近10年中国三大经济区太阳总辐射特征及其与O3、PM2.5的关系

刘长焕,邓雪娇,朱 彬,殷长秦



近10年中国三大经济区太阳总辐射特征及其与O3、PM2.5的关系

刘长焕1,2,邓雪娇2*,朱 彬1*,殷长秦2

(1.南京信息工程大学大气物理学院,江苏 南京 210044；2.中国气象局广州热带海洋气象研究所,广东 广州 510080)

采用中国地面气象观测站网2007~2016年的辐射日值数据集和中国空气质量在线监测平台2014~2016年逐日观测数据,分析了京津冀、长三角和珠三角近10a太阳总辐射年际和季节变化,近3a臭氧日最大8h平均(O3_8h_max)和细颗粒物(PM2.5)的污染过程频次变化,通过不同因子及其不同强度等级的分型统计,探讨PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射的关系.结果表明:京津冀近10a太阳总辐射显著上升,京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升.三大经济区PM2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O3污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.三大经济区O3_8h_max与太阳总辐射相关系数均在0.71以上,有较强的正相关;而PM2.5与太阳总辐射的相关性具有区域差异性.三大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋三季O3_8h_max与PM2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性均较弱;珠三角夏季两者正相关最为显著;不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射的线性拟合效果较好,体现出较强的正相关关系,各经济区拟合曲线的倾向率均随PM2.5升高而增大.PM2.5>75μg/m3时拟合优度均达到最大.

太阳总辐射；O3；PM2.5；关系；中国三大经济区

太阳辐射是地球最主要的能量来源,促使着地表环境和生物环境的形成和演变,是人类活动和生物生长的直接影响因子,同时也是大气运动和海洋环流的原始动力[1-3].但是受云量、光照时数、水汽、气溶胶、海拔和纬度等多种因素影响[2],不同地区的太阳辐射存在显著差异.近半世纪中国不同地区太阳辐射变化趋势及其成因,前人已有了详尽的研究.从东北地区到京津冀、华北地区、长江三角洲(以下简称长三角)以至东南沿海,20世纪60~80年代均出现了不同程度的太阳总辐射下降,称之为“变暗”现象;20世纪90年代以后大部分地区太阳总辐射开始上升,称之为“变亮”现象,部分地区太阳总辐射仍缓慢下降[4-9].也有学者根据太阳总辐射年曝辐量对中国进行了太阳辐射分区[3,10-11].研究不同地区太阳总辐射的时空变化不仅是探寻气候变化规律的重要组成部分,也是评估人类居住环境的重要手段.

紫外和可见波段的太阳辐射是大气光化学反应的能量驱动源,对O3的形成起到关键的作用.国外对O3和紫外辐射相互作用的研究较早,多位学者[12-15]研究发现O3损耗与地面太阳紫外辐射增加之间存在一定的关系,当平流层O3亏损后,到达地表的紫外辐射均有不同程度的增多;国内方面,熊效振等[16]通过辐射模式计算,量化了中国地区O3总量与紫外辐射的关系,当大气中的O3减少UV-B辐射会增加,平均而言O3总量减少1%,冬季UV-B辐射会增加约1%,夏季UV-B 辐射增加约0.6%~0.7%.大气颗粒物与O3虽然属于不同类型的空气污染物,但两者在化学上紧密联系,存在着多种相互作用的途径[17].一方面大气颗粒物通过改变非均相反应过程,影响近地层O3的生成;另一方面吸收性颗粒物通过对太阳辐射的吸收和散射作用影响O3前体物的光解过程,进而影响近地层O3的生成[18].Dickerson等[19]研究了气溶胶对紫外线辐射和光化学烟雾的影响,发现边界层吸收性气溶胶可能导致O3浓度减小;Krzycin等[20]基于多重回归模型分析了不同参数对紫外辐射在大气中的透射率,发现由于总的O3变化引起的紫外辐射变化与由于气溶胶光学厚度引起的紫外辐射的变化在平均值上相当;Li等[21]以及Lou等[22]研究指出,非均相反应过程中,气溶胶粒子在OH自由基的作用下通过吸附NO3和NO2,进而引起近地层O3浓度的变化.大量研究[23-25]表明,太阳辐射强烈的时候,近地层O3生成对气溶胶光学厚度(AOD)的变化相当敏感.Li等[26]指出,夏季AOD值较高时,1km以下的J(O3→O的光解速率)降低5%~20%.另外,Xu等[27]利用CMAQ模型研究了北京地区夏季O3与气溶胶的关系后发现,非均相过程对O3生成的影响与NO/VOC的值密切相关; Tie等[28]利用全球模式(MOZART)研究了全球云与气溶胶对紫外辐射与O3的影响,发现云与气溶胶对紫外辐射的影响具有很大的空间与时间变化特征;安俊琳等[29]基于北京城区太阳辐射和污染气体观测资料,运用TUV辐射传输模式,发现城市低层大气中O3和NO浓度的增加是造成紫外辐射衰减的重要原因;邓雪娇等[30-32]在研究珠江三角洲(以下简称珠三角)大气气溶胶与地面臭氧的关系中指出,气溶胶光学厚度与紫外辐射和O3的反相关性显著.

