江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

赵 辉,郑有飞,*,吴晓云,魏 莉,关 清,王占山



江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

赵 辉1,2,郑有飞1,2,3*,吴晓云1,2,魏 莉3,关 清3,王占山4

(1.南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044；2.南京信息工程大学大气物理学院,江苏 南京 210044；3.南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心,江苏 南京 210044；4.北京市环境保护监测中心,北京 100048)

基于2014~2017年江苏省13个市的PM2.5浓度和O3_8h_max数据,探讨了其时空分布特征.在此基础上,研究了日益升高的近地层O3浓度与气象因子的关系.结果表明:江苏省2014~2017年PM2.5浓度整体上呈下降的趋势,年均浓度减少率为6.06μg/m3,而O3_8h_max整体上呈上升趋势,年均浓度增长率为3.84μg/m3.总体上,PM2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征,O3_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.空间上,江苏省PM2.5浓度呈现“内陆高,沿海低”的状态,而O3_8h_max却呈现“沿海高,内陆低”的状态.与气象因子的相关性表明,O3浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O3浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~30℃、相对湿度在50%~70%、太阳辐射强度高于150w/m2时O3浓度容易出现超标.

江苏；PM2.5；O3；大气复合污染；气象因子

近几十年来,伴随着我国国民经济的飞速发展以及工业化、城市化和区域经济一体化进程的加快,我国的大气污染状况和特征也发生了显著的变化.从煤烟型、石油化工污染等单一的大气污染类型逐渐转变为复合型大气污染.其中,传统的污染物SO2和TSP得到了较好的控制,但机动车保有量的急剧增加使得NO的排放量不断上升,以高浓度PM2.5和O3为主要特征的区域性大气复合污染日益严重[1],尤其在我国的京津冀、长三角和珠三角等经济发达地区尤为突出[2].

研究表明[4-5],长江三角洲地区同时存在高浓度的细颗粒物和气态污染物,尤其是氧化剂,并呈现出典型的大气复合污染特征[6].在多种污染物中,细颗粒物PM2.5和O3是大气复合污染的两种核心污染物[7-8].地表O3是一种二次污染物,它主要是NO、CO和VOC等前体物在太阳紫外线的照射下经过复杂的光化学反应所形成,是温室气体和光化学烟雾的主要成分[9].全球气候变化背景下,大气中的PM2.5和O3危害人体健康、恶化空气质量、影响生态系统,因而引起了各国学者的广泛关注[10-12].气溶胶粒子复杂的理化特性会对大气O3的生成和消耗产生影响,一方面,气溶胶粒子可以改变大气非均相反应过程[13],另一方面,气溶胶粒子对太阳辐射的吸收和散射作用也能影响O3前体物的光化学过程,气溶胶粒子通过这两方面的综合作用从而影响了近地层O3浓度的变化.此外,有研究表明[6,14],夏季随着大气氧化性的增强,二次气溶胶贡献显著增加,高浓度的O3对二次气溶胶的生成有显著的促进作用,造成PM2.5和O3变化的正相关.值得注意的是,研究者们发现在APEC会议与G20峰会期间实施的大气污染减排措施有利于PM2.5等其他污染物的降低,然而O3浓度却呈现出异常明显的上升趋势[15-16].与此不同的是,2014年南京青奥会期间南京及其周边地区大气O3浓度并没有显现出升高的趋势,这可能受益于气象条件的作用[17].针对APEC会议与G20峰会期间两次出现O3高值的现象,笔者认为可能是由于减排措施的实施使得大气颗粒物得到了较好的控制,但是由此却导致了地表太阳辐射增强,促进了O3的生成.也有研究表明[18],在我国长三角、珠三角和京津冀地区,O3已经取代了PM2.5成为了夏秋季的首要污染物.综上所述,大气PM2.5与O3污染成为了当前和未来大气环境研究领域的热点问题,值得我们去进一步的深究.

本文利用2014~2017年江苏省13个市的PM2.5浓度和O3_8h_max数据,分析了其浓度层次、时空变化趋势.此外,以南京市2015~2016年O3浓度逐时观测资料结合气象数据为例,探讨了气象因子对O3的影响,旨在为今后制定大气污染防治对策提供依据.

