基于激光技术的球形燃料颗粒SiC包覆材料热冲击试验研究

王金宇，周慧辉，昝元锋，闫 晓，谭曙时

(中国核动力研究设计院中核核反应堆热工水力技术重点实验室,成都610213)

1 引言

相比于传统化学推进和电推进,核热推进具有高能量密度、大推力、高比冲等特点,是深空探测和未来载人登陆火星推进技术的首选［1］。核热推进的研究开始于上世纪四、五十年代,主要集中在俄罗斯(苏联)和美国［1-2］。其反应堆燃料元件最早采用的堆芯燃料元件为蜂巢多孔棱柱形［3-4］,为了保证结构强度,推进剂流道不能太密集,导致体积换热效率不高、结构笨重。为了提高换热效率、减轻推进器重量,研究学者提出了由球形燃料颗粒构成的颗粒床固相反应堆推进系统,堆芯结构如图1所示［4-5］。球形燃料颗粒被内外层多孔壁面限定在堆芯内,推进剂穿过外层多孔壁面,径向流动,与燃料颗粒直接接触,然后穿过内侧层多孔壁面,从喷嘴排出,产生推力。球形燃料颗粒因其直径小、热应力小,可以耐受更高温度,且其表面积/体积比大,换热面积大,换热效率高。另外,球形燃料颗粒多采用铀的碳化物或氧化物为核芯,外层包覆石墨层和耐高温包覆层,在具有相同推力的情况下,堆芯结构体积可以做到很小。因此,颗粒床反应堆芯结构具有高比冲、大推力和高推重比的优点,是核热推进系统开发的重点方向之一。

核热推进系统启动过程中,堆芯温度需要在短时间内升温至运行温度,球形燃料颗粒的设计运行温度要高于3000 K［4］,燃料元件会受到较大热冲击,包覆材料的耐热冲击性能是核热推进系统启动过程中燃料元件保持完整性的关键特性。因此,球形燃料颗粒的热冲击试验研究对球形燃料颗粒设计研发具有重要指导意义。

目前,公开文献中球形燃料颗粒包覆材料的高温特性研究相对较少,主要以商用高温气冷堆为应用背景,试验峰值温度远低于颗粒床反应堆核热推进系统的运行温度。朱庆山等［6］开展的球形燃料颗粒耐氧化试验中试验峰值温度为1600℃,李馨楠等［7］开展的球形燃料颗粒摩擦磨损性能试验峰值温度为900℃。球形燃料颗粒的热冲击试验以降温冲击为主,Whatham［8］开展了球形燃料颗粒的降温热冲击试验,燃料颗粒被加热至1000℃,然后被330℃的二氧化碳气体冷却,以研究球形燃料颗粒的热冲击特性。上述温度范围内的高温特性和热冲击试验及其结果并不能反映球形燃料颗粒在核热推进系统中高温热冲击行为。

目前,针对包覆材料的高温热冲击试验多采用片状试验样件［9-12］,与球形燃料颗粒实际情况有较大差异,但提供了可借鉴的快速加热方法。常用加热方法包括电子束加热、电阻加热、激光加热等。其中,电子束加热方法受电导体和真空环境的限制,电阻加热方法仅适用于金属材料；激光加热方法能够在小面积内集聚大量热量,可以快速加热金属或非金属材料,适用于球形燃料颗粒的高温热冲击试验。

本研究利用激光加热技术开展球形燃料颗粒包覆材料的高温热冲击试验,研究包覆材料的耐热冲击性能,讨论其应用于核热推进系统的可行性,为航天推进系统球形燃料颗粒设计提供基础试验数据。

2 样品和方法

2.1 包覆颗粒

本试验采用与图1(b)相同结构的球形燃料颗粒(下面简称包覆颗粒),包覆颗粒直径约2 mm,出于辐射安全考虑,试验采用物理性质相近的ZrO2陶瓷材料模拟燃料颗粒的二碳化铀或氧化铀核芯,最外层包覆材料选用SiC,与目前技术较为成熟的高温气冷堆球形燃料颗粒包覆材料相同。本试验利用激光加热技术开展包覆颗粒的高温热冲击试验,研究小尺寸包覆颗粒SiC包覆材料的耐热冲击性能以及应用于核热推进系统的可行性。