京津冀、长三角和珠三角是中国目前最大的3个经济区.前人少有对太阳总辐射与O3的关系进行探讨,本文通过相关分析和回归分析考察了PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射之间的关系,研究三大经济区太阳总辐射与O3的关系,深入认识太阳辐射对高浓度PM2.5与O3_8h_max形成的影响,旨在为区域经济健康可持续发展提供参考.

1 材料与方法

1.1 数据来源

本文采用的太阳总辐射数据来源于国家气象信息中心编制的中国辐射气象基本要素日值数据集,该数据集基于辐射基础气象资料建设项目归档的“更正后的辐射月报数据文件(R文件)基础资料集”编制而成.数据集开始时间为1957年5月1日,时间分辨率为日,空间范围及分辨率为中国境内130个台站(包括撤换站).本文截取了该数据集中京津冀、长三角和珠三角区域内各台站2007年1月1日~2016年12月31日最近10a太阳总辐射日值数据,其中京津冀包括北京、天津、乐亭3个台站,长三角包括南京、吕泗、上海、杭州、洪家5个台站,珠三角包括广州1个台站.

O3_8h_max和PM2.5来源于中国空气质量在线监测平台,该平台对国家环境保护部提供的全国371个城市下各监测站点的实时数据进行二次核实和统计,最终发布各市逐日空气数据.本文选取京津冀、长三角和珠三角区域内各地级市2014年1月1日~2016年12月31日最近3a O3_8h_max和PM2.5日值数据.其中京津冀包括北京、天津、保定、唐山、廊坊、秦皇岛、张家口、承德、石家庄、沧州、邯郸、邢台和衡水13市,长三角包括上海、南京、无锡、常州、苏州、南通、盐城、扬州、镇江、泰州、杭州、宁波、嘉兴、湖州、绍兴、金华、舟山、台州、合肥、芜湖、马鞍山、铜陵、安庆、滁州、池州和宣城26市,珠三角包括广州、深圳、佛山、中山、惠州、东莞、珠海、江门和肇庆9市.

1.2 研究方法

取各经济区内所有台站太阳总辐射日值的算术平均为该区域太阳总辐射日值.通过计算区域年太阳总辐射及春(3~5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)、冬(12月~次年2月)各季节太阳总辐射,分析3大经济区太阳总辐射的年际和季节变化特征.取各经济区内所有城市O3_8h_max和PM2.5日均值的算术平均为该区域O3_8h_max和PM2.5日均值.通过相关分析和回归分析考察PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射之间的关系.

1.2.1 回归分析 通过线性回归可以分析气候要素在较大时间尺度上的演变趋势.对于一组时间序列的气象要素观测值,可以将它表示为关于时间的线性函数的形式,即=0+∙,系数0,可以通过最小二乘法计算出来.其中表示线性函数的斜率,也称作函数的线性趋势.当>0时,表明气象要素值随时间的变化呈上升趋势;当<0时,表明气象要素值随时间的变化呈下降趋势;=0则表明无变化.

2 结果与讨论

2.1 近10a 3大经济区太阳总辐射基本特征

图1给出了京津冀、长三角以及珠三角2007~ 2016年太阳总辐射的年际和季节时间序列,同时表1给出了三大经济区2007~2016年太阳总辐射年际和季节变化相关值.由图1、表1可知,京津冀近10a太阳总辐射显著上升,京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升.