1 材料与方法

1.1 数据来源与处理

本研究使用的数据来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/).目前,生态环境部中国环境监测总站对外实时发布江苏省97个监测站点的空气质量数据,包括苏州20个,无锡13个,常州10个,南京9个,镇江6个,南通7个,扬州4个,泰州4个,徐州7个,淮安5个,盐城4个,连云港4个,宿迁4个,各监测站点的分布如图1所示.由于多种原因,平台公布的数据存在部分时次的缺漏,对于数据中少量的缺失值,采用线性插值法补齐,即X= X+ (-)(X-)/(-) (<<) (1).式中:X为第个时刻的缺失值;X与X分别为缺失前后(即与时刻)的浓度值.对于当天连续缺测数据较多时,则当天数据视为无效,并用其相邻日期的数据进行替换.此外,对于当天个别异常数据将进行剔除后重新补插.

本文计算日均PM2.5浓度是根据每天24h的小时浓度算术平均值求得的.由于2013年新修订的《环境空气质量标准》[19](GB 3095-2012)增加了O3日最大8h滑动平均浓度(O3_8h_max)限值,因此,文中利用O3_8h_max来研究每天的O3污染状况.PM2.5和O3_8h_max的月平均值是指一个日历月内各日平均PM2.5浓度和各O3_8h_max的算术平均值.PM2.5和O3_8h_max的年平均值是指一个日历年内各日平均PM2.5浓度和各O3_8h_max的算术平均值.

图1 江苏省各监测站点分布

1.2 南京市O3浓度与气象数据

本文以南京市2015年3月1日~2016年2月29日为期1a的O3浓度与气象要素实地监测数据为例,探究气象条件对O3的影响.其中,O3浓度和气象要素的观测是在南京市浦口区宁六路219号南京信息工程大学中国气象局综合观测培训实习基地(32°12′N,118°42′E)进行的.该观测点距市中心约15km,东面为宁六路,南面为龙王山风景区,西面和北面分别为居民区与农田.该地地势开阔平缓,周围无高大建筑物阻挡.

O3浓度的观测所使用的仪器为澳大利亚Ecotech公司生产的EC9810O3分析仪,该仪器符合世界气象组织(WMO)大气本底监测标准要求,精度为1×10-9,每5min获取一个数据,为了方便计算,取整点时O3浓度的瞬时值代表该小时的O3浓度.仪器的检测原理为紫外吸收法,测量时使用单个玻璃测量池体,根据朗伯比尔定律精确地计算出O3的浓度.观测期间,由于监测仪器设备需要进行检查、维护和校准,以及观测产地偶尔断电等造成的数据缺失情况,利用浦口国控监测站点的数据进行补插.气象要素的观测所采用的仪器为美国Spectrum公司生产的WatchDog 2000系列小型气象站,该仪器能测量气温、相对湿度、太阳辐射等,仪器设置为1h记录一个数据.此外,本文也收集到了南京市每日的温度、相对湿度和降水量数据(https://www.wunderground. com/).

为了验证数据的可靠性,利用2015年3月1日~ 2016年2月29日在南京市浦口区观测的O3日最大8h滑动平均浓度数据与临近的浦口国控监测站点的数据进行对比分析可知(图2),两者的相关系数=0.95,表明国控站点O3浓度数据稳定可靠.

图2 观测站点与国控站点O3日最大8h滑动平均浓度相关性

1.3 O3超标日的界定

根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》[20](HJ 633-2012)分级方法,当O38h> 160μg/m3(即O3最大8h滑动平均)或O31h>200μg/ m3(即O3最大1h平均)时定为超标日.

1.4 统计模型

作为一种传统的统计模型,多元线性回归模型是指有多个自变量的回归模型,它被用于分析多个自变量与一个因变量之间的线性关系,其表达式如下:

=+11+22+…+BX(2)

式中:1,…,X为自变量,参数1,…,B为模型中的偏回归系数.在本研究中,为O3浓度(日平均O3浓度、O3_1h_max与O3_8h_max),1,…,X为气象因子(气温、相对湿度和太阳辐射).

2 结果与分析

2.1 江苏省PM2.5与O3_8h_max的时间变化

由图3可以看出,江苏省PM2.5浓度整体上呈下降的趋势,根据拟合出的方程来看,江苏省PM2.5年均浓度减少率为6.06μg/m3.而江苏省O3_8h_max整体上则呈上升的趋势,从拟合的直线上看,江苏省O3_8h_max年均浓度增长率为3.84μg/m3.

