MOX燃料工业钚混丰方法

刘铱　周培德　张坚

【摘 要】MOX燃料芯块一般用贫UO2粉末和工业PuO2粉末为原料，采用机械混合工艺混料。工业PuO2粉末一般来自乏燃料后处理设施，由于不同批次的粉末中钚同位素组成略有差异，为提高MOX燃料芯块中钚同位素的均匀性、减小实际成分与设计值的偏差，需在PuO2粉末和贫铀粉末混合之前，先对不同批次的PuO2粉末进行挑选组合。本文以百万千瓦级快堆首炉堆芯设计方案为参考，提出基于钚当量等效法的混丰方案，有效提高工业钚的均匀性，降低MOX燃料组件中钚同位素含量差异对堆芯中子学参数的影响。

【关键词】MOX燃料；混丰；钚当量

中图分类号： TL352 文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2018）09-0004-004

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2018.09.002

A Industrial Plutonium Batch Blending Method for MOX Fuel

LIU Yi ZHOU pei-de ZHANG Jian

（China Institute of Atomic Energy，Division of Reactor Engineering Technology Research

Department of Reactor Design，Beijing）

【Abstract】MOX fuel pellets are made from depleted UO2 powder and industrial PuO2 powder by mechanical mixing process. Industrial PuO2 powders generally come from spent fuel reprocessing facilities， due to the slight difference in the composition of plutonium isotopes in different batches of PuO2 powder， It is necessary to pick certain batches of PuO2 powder before blending it with depleted uranium powder，to improve the uniformity of uranium-plutonium isotope distribution and reduce the deviation between actual composition and design value. Taking the million-kilowatt fast reactor first loading as the reference calculation model，The Plutonium equivalent factor-based batch blending scheme was proposed to effectively improve fuel uniformity and reduce the effect of the difference in plutonium isotope composition on the core neutronics parameter.

【Key words】MOX fuel；Batch blending；Plutonium equivalent factor0 前言

通過铀和钚的多次循环利用，快堆能够将占天然铀中99%以上的238U充分利用起来，把铀资源的利用率提高到60-70%[1]。混合氧化铀、钚燃料（简称MOX燃料）的制备工艺是核燃料循环中一项关键工艺技术，采用机械混合法。

制造MOX芯块的流程为：将贫UO2粉末和工业PuO2粉末混合加到搅拌球磨机中进行球磨，使铀钚充分混合均匀；加入润滑剂进行二次混合，混合好的粉末送往轧片制粒装置进行粉末制粒；往制粒后的粉末中再添加适量的润滑剂进行混合球化；将粉末进行成型压制，得到生坯芯块，经检测合格后送去高温烧结；根据不同堆型的使用要求，甚至还要求对芯块进行干式无心磨削。

MOX芯块制备所使用的PuO2通常来自压水堆乏燃料中的工业钚，作为后处理设施的产品，钚同位素组成主要取决于压水堆使用的燃料（富集度不同）、比燃耗以及冷却时间。因此不同批次的PuO2粉末中钚同位素成分可能差别较大。如果直接将不同钚同位素组成的PuO2粉末直接按照设计比例同UO2粉末混合制成MOX燃料，使用时堆芯中子学参数（包括剩余反应性、控制棒价值、最热组件的功率变化以及最大线功率等参数）可能与设计值有较大偏离，影响反应堆性能指标的实现，并可能带来安全问题。

因此需要在MOX芯块制造之前，先对不同批次的钚粉末进行挑选混合，尽量使钚粉的品质趋于一致，再进行上述的芯块制备步骤，这个调匀PuO2粉末的过程即混丰。

由于MOX燃料有剧毒和强放射性，从安全、辐射防护考虑，要求芯块、单棒、组件的制造过程都在带屏蔽、密封等的环境下进行[2]。在实际生产中，后处理厂生产的PuO2粉末用容量为2kg的双层产品杯封装，因此只能以2kg的整数倍装入混料器。为避免临界危险，混料器每次至多混合10kg（即5罐）PuO2粉末。

1 混丰方法

本文以百万千瓦级快堆首炉堆芯设计方案为参考，堆芯选用MOX燃料，研究基于钚当量等效法的混丰方案。堆芯布置方案以及各种参数均摘自文献[3]。

1.1 等效钚当量

通常PuO2粉末的钚同位素有：238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu这五种。混丰过程用数学建模，即n批PuO2粉末原料混合，根据5种核素混合前后质量守恒，得到5×n的齐次线性方程组[4]。同时考虑5种同位素使方程很可能无解，即使有解，精确的质量配比也是实际操作过程中难以做到的，为了简化问题，此处引入钚当量定义。