图1 近10a 3大经济区太阳总辐射年际和季节时间序列

图1a给出了3大经济区2007~2016年太阳总辐射的年际序列.京津冀除2013年外各年太阳总辐射均高于长三角,且京津冀各年均高于珠三角.10a平均值从北到南递减.近10a京津冀和珠三角太阳总辐射呈现上升趋势,长三角呈现下降趋势,其中京津冀上升趋势显著,倾向率为53.05MJ/(m2∙a).图1b~1e分别给出了3大经济区2007~2016年太阳总辐射的季节序列.春季太阳总辐射京津冀各年均高于长三角,长三角均高于珠三角.且京津冀春季太阳总辐射显著上升,倾向率为22.50MJ/(m2∙a).夏季太阳总辐射京津冀除2013年外各年均高于长三角,且京津冀各年均高于珠三角.珠三角夏季太阳总辐射显著上升,倾向率为28.66MJ/(m2∙a).秋季太阳总辐射珠三角各年均远高于京津冀和长三角,冬季太阳总辐射珠三角除2010年外也均高于京津冀和长三角.秋冬季太阳总辐射3大区均无显著变化.由表1可知,京津冀春季太阳总辐射全年占比最多,为32.8%;长三角与珠三角夏季全年占比最多,分别为31.9%和31.6% 3大区域太阳总辐射均以冬季全年占比最少.

2.2 近3a 3大经济区PM2.5和O3污染过程

参考李丽云等[34]对单站灰霾过程的定义标准,定义PM2.524h平均大于环境空气质量二级标准,即PM2.5>75μg/m3时,定义该日为PM2.5污染日.连续3d及以上出现PM2.5污染日时,定义出现的该天气过程为PM2.5污染过程.同理,O3最大8h平均大于环境空气质量二级标准,即O3_8h_max>160μg/m3时,定义该日为O3污染日.连续3d及以上出现O3污染日时,定义出现的该天气过程为O3污染过程.

图2~图4给出了京津冀、长三角和珠三角2014~2016年各月及全年PM2.5和O3污染过程次数统计.3大经济区PM2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O3污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.

图2 近3a 3大经济区PM2.5污染过程月频次统计

由图2a可知,京津冀PM2.5污染过程多集中在1~4月和10~12月,与李珊珊等[35]的研究结果相似,月频次集中在1~5次/月.2015年和2016年的9~12月PM2.5污染过程月频次均呈逐月递增,且该期间2016年月频次同比均高于2015年,表明京津冀近2a秋季和冬季早期的PM2.5污染有加重的趋势;而近3a O3(图3a)污染过程仅出现在5~7月,月频次集中在1~3次/月.

图3 近3a 3大经济区O3污染过程月频次统计

图2b显示,长三角PM2.5污染过程较多的月份是1月和12月,污染月频次远低于京津冀,且近2a 4~9月未出现PM2.5污染过程;近3a仅5~9月出现1~3次/月的O3污染过程,2015年全年无O3污染过程出现(图3b).图2c显示,珠三角在2014年仅出现4次PM2.5污染过程,而2015年和2016年均未有PM2.5污染过程,表明珠三角PM2.5污染较轻且有好转;O3污染过程则分布在7~10月(图3c).由图4可知,3大经济区PM2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O3污染过程年频次时间上均呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.

表1 近10a三大经济区太阳总辐射年际和季节变化相关值

注:*表示通过α为0.05的显著性检验.

2.3 3大经济区PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射的关系

2.3.1 PM2.5、O3_8h_max与太阳总辐射的相关性 表2给出了京津冀、长三角以及珠三角2014~2016年太阳总辐射、O3_8h_max和PM2.5日平均的Pearson相关系数.由表2可知,3大经济区O3_8h_max与太阳总辐射均有较强的正相关,且相关系数均在0.71以上,而 PM2.5与太阳总辐射以及O3_8h_max与PM2.5的相关性均具有区域差异性.京津冀PM2.5与太阳总辐射存在一定的负相关,长三角和珠三角PM2.5与太阳总辐射线性无关.京津冀O3_8h_max与PM2.5有弱的负相关,长三角O3_8h_max与PM2.5基本线性无关,珠三角O3_8h_max与PM2.5有弱的正相关.这些差异体现出各区域复杂的物理化学机制以及边界层结构等气象条件对三者的相关性有着深远的影响.