近年来,学者们基于卫星遥感、数值模式和地面观测等手段对我国PM2.5与O3的年变化幅度进行了一些研究.例如,郁珍艳等[21]利用卫星反演的PM2.5全球高精度产品数据集(分辨率10km×10km)研究了华东地区PM2.5的时空分布,结果表明1998~2009年PM2.5浓度以每年2.58μg/m3的速率在增长,此后以每年1.75μg/m3的速度在下降.王浩等[22]观测了2008~2013年北京市单个监测站点的PM2.5浓度变化,结果显示PM2.5整体上呈逐年下降的趋势,下降速率为每年6.5μg/m3.此外,张祥志等[23]利用72个站点的O3小时观测数据,探讨了江苏省O3的时空变化特征,发现江苏省O3浓度呈逐年升高的趋势,升高速率为3.7μg/m3.Zhang等[24]分析了2005~2011年北京市单个城区监测站点O3浓度的变化,发现O3浓度以每年5.57μg/m3在增加.而程念亮等[25]探讨了北京市清洁点定陵站O3浓度的变化特征,认为北京市O3年均浓度增长率4.40μg/m3.Zhang等的研究是根据8月份白天时段统计的,可能高估了O3的涨幅.综合这些研究可以看出,近年来近地层O3浓度逐年不断升高,这种上升趋势不仅仅是单个地点与单个城市的增长,而是呈现区域性的增长.

从图4中可以看出,不同年份中各月份的PM2.5浓度有着小幅的起起落落,但从整体上来看,江苏省PM2.5的月均浓度呈现冬春高、夏秋低的V型变化特征.4a中,11、12和1月份的浓度较高,可能受采暖季燃煤、生物质燃烧和不利的气象条件的影响[26].江苏省冬季气温较低、光照偏弱、日照时间较短,大气层结稳定容易形成较强较厚的逆温层,且维持时间较长,不利于PM2.5的扩散和稀释,致使PM2.5在空气中不断的积累而导致冬季空气重污染的频繁发生.从1月开始呈现下降趋势,并在8月份达到一年中的最低值.夏季PM2.5浓度普遍较低,这主要是因为夏季太阳辐射较强,大气对流活动旺盛,逆温层较薄,存在时间较短,此类气象条件对PM2.5的清除作用明显,使空气污染程度相对减轻.另一方面,夏季降雨天气居多,颗粒物的大量湿沉降以及海洋季候风带来的较为洁净的空气对PM2.5有着较强的清除作用[27].

研究表明[23],我国南方城市O3浓度显著高于北方城市.北方城市O3浓度的月变化特征呈倒V字型,并在6月份左右达到一年中的最高值.而南方城市则基本呈现M型,在5~6月份达到峰值后逐渐降低,在9~10月份左右出现第二个高峰值,本研究结果与之相比略有差异.大气O3主要通过前体物的光化学反应所生成,主要包括自由基的生成、传递、终止反应等[28],反应速率受气温、太阳辐射、相对湿度、降水量等气象条件的影响.由于数据的限制,本研究仅仅只收集到了南京市2014~2017年温度、相对湿度与降水量的气象数据,如图5所示.整体上来看,从1月份开始,O3_8h_max逐渐上升,并在5月份达到峰值,这与齐冰等[29]的观测结果一致,之后逐渐降低,在7~9月份时浓度虽然也在降低,但降低的幅度较小,趋于平缓.从9月份之后呈现快速降低的状态.值得注意的是,最高O3_8h_max出现在5月份而并非夏季的6~8月份,其原因可能与夏季频繁的降水有关,尤其是7月份江苏处于梅汛期,降水量是一年中最高的月份之一,此类气象条件会抑制O3的生成.虽然夏季降水多且频繁,但是相比于其他季节,夏季气温高、日照时数长、太阳辐射高,导致浓度仍然处于较高水平.秋季的9月份太阳辐射仍然充足,日照时数也较长,O3_8h_max仍然处于高值浓度.从10月份开始,随着气温、太阳辐射的迅速降低,浓度也迅速随之下降.

2.2 PM2.5与O3_8h_max的空间分布

由图6可见,13个城市PM2.5浓度均呈现逐年下降的特征,2014年、2015年、2016年和2017年PM2.5浓度在空间上的范围分别为58.4~73.8μg/m3、49.1~ 61.1μg/m3、43.1~60.4μg/m3和39.1~66.6μg/m3.其中,东部沿海城市连云港、盐城与南通是江苏省PM2.5浓度比较低的几个城市,这与沿海地区特殊的地理位置以及气象条件有利于污染物的扩散和稀释有关[30].而相对偏大陆性的城市如徐州、宿迁、淮安、扬州、泰州、南京、苏州、镇江、常州和无锡等PM2.5浓度相对较高,这与城市的结构、机动车尾气排放和人为的影响因素密切相关[31-32].同时,徐州是整个江苏省PM2.5浓度最高的城市,该城市地域广、工业企业多、人口密度大,导致PM2.5污染处于较高水平.

