崔建升 ,屈加豹 ,,伯 鑫 ,常象宇 ,封 雪 ,莫 华 ,李时蓓 ,赵 瑜 ,朱法华 ,任阵海 (.河北科技大学环境科学与工程学院,河北 石家庄 00000;.环境保护部环境工程评估中心,北京 000;.西安交通大学管理学院,陕西 西安 009;.中国环境监测总站,北京 000;.南京大学环境学院,江苏 南京 00;.国电环境保护研究院,江苏 南京 00;.中国环境科学研究院,北京 000)
2000~2015年我国火电行业中间煤耗占我国煤炭消耗总量的 47.5%~56.1%,2015年火电行业耗煤达20.34亿t[1],因此火电厂是大气污染物治理过程重点考虑的行业之一.2014年中国火电行业开始在全国范围内进行超低改造工作[2-3],并于2017年6月底基本完成全国火电企业排污许可证核发工作[4-5],预计2020年底,完成5.8亿kW机组超低排放改造任务[6].火电行业技术的快速迭代导致过去已有研究的排放因子不再适用于火电排放现状,已有火电清单无法反映火电行业最新的大气排放特征,并且在超低排放阶段中,末端治理的效率难以确定.国内外区域尺度清单主要有TRACE-P, INTEX-B, REAS1.1, REAS2.0, MEIC,MIX等[8-13],有关电力部门的编制基准年大多在2012年之前,研究者利用不同的估算方法、活动数据、排放因子,在不同尺度对火电行业排放进行了估算[13-22].上述火电排放研究的排放因子、活动水平、排放量等均存在一定差异[23-34].例如,INTEX-B(2006)中,对中国火电行业清单编制使用自上而下的编制方法,NOx排放因子均值为7.1g/kg[9];自下而上的 2006年全国火电行业排放清单[16],NOx排放因子范围为4.05~11.46g/kg.近年来,我国大部分火电行业配有在线监测装备,在线监测数据(CEMS)也为排放清单的编制提供了新的思路,伯鑫、戴佩虹等利用在线监测等数据编制了京津冀、广东等地区的火电排放清单[14,35-36].
本研究根据2015年全国火电CEMS数据、环境统计数据等,综合考虑火电行业超低技术、实际排放浓度、活动水平等因素,构建了基于在线监测数据浓度的排放因子库,初步自下而上建立了中国火电排放清单(HPEC),清单包括6种污染物(CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5),分析了火电行业整体排放浓度水平、污染物排放量,对比了各省排污许可浓度与实际浓度情况,为全国火电大气污染物减排、大气污染源解析、大气污染成因分析、大气污染预报预警、空气质量达标规划等工作提供支撑.
图1 2015年各省火电行业不同燃料占比(折标煤后)Fig.1 Share of different varied fuels in the thermal power, 2015
研究基准年为 2015年,区域包括中国大陆30个省、自治区及直辖市(香港、澳门、台湾、西藏地区暂不考虑),在线监测数据(CEMS)来自环境保护部环境监察局(包括 1124家火电企业,共 2731个排放口);环统数据来源于中国环境监测总站(火电企业1923家);排污许可数据来源于环境保护部环境工程评估中心(火电企业 1890家,排口3734个).
本研究纳入分析的机组覆盖装机总量约9.384亿kW,发电3.813万亿kWh,供热31亿GJ,燃煤18.6亿t,燃油34.7万t,天然气290.5亿m3,煤气605亿m3,煤矸石2472万t,生物质等其他燃料折合987.4万t标准煤,分别占2015年火电行业装机容量、发电量、供热量的92%、91%、85%.将各类燃料折标煤后,分省进行统计,如图1所示,煤炭依然是我国发电燃料的主体来源,占比达93.28%.北京市火电行业天然气占比已达80%,天津、海南、上海、福建、江苏、浙江省等区域火电行业天然气消耗比例明显高于其他区域,随“煤改气”等政策的推进,我国天然气机组比例存在上升空间,烟尘、SO2等污染物排放有望进一步降低.
首先基于CEMS数据,计算出各个安装在线监测设备的企业常规污染物年均排放浓度.根据各个企业的燃煤低位发热值数据,计算获得各CEMS企业单位燃煤理论干烟气量;结合理论烟气量及排放浓度信息,获得各个CEMS企业的排放因子;最后依据排放因子法,自下而上计算得到每个CEMS企业污染物的排放量.对于没有安装CEMS的企业,根据该企业所在省份平均浓度来计算.除燃煤外的其他燃料类型的电厂,由于数据样本不足,不分区域统计.具体公式[14,37]如下:
式中:Em为排放量,t/a;EF为排放因子,g/kg燃料;AC为环境统计燃料消耗量,t/a;n区分不同省份;i区分不同电厂; CAVG为排放浓度统计均值,mg/m3;C为在线监排口污染物浓度小时均值,j为排口编号,h代表第h个运行小时;Oph为纳入分析的监测小时数;V为理论烟气量,m3/kg(其他燃料的烟气量估算由查《第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册》获得);QL为燃煤低位发热值,kJ/kg;α为过量空气系数,取1.4;V0为理论空气量.