2.3.2 不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的关系 通过分析京津冀、长三角及珠三角2014~2016年PM2.5、O3_8h_max和太阳总辐射各1096个(其中京津冀剔除了太阳总辐射4个异常值,及其对应时刻的PM2.5和O3_8h_max数据)数据,分别考察了3大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的关系.

将太阳总辐射划分为5个区间,各区间的天数如表3(太阳总辐射单位MJ/m2).

表2 近3a 3大经济区太阳总辐射、O3_8h_max和PM2.5的Pearson相关系数

注:*表示通过P为0.05的显著性检验.

图5~图7给出了3大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5散点分布及拟合关系.3大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋3季O3_8h_max与PM2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性在不同太阳总辐射下均较弱;珠三角夏季两者正相关关系在不同太阳总辐射下最为显著.

表3 三大经济区不同太阳总辐射区间的天数(d)

图5a~5e给出了京津冀不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5散点分布及拟合关系.当春季、夏季以及秋季GSR>22MJ/m2时, O3_8h_max()和PM2.5()的拟合曲线的拟合度分别为0.56、0.51、0.35;对冬季GSR全区间,拟合曲线的拟合度为0.42.全年而言, GSR£4MJ/m2时,O3_8h_max()和PM2.5()的拟合曲线为=-0.2+73.4(2=0.35); GSR>22MJ/m2时, O3_8h_max()和PM2.5()的拟合曲线为=1.3+82.4 (2=0.55).表明京津冀地区春夏秋3季O3_8h_max与PM2.5在太阳总辐射高值区有较好的正相关关系,冬季则存在一定的负相关关系.

图5 京津冀不同季节不同太阳总辐射下PM2.5和O3_8h_max散点及拟合关系

图7 珠三角不同季节不同太阳总辐射下PM2.5和O3_8h_max散点及拟合关系

图6a~e给出了长三角不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5散点分布及拟合关系.可以看出,春夏两季在太阳总辐射高值区,O3_8h_max()和PM2.5()拟合曲线的拟合度分别为0.30和0.39,体现出两者一定程度的正相关关系.秋冬季在太阳总辐射低值区,拟合线的拟合度均很小,表明秋冬季两者负相关较弱.

图7a~7e给出了珠三角不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5散点分布及拟合关系.由图可知,春冬两季O3_8h_max和PM2.5在10MJ/m222MJ/m2时,O3_8h_max()和PM2.5()的拟合曲线为=2.0+70.5(2=0.56).可见珠三角地区四季O3_8h_max与PM2.5在太阳总辐射高值区均有较强的正相关关系,夏秋两季在太阳总辐射低值区也有较好的正相关关系.

2.3.3 不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射的关系 根据《环境空气质量标准》[36],以PM2.524h平均一级标准限值(35μg/m3)和二级标准限值(75μg/m3)为分界点,将PM2.5质量浓度划分为3个区间,各区间的天数如表4(PM2.5质量浓度单位μg/m3).

表4 三大经济区不同PM2.5质量浓度区间的天数

图8给出了3大经济区不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射散点分布及拟合关系.京津冀(图8a)在PM2.5浓度由低到高时,O3_8h_max()和太阳总辐射()拟合曲线的拟合度分别为0.45,0.47,0.68.长三角(图8b)拟合度分别为0.56,0.55,0.64.珠三角(图8c)拟合度分别为0.56,0.66,0.66.3大经济区在不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射线性拟合效果均较好,体现出较强的正相关关系.PM2.5>75μg/m3时拟合优度均达到最大且都在0.64以上.各区拟合曲线的倾向率随PM2.5区间升高而增大.

高强度的紫外辐射会加快光化学反应的进程,氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCS)等高浓度的O3前体物在强紫外辐射下进行高效的光化学反应,一方面促进了O3的生成,增强了大气的氧化性;另一方面,强紫外辐射强氧化性的大气环境加快了二次光化学氧化剂与大气气溶胶的非均相过程,促进了二次有机气溶胶(SOA)和二次无机气溶胶(SIA)等二次产物的生成.大量研究表明,作为我国重霾污染的重要组分,二次有机气溶胶和二次无机气溶胶对城市及区域PM2.5污染都有着举足轻重的贡献度[37-38],这些复杂的大气化学机制使得三大经济区在高太阳总辐射下出现高O3和高PM2.5并存的现象.此外,静风、逆温等稳定气象条件下局地污染物的累积以及区域的污染物输送[24,39-40]也极大可能是造成3大经济区在高太阳总辐射下出现高O3和高PM2.5并存现象的重要原因.