除2016年以外,13个城市的O3_8h_max均呈现逐年上升的趋势,2014年、2015年、2016年和2017年O3_8h_max在空间上的范围分别为75.8~111.8, 92.4~113.5,94.9~106.4,103.2~116.4μg/m3.总体而言, O3_8h_max呈现出与PM2.5相反的空间分布特点,苏北城市高于苏南城市,东部沿海城市高于西部内陆城市.造成这种空间分布差异的原因一方面是由于江苏南部经济较为发达,工业企业产生的NO和VOCs等O3前体物大量排放,图7对江苏省各市NO2浓度进行了比较,可以看出,苏州、南京、无锡和常州等经济发达城市NO2浓度明显高于盐城、淮安和泰州等城市,根据O3的生成过程可知[33],充足的NO等将会与已经产生的O3发生反应,从而消耗前期所生成的O3.另一方面,东部沿海城市因海陆热力性质差异,容易出现海陆风,海陆风也是影响沿海城市高浓度O3的原因之一,其他学者也发现了类似情况[23,34-35].本文尽管使用了覆盖江苏省的近100个国控监测站点的PM2.5和O3_8h_max观测数据来研究其时空分布特征,但研究结果仍然存在一定的限制性.由于国控监测站点多分布在城区,城区和郊区排放源与气象因子的不同等原因将会导致PM2.5和O3污染水平存在差异.有研究表明[36],郊区O3污染水平明显大于城区,这可能与城区排放的大量NO会消耗O3有关[37].因此,本文用城区有限的几个站点代表整个城市范围的PM2.5和O3污染水平会存在一定的误差.随着长三角地区经济的高速发展以及工业化、城市化、现代化进程的不断加快,未来O3污染仍可能进一步加重,为了更好地研究O3的污染水平及其影响,未来应该考虑建立更多的空气质量监测站点,尤其在郊区.

2.3 气象条件对O3浓度的影响

近几年,长三角地区PM2.5得到了有效的控制,但O3污染问题日益突出,将是未来大气污染防治所面临的重点环境问题之一[38].近地层高浓度O3与气象条件密切相关[39],以南京市2015~2016年O3浓度实地监测数据结合相应气象资料为例,以此来分析气象因子对O3的影响.有关O3污染与气象因子的关系国内外的学者已经进行了大量的研究,综合一些研究表明[40-42],气温、相对湿度和太阳辐射是决定近地面O3浓度的关键影响因子.由表1可以看出,O3浓度与温度和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,其中太阳辐射对O3浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.

表1 O3浓度与各气象因子的相关系数

注:**为0.01水平呈显著相关.

根据统计的数据可知,超标日气温高于达标日近10℃,而超标日相对湿度明显低于达标日,此外,超标日的太阳辐射强度是达标日的两倍左右.从图8可见,随着温度的上升,O3浓度逐渐上升,当温度在25~30℃时,O3浓度达到最高为93.0μg/m3,之后随着温度的上升,O3浓度有所下降.温度低于10℃时,O3浓度在50μg/m3以下,且没有出现超标的现象.温度达到10~15℃时,O3浓度开始出现超标,超标率为0.55%.当温度在20~25℃和25~30℃时,超标率分别高达 6.85%和7.67%.在相对湿度大于80%时,O3浓度为44.8μg/m3,此时未出现超标情况,之后随着相对湿度的降低,O3浓度不断上升,于相对湿度在60%~ 70%和50%~60%时,O3超标率处在较高水平分别为7.12%和6.30%.太阳辐射强度越高,O3浓度越高,O3超标率也逐渐升高,当太阳辐射强度低于50W/m2时,O3浓度最低仅为42.8μg/m3,且未出现超标,当太阳辐射强度大于200W/m2时,O3浓度大于100μg/m3,超标率为10.68%.