表1 火电行业不同燃料CO与VOCs的排放因子Table 1 Emission factors of CO & VOCs in varied flues form thermal power
参考《国家监控企业污染源自动监测数据有效性审核办法》[38],本研究在线监测数据为通过有效性审核的数据,对缺失及失控数据的修约处理按照 HJ/75-2007《固定污染源烟气排放连续监测技术规范》[39]执行.本研究对 PM2.5、CO、VOCs排放的估算选择使用排放因子法,排放因子选自《城市大气污染物排放清单编制技术手册2017》[40]等.
本研究基于全国每个在线监测火电排口数据,计算得到各省平均排放浓度(表2),其中云南省火电在线监测数据质量较差,本研究后续计算以临近省份(贵州省)数据代替.全国各省火电 SO2、NOx、烟尘平均排放浓度范围为 7.88~208.57mg/m3、40.33~238.2mg/m3、5.86~53.93mg/m3,不同地区之间有1~20倍的差异.三类常规污染物排放浓度的空间分布如图 2 所示,具有较为明显的地区差异,经济较为发达的 3大区域(京津冀、长江三角洲、珠江三角洲),排放浓度均值明显低于其他地区,高值区主要集中在东北地区以及西南地区.
表2 基于在线监测分析的各省火电企业污染物年均排放浓度(mg/m3)Table 2 Annual average concentration of pollutants in different provinces from thermal power plants based on CEMS(mg/m3)
图2 2015年我国火电行业常规污染物排放浓度的空间分布Fig 2 Spatial distributions of emission concentration for themal power plants based on CEMS, 2015
如表2所示,北京、上海的火电烟气SO2平均排放浓度基本达到超低排放35mg/m3限值要求;天津市、河北省、广东省、浙江省、福建省、江苏省的排放均值在 40.25~53.8mg/m3,基本达到 GB13223-2011《火电厂大气污染物排放标准》[41]的特别排放限值要求(50mg/m3);平均排放浓度最高的是西南地区(高硫煤质地区),GB13223-2011明确要求广西、重庆、四川、贵州 4省市现有与新建火电燃煤锅炉分别执行400和200mg/m3.
NOx排放.仅北京市电厂烟气NOx排放均值达到超低排放 50mg/m3限值要求,为 40.33mg/m3;上海市、广东省、河北省等11省市NOx排放浓度均值基本达到特别排放限值要求,平均浓度为58.84~97.33mg/m3;平均排放浓度高的省份为辽宁省、吉林省、黑龙江省、青海省,平均浓度在145~238mg/m3之间,根据环境统计数据,东三省燃煤低位发热值省均值在14802~15417kJ/kg, NOx平均排放浓度高的原因可能与地区煤质热值较低有关.3大区域明显优于临近地区.
全国火电行业烟尘排放,整体表现较好,北京市、上海市的排放均值达到超低排放限值要求(10mg/m3),天津市等 14省市排放浓度均值在10~20mg/m3,达到 20mg/m3的限值要求,另有 7 省市烟尘排放浓度均值在 20~30mg/m3,共计 23省市排放均值达到 GB13223-2011[38]烟尘排放限值要求(30mg/m3).其余8个地区的烟尘排放平均浓 度 在 31.88~54mg/m3,湖 南 省 最 高 ,为53.93mg/m3.东北地区、湖南-江西地区出现明显的集中高值区.
图3 各省火电企业排口排放浓度限值(排污许可)分布及在线监测排放浓度均值对比Fig.2 Comparison of maximum allowable discharge concentrations (pollutant emission permits) and averages of CEMS for thermal power plants in each province
本研究统计分析了各省排污许可火电企业烟气排口烟尘、SO2、NOx等污染物执行排放浓度限值分布情况,对比2015年各省火电企业烟气在线监测浓度均值与相应的排污许可执行限值均值如图3所示.
由于技术、煤质等原因,全国范围内不同地区执行的标准不尽相同. SO2排放限值执行较多的为 200、100、50、35mg/m3,分别占火电 SO2排口的37.2%、16.2%、16.7%、22.4%;NOx排放限值,执行较多的为 200、120、50mg/m3,分别占火电NOx排口的30.2%、45%、17.9%;烟尘排放限值,执行较多的为 30、20、10mg/m3,分别占火电烟尘排口的46.7%、23%、27.1%.超低排放限值方面(烟尘 10mg/m3、SO235mg/m3、NOx50mg/m3),独立火电企业中烟尘、SO2、NOx许可浓度限值均满足超低排放要求的烟气排口占独立火电烟气总排口数的18.81%.