3 结论

3.1 2007~2016年京津冀太阳总辐射显著上升,长三角和珠三角无显著趋势.京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升,其余各区各季均无显著趋势.京津冀春季太阳总辐射全年占比最多,长三角与珠三角夏季全年占比最多.3大经济区均以冬季全年占比最少.

3.2 三大经济区PM2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O3污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.

3.3 三大经济区O3_8h_max与太阳总辐射均有较强的正相关,且相关系数均在0.71以上;而PM2.5与太阳总辐射的相关性具有区域差异性.京津冀PM2.5与太阳总辐射存在一定的负相关,长三角和珠三角PM2.5与太阳总辐射线性无关.京津冀O3_8h_max与PM2.5有弱的负相关,长三角O3_8h_max与PM2.5基本线性无关,珠三角O3_8h_max与PM2.5有弱的正相关.

3.4 三大经济区不同季节不同太阳总辐射下O3_8h_max与PM2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋三季O3_8h_max与PM2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性均较弱;珠三角夏季两者正相关最为显著.不同PM2.5浓度下O3_8h_max与太阳总辐射的线性拟合效果较好,体现出较强的正相关关系,各经济区拟合曲线的倾向率均随PM2.5升高而增大. PM2.5>75μg/m3时拟合优度均达到最大.

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Characteristics of GSR of China’s three major economic regions in the past 10 years and its relationship with O3and PM2.5.

LIU Chang-huan1,2, DENG Xue-jiao2*, ZHU Bin1*, YIN Chang-qin2

(1.College of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Guangdong Provincial Key Laboratory of Regional Numerical Weather Prediction, Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510080, China)., 2018,38(8)：2820~2829

By using daily radiation data collected from ground meteorological observation stations (from 2007 to 2016) and daily observation data from China’s air quality online monitoring platform (from 2014 to 2016), the paper analyzed recent 10-year annual and seasonal variations of global solar radiation (GSR), and recent 3-year frequency of pollution processes of the maximum 8hour average ozone (O3_8h_max) and fine particles (PM2.5) in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH), the Yangtze River Delta (YRD) and the Pearl River Delta (PRD), respectively. The relationship among PM2.5, O3_8h_maxand GSR according to statistics of different factors and intensity were discussed. The results showed that: GSR in BTH had increased significantly in recent 10years, spring GSR in BTH and summer GSR in PRD had increased significantly meanwhile. The annual frequency of PM2.5pollution processes in the three major economic regions had been decreasing year by year. Besides, the frequency decreased from north to south. The annual frequency of O3pollution processes had decreased firstly but then increased temporally, which was more significantly in BTH compared to that in YRD and PRD. The correlation coefficients between O3_8h_maxand GSR in the three economic regions were all above 0.71, reflecting a strong positive correlation, while the correlation between PM2.5and GSR depicts regional differences. The correlation between O3_8h_maxand PM2.5under different GSR in different seasons in the three major economic regions was significantly different. In BTH, positive correlation could be found under strong GSR in spring, summer and autumn, while negative correlation was seen in winter. The correlation was weak in all four seasons in YRD. Last but not least, noticeable positive correlation could be found in the summer of PRD. The linear fitting effect of O3_8h_maxand GSR under different PM2.5concentrations in the three economic regions was well, reflecting a strong positive correlation. The fitting reaches maximum when PM2.5concentration was over 75 μg/m3. The tendency of the line fitting increases with the increase of PM2.5interval.

global solar radiation (GSR)；O3；PM2.5；relationship；China's three major economic region

X508

A

1000-6923(2018)08-2820-10

刘长焕(1992-),男,江苏扬州人,南京信息工程大学硕士研究生,主要从事大气化学与大气环境方向的研究.发表论文1篇.

2017-11-15

广东省科技计划项目(2015A020215020);广州市产学研协同创新重大专项(201604020028);国家自然科学基金资助项目(41475105, 41605105);国家重点研发计划项目(2016YFC0202003);广东省气象局科技创新团队计划项目(201704)

* 责任作者, 邓雪娇, 研究员, dxj@grmc.gov.cn; 朱彬, 教授, binzhu@nuist.edu.cn