图8 不同气象条件下平均O3浓度变化和超标率

2.4 多元线性回归模型的建立与评估

为了研究气温()、相对湿度(RH)和太阳辐射(SR)对O3浓度的影响,选取2015年3、4、6、7、9、10、12月份与2016年1月份日平均O3浓度、O3_1h_max与O3_8h_max和相关气象因子数据,分别建立基于气象因子的日平均O3浓度、O3_ 1h_max与O3_8h_max的多元线性回归模型,国内外已有较多的研究利用此方法进行气象要素对污染物浓度影响的评估[37,43].得出的多元线性回归模型如下:

日平均O3= 1.31- 0.09RH+ 0.19SR28.69,

2=0.49 (3)

O3_1h_max = 2.88- 0.32RH+ 0.33SR+ 55.44,

2=0.58 (4)

O3_8h_max = 2.88- 0.46RH+ 0.24SR+ 61.32,

2=0.58 (5)

拟合优度2代表回归平方和与总平方和的比值,它是用来描述回归模型的拟合程度.日平均O3浓度、O3_1h_max与O3_8h_max的拟合度分别为0.49,0.58和0.58,拟合效果较好.此外,为了评估模型的准确性,将未参与多元线性回归模型建立的相关气象因子数据(2015年5、8、11月和2016年2月)带入到已经建立的模型中,从而可以得到模拟出的O3浓度,将其与实测值进行对比,如图9所示,可以看出,不同月份日平均O3浓度、O3_1h_max与O3_8h_max的观测值与模拟值的变化趋势总体上基本保持一致.但本文的不足之处在于仅仅利用了有限的O3浓度和气象要素的观测资料进行分析,所得到的结果和模型在今后的研究中均有待于进一步的验证和完善.

3 结论

3.1 2014~2017年江苏省PM2.5浓度呈下降的趋势,年均浓度减少率约为6.06μg/m3,而O3_8h_max却呈上升的趋势,年均浓度增长率约为3.84μg/m3.PM2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征, O3_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.

3.2 江苏省PM2.5浓度呈现“内陆高,沿海低”的状态,而O3_8h_max却呈现“沿海高,内陆低”的状态.2014年、2015年、2016年和2017年PM2.5浓度在空间上的范围分别为58.4~73.8,49.1~61.1,43.1~ 60.4和39.1~66.6 μg/m3,O3_8h_max在空间上的范围分别为75.8~111.8,92.4~113.5,94.9~106.4和103.2~ 116.4μg/m3.

3.3 O3浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O3浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~ 30 ℃,相对湿度在50%~70%,太阳辐射强度高于150w/m2时O3浓度容易出现超标.

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Atmospheric compound pollution characteristics and the effects of meteorological factors in Jiangsu Province.

ZHAO Hui1,2, ZHENG You-fei1,2,3*, WU Xiao-yun1,2, WEI Li3, GUAN Qing3, WANG Zhan-shan4

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud- Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science＆Technology, Nanjing 210044, China；3.Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；4.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China)., 2018,38(8)：2830~2839

In this study,we analyzed thetemporal and spatial distribution characteristics of PM2.5and O3_8h_max in 13cities of Jiangsu province based on the PM2.5and O3_8h_max data. In addition, we also analyzed the influence of meteorological conditions on O3concentration. The annual average concentration of PM2.5in Jiangsu Province showed a decreasing trend from 2014 to 2017, with an average annual reduction of 6.06μg/m3, while O3_8h_max showed an upward trend, with an average annual increase of 3.84μg/m3. On the whole, the monthly variations of PM2.5showed a "V" pattern, with high concentration appearing in winter and spring and low concentration in summer and autumn. The monthly variations of O3_8h_max showed an irregular "M" pattern, with the maximum concentration in May and then gradually decreased, and it remained steady from July to September, and then gradually decreased. Spatially, the concentration of PM2.5was higher in western inland cities than in in the eastern coastal cities, whereas O3_8h_max was opposite. The concentration of O3showed positive correlations with temperature and solar radiation and negative correlation with humidity. Solar radiation was the greatest influence on O3concentration, followed by temperature and humidity. The concentration of O3was very probable to exceed the new NAAQS in China while daily average temperature was between 20℃ to 30℃, the relative humidity was between 50% to 70%, and the solar radiation was higher than 150w/m2.

Jiangsu；PM2.5；O3；atmospheric compound pollution；meteorological factors

X511

A

1000-6923(2018)08-2830-10

赵 辉(1990-),男,江苏南京人,南京信息工程大学博士研究生,主要从事大气环境研究.发表论文10余篇.

2018-01-15

国家自然科学基金资助项目(41475108);2017年度江苏省研究生科研创新项目(KYCX_0878);国家公派联合培养博士研究生项目(201708320313)

* 责任作者, 教授, zhengyf@nuist.edu.cn