2015年在线监测数据分析结果与执行标准分布情况有显著的一致性,GB13223-2011[41]标准在实际监管中得到较好的落实,三大地区的火电大气污染物排放执行标准较其他地区更为严格,该部分地区火电企业排放控制已处于全国领先水平,西部、东北地区的SO2、NOx排污许可浓度限值较宽松;《煤电节能减排升级与改造行动计划(2014~2020年)》[2]要求稳步推进东部地区11省市(北京市、上海市、天津市、河北省、广东省、浙江省、福建省、江苏省、山东省、辽宁省、海南省)现役机组超低排放改造,从 2015年CEMS数据分析结果来看,北京、上海火电排放基本达到超低排放要求;东部地区 11省市中,辽宁省、海南省排放浓度表现有待加强.
各省火电企业排口排放浓度限值(排污许可)分布及在线监测排放浓度均值对比[图 3(d)],各省SO2、NOx排放的在线监测均值达标表现要优于烟尘排放,其中 SO2在线监测浓度均值大于排污许可执行标准均值的省份有山东省等 5省;NOx在线监测浓度均值大于排污许可执行标准均值的省份有青海省等 4省;烟尘在线监测浓度均值大于排污许可执行标准均值的省份有广西壮族自治区等 13个省.总而言之,以排污许可限值作为监管要求,我国火电企业实现达标排放的压力不大.
全国燃煤发电机组 SO2排放因子为 0.06~4.83g/kg,平均值为 0.67g/kg,中位数为 0.59g/kg;NOx排放因子为0.11~7.5g/kg,平均值为0.76g/kg,中位数为 0.67g/kg;烟尘的排放因子为 0.01~2.42g/kg,平均值为 0.16g/kg,中位数为 0.13g/kg.从排放因子的5%~95%分位数来看,SO2、NOx、烟尘的排放因子差距分别为6.5倍、4.5倍以及6.4倍.如图 4(d)所示,排放因子更多的集中在P5~P95之间,这可能是由于2015年我国火电排放标准对燃煤电厂的排放起到了强有力的限制作用,将排放因子压缩在扁平的区间内,表明当前我国燃煤发电排放控制起到了一定的成效,但是仍有部分电厂未达标排放,或执行着较宽松的标准.
各省的排放因子有明显的地域差异,同时,同一省份不同企业排放因子也存在着较大的差别.不同地区的排放因子如图4所示,表3给出了各省的排放因子均值及其 95%置信区间.SO2平均排放因子较大的省是广西壮族自治区、四川省、重庆市、贵州省(1.15~1.57g/kg),单个企业排放因子最大值出现在黑龙江省,为 4.83g/kg;NOx排放因子平均值较大的省是黑龙江省、吉林省、辽宁省、青海省(0.95~1.87g/kg),单个企业排放因子最大值出现在河南省,为 7.5g/kg;烟尘排放因子平均值较大的省是黑龙江省、湖南省、重庆市、广西壮族自治区(0.31~0.44g/kg),单个企业排放因子最大值出现在重庆市,为2.42g/kg.
图4 基于在线监测分析得出的燃煤电厂排放因子分布Fig.4 Distribution of emission factors for coal-fired power plants in each province based on CEMS
本研究所得出的燃煤电厂SO2、NOx、PM10、PM2.5排放因子与已有研究做了对比分析(图 5).图 5(a)为燃煤电厂 SO2排放因子对比,Liu等[24]研究发现,2005年后,我国 SO2排放因子急剧下降,2010年SO2排放因子均值为4.89g/kg,而本研究得到2015年SO2排放因子均值为0.67g/kg;戴佩虹[35]利用在线监测与物料衡算两种方法对2011年广东省的排放因子进行相关研究,发现利用物料衡算的方式得出排放因子为 0.76~3.16g/kg,而利用 CEMS得出的结果为 0.43~1.71g/kg,在线监测所得结果更低,本研究对 2015年全国火电分析得出 SO2排放因子结果在0.06~4.83g/kg 之间,P5~P95 为 0.22~1.44g/kg.2011年后,火电行业排放提标[41],“倒逼”企业进行烟气治理技术升级, 湿法脱硫的大面积普及,促使我国火电行业的 SO2排放控制水平有了长足的进步,对我国火电行业烟气 SO2治理有明显 的改善.
表3 “煤电”污染物的年均排放因子(g/kg)Table 3 Annual average emission factors of coal-fired power plants in each provinces (g/kg)
近几年,我国对NOx排放控制趋严,火电企业普遍进行了机组的低氮改造,NOx排放因子出现“断崖式”下降[图5(b)].NOx的排放估算主要以排放因子法为主,研究者多以排放因子库的形式给出, Zhao等[37]给出我国2010年燃煤电厂的排放因子在 1.5~11.2g/kg之间,戴佩虹[35]通过CEMS数据发现2011年广东省的燃煤电厂NOx排放因子在0.77~4.57g/kg之间,本研究得出2015年全国燃煤发电 NOx排放因子 P5~P95值为0.33~1.5g/kg.