某反应堆的钚当量B定义为：在相应的能谱下，不同Pu同位素A按239Pu作为基准进行价值折算后等效的239Pu的量。定义中进行价值折算的方式有很多，本文采用了功率等效钚当量BP和keff等效钚当量Bk-eff这两种，具体定义如下：

1）功率等效钚当量BP：在参考堆芯的能谱下，按等效裂变截面相同即裂变率相同折算（公式1）；

其中，？准i是第i群的通量密度，？滓Aif是A元素第i群的裂变截面；

2）钚当量-2：在参考堆芯的能谱下，按等效裂变中子数*裂变截面/吸收截面相同折算（公式2）；

其中，？准i是第i群的通量密度，？淄Ai是A元素第i群的等效裂变中子数，？滓Aif是A元素第i群的裂变截面，？滓Aia是A元素第i群的吸收截面；

通过钚当量等效法，可以将上述5种钚同位素均折算成239Pu，作为混丰的折算标准。显然，钚当量与反应堆堆芯中子能谱有关。基于参考堆芯能谱计算得到的各钚核素的等效当量见表1。

表1 等效钚当量

为保证堆芯功率分布尽量接近设计目标，后文均采用BP作为等效的权重因子，Bk-eff仅用于混丰结果偏差的分析。

2.2 钚粉原料库介绍

MOX芯块制备所使用的PuO2粉末原料来自于压水堆的乏燃料组件。考虑国内压水堆电站及其运行历史为研究情景，选择几种常见的燃料组件，其燃料的富集度，及比燃耗深度见表2，通过ORIGEN程序计算，给出乏燃料中钚成分的数据，并给出冷却1至9年以后的钚同位素组成，将各成分数据汇总成为钚原料数据库。

将库内所有PuO2粉的钚同位素组成按上述钚当量等效法做变换，得到钚原料数据库的等效钚当量，见图1。

从上图可见，原料库的钚当量在0.7480至0.8431之间，标准差为0.0206，均匀度较差，有混丰的必要。

2.3 混丰方法

混丰的目的是使混合后的PuO2粉末尽量均匀且接近于目标成分。本文中Pu同位素的目标组成，即参考反应堆堆芯方案设计中选定的燃料成分，混丰的目标参数为目标成分的BP等效钚当量，见表3。

在实际混丰前，库存原料可能存在两种情景：情景一，后处理厂产品库原料充足，可对库存钚粉进行挑选使用；情景二，后处理厂产品库存量有限，虽然PuO2粉末品质参差不齐，但必须全部加以利用。

参考堆芯首炉燃料的制造需要约3吨工业钚，即1500罐PuO2粉。在原料充足的情景下，可以先从库存中挑选出等效钚当量本身与目标钚当量接近的一部分原料，然后根据钚品质参差混合，使之均匀。举例来说，若按3罐一组混丰，则将初步筛选的原料按照钚当量由高到低排序，划分成好燃料（钚当量较大）、中等燃料（钚当量中等）、差燃料（钚当量较小）。将差燃料按钚当量由低到高排序后依次与好燃料由高到低排序混合，再将混合后的燃料按钚当量从低到高排序，依次与中等燃料混合，这样经过两次参差混合即可得到较为均匀的钚粉，流程见图2。按4罐一组或5罐一组混丰的方法类似，值得注意的是，每次混合后必须重新按钚当量排序，保证下次混合时燃料的品质是参差的。

在原料有限的情景下，如果按照上述方法盲目追求部分批次的混丰结果尽量接近目标成分，則可能导致另一部分产品的偏差较大。对反应堆而言，堆芯燃料不均匀带来的影响，比燃料成分与设计值稍有偏差更为严重。因此在这种情景下，混丰的目标从尽量接近设计值，变成尽量使混丰后的钚粉同位素组成均匀。实际操作与原料充足的情况类似，只是没有对原料的初步筛选。

2.4 混料计算分析

用MATLAB编辑程序，实现以下功能：1）从2.2节给出的钚粉原料库中随机抽取n种钚粉作为混丰的原料，并计算出每种钚粉的等效钚当量。对于原料有限的情景，仅抽取n=1500种钚粉；对于乏燃料丰富的情况，本文初步抽取n=5000种钚粉，再从中挑选1500种进行混丰；2）根据2.3的方法，分别按照3罐/4罐/5罐一组进行混丰，并保留每组所使用的钚粉的编号。对混丰方案进行初步分析，见表4和图3。