2.2 试验系统

试验系统主要由激光加热器、红外线测温装置、钨靶、氩气气氛箱等组成,如图2所示。

激光加热器利用受激辐射和粒子数布居反转原理产生具有高度方向性、可被精确聚集的单色光,能够在小面积内集聚大量热量,可实现包覆颗粒的快速加热。激光加热器的激光波长为1070±10 nm,最小激光功率为200 W,最大激光功率为2 kW。

红外线测温装置采用双色红外测温仪,测量包覆颗粒温度,测量范围为1000℃至3200℃,测量误差小于0.5%Tmeasured+2℃。

钨靶主要用于放置包覆颗粒并隔离激光加热面和测温面,有效避免了激光对红外测温的干扰,材料牌号为W1,在钨靶中心处加工一个直径3 mm、深度3 mm的盲孔,用于放置包覆颗粒。

氩气气氛箱用于提供试验所需惰性气体气氛,以排除材料氧化的影响,氩气气氛箱提供了可视化窗口,材料为钢化普通玻璃,对1 μm左右的红外线吸收较少,氩气气氛箱内配有气体成分监测系统,能够实时观测气氛箱内氧气含量,试验时,氧气含量在153.6～178.4 ppm范围内。

2.3 试验方法

1)试验前包覆颗粒表面特性观察。观察包覆颗粒是否完整,材料表面是否存在裂纹,并记录。

2)构建惰性气体环境。密封氩气气氛箱并排尽箱体内空气,通入氩气。

3)包覆颗粒就位。将包覆颗粒放置钨靶盲孔中,然后放入氩气气氛箱内,调整钨靶倾斜角度使包覆颗粒无法掉出。

4)激光加热器准备。连接激光加热器电源并连接激光加热器控制系统,调整激光加热器与钨靶的距离和角度,使激光可以照射钨靶非开孔侧,加热钨靶,通过热传导和盲孔内壁与包覆颗粒间的热辐射加热包覆颗粒。

5)红外线测温装置准备。安装红外线测温装置,连接红外线测温装置电源,连接计算机,红外线测温装置从钨靶开孔侧测量包覆颗粒温度。

6)激光加热器功率设置。通过控制面板设置激光加热器功率函数,试验中采用随时间分段线性变化的功率,使包覆颗粒在一定时间内以较为均匀的速率升温至目标峰值温度,然后关闭激光加热器,包覆颗粒自然冷却至室温,记录该过程中的温度数据。

7)试验后包覆颗粒表面特性观察。待高温包覆颗粒自然冷却至室温后,取出包覆颗粒,观察包覆颗粒是否完整,结合试验中包覆颗粒温度随时间变化规律,研究包覆颗粒SiC包覆材料的耐热冲击性能。

本文参考李平岐等提出的核热推进运载器方案［13］以及核热推进颗粒床反应堆一般设计温度要求［4］,本文的高温热冲击试验升温时间设置为30 s,包覆颗粒试验温度范围以2300 K为中值,并以500 K为幅度设置试验工况,即开展目标峰值温度为1800 K、2300 K和2800 K的高温热冲击试验。

3 结果与分析

3.1 目标峰值温度1800 K时的耐热冲击性能

包覆颗粒在目标峰值温度1800 K时高温热冲击试验结果见表1,5个包覆颗粒样本在经历热冲击后SiC包覆材料均保持完整,表面无裂纹。

表1 目标峰值温度1800 K时包覆颗粒失效情况Table 1 Results of thermal shock tests of coated particles with the target temperature around 1800 K