对颗粒物的排放因子研究多以 PM10或PM2.5为主,在线监测对颗粒物粒径没有区分,相关对比结果如图 5(c)所示.当前火电企业的排放因子均值较 2010年水平又有了明显的下降,GB13223-2011[41]给出的烟尘排放标准为 30mg/m3,相较于 GB13223-2003给出的第三时段50~200mg/m3的标准有了大幅度的提升,且部分机组开始执行 20mg/m3的特别排放限值以及10mg/m3的超低排放限值,这些对烟尘排放的控制都起到了显著效果.
图5 已有文献公开的燃煤电厂排放因子与本研究的对比Fig.5 Comparison of emission factors of coal-fired power plants with published literatures 1mg/m3=0.01g/kg煤,1g/GJ=0.02g/kg煤
中国燃煤发电SO2、NOx、烟尘排放因子平均值分别为0.67、0.76、0.16g/kg,本研究因子水平低于已有研究者的结果,本研究的排放因子是基于全国在线监测数据得出,考虑了火电生产技术、污染物治理技术等进步,较好的反映了当前中国火电排放情况,下一步可结合空气质量模型开展中国火电对大气污染贡献分析.
根据全国火电在线监测数据,对不同燃料类型的火电排放因子进行了分析,由于样本不足,未采取分省统计形式,结果如表4所示.
表4 不同燃料机组污染物的平均排放因子Table 4 Average emission factors of thermal power using varied fuels
根据 HPEC清单结果显示(表 5),全国火电CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5平均排放绩效值分别为 1.06、0.03、0.32、0.39、0.08、0.06g/(kW⋅h),不同区域的排放绩效有一定的差异. CO 排放绩效值范围为 0.03~1.09g/(kW⋅h);VOCs排放绩效值范围为 0.01~0.08g/(kW⋅h);SO2排放绩效值范围为 0.08~0.82g/(kW⋅h); NOx排放绩效值范围为0.16~0.97g/(kW⋅h);PM10排放绩效值范围为0.01~0.23g/(kW⋅h);PM2.5排放绩效值范围为 0.01~0.13g/(kW⋅h).排放绩效值下降的幅度较排放因子下降的幅度更为明显,这是由于火电行业减排措施的贡献,同时这也与我国火电的节能降耗改造有关[24].
表5 各省火电大气污染物排放量Table 5 Emissions of air pollutants from thermal power plants in 2015
2015年,全国火电 CO、VOCs、NOx、SO2、PM10、PM2.5排放量分别为 403.87、10.73、122.94、146.68、28.72和22.80万t/a.排放量的空间分布如图6所示, CO的排放量主要集中在京津冀、长三角、珠三角3大区域以及相关临近地区,表明该地区的火电生产活动水平较高,东北、西北地区活动水平则相对较低,其他污染物排放量空间分布与在线监测排放浓度的分布存在一定的差异,即 3大区域及临近省份的排放浓度水平较低,但排放量相对较高,这些地区应当是下一阶段我国火电行业排放控制工作的重点区域.
图6 2015年中国火电大气污染物排放量空间分布Fig.6 Spatial distributions of air pollutants emission from thermal power, 2015
本研究使用的活动水平数据质量较好,活动水平的不确定性较低.结果的不确定性主要来源于两个方面,一是采用在线监测数据对全国火电排放浓度进行分析,数据样本存在一定的不确定性,对于部分数据样本较少的省份,结果可能存在较大的偏差;二是对于燃煤机组的排放因子估算使用燃煤低位发热值计算理论干烟气量,与实际工况存在一定差异.
3.1 全国各省火电SO2、NOx、烟尘平均排放浓度 范 围 为 7.88~208.57、40.33~238.2、5.86~53.93mg/m3.北京、上海火电排放基本达到超低排放要求;辽宁省、海南省排放浓度明显高于其余9省市,超低改造有待加强.
3.2 三类常规污染物排放浓度的空间分布具有较为明显的地区差异,经济较为发达的三大区域,排放浓度均值明显低于其他地区,高值区主要集中在东北地区以及西南地区;全国火电CO、VOCs、SO2、NOx、PM10、PM2.5排放量分别为 403.87、10.73、122.94、146.68、28.72和22.80万t/a.污染物排放量空间分布与在线监测排放浓度的分布不同,排放主要集中在活动水平相对较高的三大区域及临近地区,虽然这些地区排放浓度控制水平已全国领先,排放控制工作仍需要关注.
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