后处理厂通常规定，制造燃料芯块所使用的PuO2粉末，其钚当量与目标钚当量相差在1%内为合格。按这条标准看，不同混丰方案均达到合格标准。

可见，在两种情景下参差混丰法均可显著提高钚粉的均匀性，并且减小钚当量与目标钚当量的偏差，混丰的罐数越多，得到的钚粉就越均匀。在乏燃料有限的情况下，因不具备对原料进行初步筛选的条件，因此混合后钚粉的等效钚当量与目标值有一定差异。

3 中子物理特性计算分析

采用MOX燃料的快堆不可能每盒燃料组件中的钚同位素成分都与设计值一致，即使采用混丰方法，实际上还存在一定的偏离。以百万千瓦级快堆首炉堆芯设计方案为参考，更改MOX燃料中钚同位素的组成，分析MOX燃料成分变化对该堆芯设计参数的影响，主要比较keff、钠空泡反应性、多普勒反应性、控制棒价值以及最大线功率。

钠空泡反应性包括燃料区和全堆，将对应区域的钠全部排空后进行稳态计算，与钠排空前的稳态keff计算结果进行对比，可得对应区域的钠空泡反应性效应，计算公式如下：

（公式3）

其中k与k分别对应钠空泡前与钠空泡后的堆芯有效增殖因子。

计算多普勒反应性时，将满功率稳态下的计算结果与温度升高100℃以后的稳态计算结果进行对比，可以得到多普勒反应性效应，计算公式如下：

（公式4）

其中k与k分别对应满功率稳态和温度升高100℃后的稳态的堆芯有效增殖因子。

不同控制棒棒组的价值计算，分别计算所有棒组提出堆芯的keff和所计算棒组插入堆芯后的keff，计算公式如下：

（公式5）

k：所有棒组全部提出时的有效增殖系数；k：所计算棒组插入堆芯时的有效增殖系数。

参考堆芯的设计，参见表5。

分析混丰前后堆芯中子学参数的最大偏差。混丰前，从钚粉原料库中挑选出等效钚当量最大和最小的两种情景，进行全堆计算，这能够代表混丰前中子学参数可能存在的最大偏差；混丰后的情况稍微复杂一些，以原材料丰富时按3罐一组混丰为例，先从混丰后的500种燃料中选出按BP钚当量等效后偏差最大的燃料，总共有4种，再将这4种燃料按Bk-eff钚当量等效，从中二次挑选出与目标偏差最大的燃料，最终选定的燃料能够代表原料丰富时，3罐混丰后中子学参数可能存在的最大偏差。其他混丰方案的分析方法相同。表6给出了混丰前后中子学参数相对目标值的最大偏差。

从计算结果可以看出，混丰能够明显降低各中子学参数的偏差，减小燃料中钚同位素组成差别对堆芯的影响，增强对MOX燃料品质的把控。

4 小结

在核电站中使用MOX燃料的经验不像使用UO2燃料那么丰富，而且MOX燃料的设计、制造及实堆应用中有其特殊的一些问题。因后处理厂产品（PuO2粉末）采用小批量分装，MOX燃料制造过程中分批混料等，装入反应堆的几百盒燃料组件中的钚同位素成分与设计值肯定会有差异，把这种差异控制在一定范围内是燃料制造环节要解决的一个问题。本文研究了基于等效钚当量的混丰方法，并针对百万千瓦快堆首炉堆芯设计方案，比较了不同混丰方案对堆芯主要中子学参数的影响。

1）针对使用不同品质的工业钚，如果仅直接替换而不对PuO2的同位素组成进行调整的话，将会对堆芯中子学参数造成较大影响；

2）混丰能够显著提高工业钚的均匀性，并减小由此带来的中子学参数变化；

3）在工业钚库存丰富的情况下，混丰总能得到理想的燃料；但在工业钚库存紧张时，无法保证混丰后燃料的品质；考虑实际操作难度，应该倾向于混料次数最少，操作量最小的混料方案；但考虑混料对堆芯中子学参数的影响，可能会有不同结果。从本文算例来看，原料丰富时，选择5罐的效果较好；原料有限时，选择4罐的效果较好。

理论分析表明，多次混丰可以尽量接近设计目标值。但实际生产中，由于钚操作的复杂性和多种限制条件，混丰方法的应用有局限性。

【参考文献】

[1]苏著亭，叶长源，阎凤文等编译，罗璋琳主审.钠冷快增殖堆.北京：原子能出版社，1991.

[2]尹邦跃.中国实验快堆MOX燃料研究进展[J].核科学与工程， 2008，28（4）：305-312.

[3]百万千瓦级商用示范快堆電站，MOX燃料堆芯中子物理，110112JKA00WL10GFA.

[4]李怀林，李文.MOX燃料混料过程的优化[J].原子能科学技术，2001，35（2）：139-146.