 60.4, 69.8 and 52.3 nm in the condition of different EGR ratio of 0% and 15%,different composition of 15% N2and 15% CO2respectively. When 30% CO2was introduced, the particle size showed a bimodal normal distribution with particle sizes of 14.3 nm and 52.3 nm respectively. After the introduction of EGR and N2, the particle group becomes compact and was not easily oxidized. After the introduction of CO2, the particle group became loose and easily oxidized. Without EGR, the particle structure was mainly chain-like, and introducing 15% EGR and 15% N2, the particle structure was mainly clustered.

diesel engine；coal liquefied diesel；exhaust gas recirculation；gas composition；particle

X505

A

1000-6923(2018)11-4050-06

王 忠(1961-),江苏镇江人,教授,博士,主要从事内燃机新能源与排放控制的研究,发表论文90余篇.

2018-04-03

国家自然科学基金资助项目(51776089)

* 责任作者, 教授, wangzhong@ujs.edu.cn