包覆颗粒在目标峰值温度1800 K时表面温度时程曲线如图3所示,本文为了便于描述与分析,将时间区域分为I区、II区、III区3个区域,其中I、II区为升温区,III区为降温区。在I区,包覆颗粒表面温度在0～10 s内从室温快速升至1300 K附近；在II区,包覆颗粒表面温度持续上升,在30 s时刻达到目标峰值温度1800 K附近；在III区,包覆颗粒表面温度变化趋势发生转折开始下降。

在升温区(即I、II区),包覆颗粒表面平均升温速率在49.4～51.6 K/s范围以内,随着包覆颗粒表面温度的增加,包覆颗粒与周围环境的热辐射增强,散热增加,包覆颗粒表面升温速率有减小趋势,激光功率线性的增加起到了一定的缓解作用,因而包覆颗粒表面升温速率呈现逐渐减小然后稳定的趋势；在降温区(即III区),激光加热器停止功率输出,包覆颗粒在氩气环境中自然冷却,由于包覆颗粒体积小,储热能力小,面积/体积比较大,包覆颗粒表面温度下降较快,平均降温速率在55.1～64.0 K/s范围以内。

在目标峰值温度1800 K时的高温热冲击试验中,包覆颗粒表面温度经历了30 s升温至1800 K,约9 s范围内降至1300 K的快速瞬变过程,5个包覆颗粒样本均保持完整,表明包覆颗粒的SiC包覆材料能够承受本工况条件下的热冲击。

3.2 目标峰值温度2300 K时的耐热冲击性能

包覆颗粒在目标峰值温度2300 K时高温热冲击试验结果见表2,5个包覆颗粒样本在经历热冲击后,有3个包覆颗粒的SiC包覆材料均保持完整无裂纹,另外2个包覆颗粒的SiC包覆材料表面出现裂纹。

表2 目标峰值温度2300 K时包覆颗粒失效情况统计表Table 2 Results of thermal shock tests of coated particles with the target temperature around 2300 K

峰值温度为2299.4 K的试验中,包覆颗粒试验前和试验后失效的表面显微图像如图4所示,高温热冲击试验后,包覆颗粒表面出现明显裂纹。裂纹的产生是由于在高温热冲击试验中包覆颗粒温度变化速率较快,包覆颗粒各层间存在较大温差产生热应力,当热应力大于SiC包覆材料的许用应力时,包覆颗粒表面的SiC包覆材料产生裂纹。

包覆颗粒在目标峰值温度2300 K时表面温度时程曲线如图5所示。在I区,包覆颗粒表面温度在0～8 s内由室温上升至1300 K附近；在II区,包覆颗粒表面温度持续上升,在30 s时刻达到目标峰值温度2300 K附近；在III区,激光加热器停止功率输出,颗粒自然冷却,包覆颗粒表面温度变化趋势发生转折开始下降。

在升温区(即I、II区),包覆颗粒表面平均升温速率在66.6～67.9 K/s范围以内；在降温区(即III区),激光加热器停止功率输出,包覆颗粒在氩气环境中自然冷却,平均降温速率在64.6～65.4 K/s范围以内。

在目标峰值温度2300 K时的高温热冲击试验中,包覆颗粒表面温度经历了30 s升温至2300 K,约16 s范围内降至1300 K的快速瞬变过程,5个包覆颗粒样本中,部分包覆颗粒SiC包覆材料出现裂纹,而部分包覆颗粒SiC包覆材料没有出现裂纹,说明本工况参数条件下,包覆颗粒SiC包覆材料的耐热冲击能力表现出个体差异,其原因在于本工况参数条件下的热冲击已经靠近包覆颗粒的SiC包覆材料所承受能力的临界值。表明高温热冲击试验中,包覆颗粒SiC包覆材料开始出现裂纹的临界峰值温度在2300 K附近。

3.3 目标峰值温度2800 K时的耐热冲击性能

包覆颗粒在目标峰值温度2800 K时高温热冲击试验结果见表3,5个包覆颗粒样本在经历热冲击后,有2个包覆颗粒保持球形,粘黏在盲孔内无法取出,有3个包覆颗粒发生炸裂。

表3 目标峰值温度2800 K时包覆颗粒失效情况统计表Table 3 Results of thermal shock tests of coated particles with the target temperature around 2800 K

包覆颗粒在目标峰值温度2800 K时表面温度时程曲线如图6所示。在I区,包覆颗粒表面温度0～8 s从室温快速升至1300 K附近；在II区,包覆颗粒表面温度持续上升,在2500 K附近,部分包覆颗粒的测量温度突然迅速升高,另一部分包覆颗粒未发生温度突升现象,其表面温度在Δt＝30 s内由室温上升至2600 K附近。在III区,激光加热器停止功率输出,测量温度发生转折开始下降。

在升温区(即I、II区),发生温度突升的包覆颗粒在温度突升前表面平均升温速率在79.9～84.8 K/s范围内,未发生温度突升的包覆颗粒表面平均升温速率在76.0～77.9 K/s范围内；在降温区(即III区),未发生温度突升的包覆颗粒表面平均降温速率在71.3～75.9 K/s范围内。

结合表3和图6可知,高温热冲击试验过程中发生温度突升的包覆颗粒均发生了炸裂,包覆颗粒炸裂后脱离钨靶,红外测温仪测量温度实际为钨靶上盲孔底部的温度,由于钨靶的盲孔底部温度较高,测量温度在包覆颗粒脱离钨靶时迅速上升；高温热冲击试验过程中未发生温度突升的包覆颗粒均粘黏在盲孔内,测量温度始终为包覆颗粒表面温度,因而未出现温度突升现象。

在目标峰值温度2800 K时的高温热冲击试验中,包覆颗粒表面峰值温度较高(不小于2451.7 K),平均升温速率较大(不小于76.0 K/s),包覆颗粒的SiC包覆材料或在高温作用下发生熔化并在冷却后粘黏在盲孔内,或在较大热冲击下,发生炸裂。两种现象的临界平均升温速率在77.9 K/s附近,当平均升温速率高于该临界值时,包覆颗粒SiC包覆材料容易发生炸裂,当平均升温速率不大于该临界值时,容易发生局部熔化,在这两种情况中,包覆颗粒的包覆层均已失效。表明包覆颗粒表面温度经历了30 s升温至2800 K的快速瞬变过程产生的热冲击和高温超过了SiC包覆材料的可承受范围。

在核热推进系统启动过程中,堆芯设计升温时间为30 s时,SiC包覆材料球形燃料颗粒能够允许的堆芯运行温度为1800 K,运行温度在2300 K时存在SiC包覆材料破裂的风险,运行温度不能达到2800 K,尚不能满足核热推进系统在30 s内升温至3000 K的需求。

美国NERVA计划通过多次核热推进发动机地面试验,多次改进燃料元件设计,最终形成以碳化锆为包覆材料的六棱柱式燃料元件［14］,布鲁克海文国家实验室提出的颗粒床反应堆设计中燃料颗粒包覆材料为碳化锆［4］。但是,碳化锆材料能否承受30 s内升温至3000 K的热冲击,仍需要进一步开展试验研究。

4 结论

1)当目标峰值温度在1800 K附近,平均升温速率在49.4～51.6 K/s范围内,球形燃料颗粒SiC包覆材料能够承受热冲击；

2)当目标峰值温度在2300 K附近,平均升温速率在66.6～67.9 K/s的范围内,热冲击靠近球形燃料颗粒SiC包覆材料承受能力的极限,开始出现包覆颗粒失效；

3)当目标峰值温度在2800 K附近,平均升温速率高于76.0 K/s时,球形燃料颗粒SiC包覆材料无法承受热冲击和高温；

4)SiC包覆材料球形燃料颗粒能够承受30 s内升至1800 K的热冲击,不过仍不能满足核热推进系统在30 s内升温至3000 K的需求,需要进一步改进SiC包覆材料耐热冲击性能,或者选用耐热冲击性能更好的碳化锆等材料,开展进一步试验研究。