北京城区绿地土壤重金属污染评价与空间分析

杨少斌，于鑫，孙向阳，张骏达，傅振，李婧

北京林业大学林学院，北京 100083

城市绿地是城市生态的重要组成部分，根据不同的城市生态功能，一般可分为居住绿地、附属绿地、道旁绿地和公园绿地（中华人民共和国建设部，2002），其相应功能的发挥均离不开土壤，所以土壤环境质量的优劣关系到城市环境及其绿地功能的发挥。城市土壤具有高度污染的特征，特别是土壤重金属污染（李小平，2016），具有长期性、隐匿性、难消逝、不可逆等特点，被动植物吸收后容易进入到人类的食物链中，从而影响人类的身体健康（龚佃选等，2016；Wuana et al.，2011）。城市土壤重金属含量主要受成土母质和外源输入两个因素控制（王济等，2011）。其中，成土母质是城市土壤重金属的重要来源，对城市土壤重金属含量和分布特征具有重要的决定性作用，北京市土壤中Cr和Ni的含量主要受成土母质的影响（郑袁明等，2003）。另外，城市化进程加快了土壤重金属外源输入的速率，主要包括工业活动、交通运输、化石燃料燃烧、废弃物堆积和大气沉降等。陈立新等（2007）、Adama et al.（2016）对哈尔滨不同功能区绿地土壤重金属研究发现，绿地土壤重金属主要来源于工厂和交通尾气的大气沉降，其中荧光制品是土壤重金属Hg的主要来源。

目前国内对城市绿地土壤的研究并不是非常普遍和全面，大多集中于哈尔滨（陈立新等，2007）、上海（郭天华，2016）、广州（何健等，2014）等主要城市，在研究方法上，主要采用了经典数据统计分析方法，缺乏对土壤重金属含量空间自相关的考虑，其结果反映的是离散的分布状况，不能建立区域性的、连续的、整体的概念，不能反映各指标含量的结构性和随机性、相关性和独立性（史文娇等，2007；Ren et al.，2016）。针对这些问题，空间分析技术在空间自相关、空间插值、空间统计分析、随机模拟等方面优势明显，利用空间分析技术研究土壤重金属的空间分布规律和空间变异特征，可为土壤重金属污染评价、防治以及土地资源管理提供更科学的理论依据。空间分析技术主要包括探索性空间分析、回归分析和多元统计、地统计学和空间插值以及空间随机模拟和不确定性评价（胡碧峰等，2017），其中地统计学和空间插值是应用最普遍的方法之一，一般需借助GIS、GS+和Surfer等软件才能实现。例如，徐娅等（2015）采用GIS与地统计学相结合的方法对南京玄武湖景区表层土壤重金属污染和空间结构特征进行研究，结果表明，Pb、Cr、Zn、Ni在空间结构上表现为中等强度的空间自相关，其含量及分布均由随机因素及结构性因素共同控制，而Cd分布规律则主要受结构性因素影响。因此，空间结构特征分析不仅能更深入地了解土壤重金属污染状况，而且能更好地解释其影响因子。

本研究采用内梅罗指数法、ArcGIS 10.3地理信息系统软件和GS+7.0地质统计分析工具相结合的方式，对北京城区绿地土壤重金属（Pb、Cd、Ni、Hg、As）污染程度和空间结构特征进行分析研究，以揭示北京城区绿地土壤重金属污染状况和空间结构特征，为北京市环境保护和绿地土壤重金属污染防治提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究地概况

北京城区（五环内，39°45′17″～40°01′13″N，116°12′18″～116°33′13″E）涵盖了东城区、西城区、朝阳区、海淀区、石景山区以及丰台区的大部分地区，包含了五环及以内所有区域，总面积约1129.01 km2，南北跨度约 38.53 km，东西跨度约为 38.63 km。属暖温带半湿润大陆性季风气候，四季分明，春季干燥多风，夏季炎热多雨，秋季凉爽湿润，冬季寒冷干燥，年平均气温11.8 ℃，年降水400～750 mm。根据北京市2017年统计年鉴，截至2017年末，该区域人口数量约1200万，机动车数量超过300万辆，2017年人均拥有水资源约161.4 m3，能源消耗量约为人均每年 734.9 kg·a-1·person-1标准煤，目前北京市区平均绿地率约48.4%。

1.2 样品的采集与处理

为方便采样并确保采样的代表性，将采样区绿地划分为公园绿地、附属绿地、道旁绿地和居住绿地4个大类进行采样。具体方法是：采用比例尺为1∶20 km的北京市卫星地图，结合Google-Earth，分别在地图上标记出公园绿地和普通绿地，结合实地踏查的结果，综合考虑经济、社会、行政等因素，在商业、交通、企事业附属和居住区等功能区的基础上确定出37个附属绿地样点，34个街旁绿地样点，35个居住绿地样点，另外，根据公园绿地集中、植被分布多样、地形地貌复杂、建园时间跨度大等特征，筛选出11个典型公园，根据园内植被分布和地形地貌等特征确定出45个采样点，最终在151个采样点（图1）中共采集绿地土壤样品 151个。采样过程中，为避免金属污染，利用木铲在每个采样点采集表层（0～20 cm）土壤样品约500 g。根据采样点地形和面积，用梅花型布点法布3～5个点进行混合采样，而后进行四分取舍后装袋，同时利用GPS记录坐标并记录样点植被、土壤类型等相关信息。土样自然风干后再按四分法进行制样，制样工具均为非金属制品，制成0.1 mm粒径待测样。

图1 样点分布示意图Fig. 1 Diagram of sampling sites

1.3 测定方法

Hg的测定需经HCl-HNO3-HF-HClO4消解后，参照GB/T 22105.1—2008《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定原子荧光法第3部分：土壤中总汞的测定》方法，利用北京海光仪器公司生产的AFS-9530型原子荧光光度计测定。Pb、As、Cd和 Ni经HNO3-HF-HClO4消解后，参照美国 EPA 6020A（2007）规定的方法（电感耦合等离子体质谱法），测定仪器为原美国热电公司生产的 XSERIES2型电感耦合等离子体质谱仪。消解处理后，同时采用国家有色金属及电子材料分析测试中心研制的有色金属ICP-MS标准溶液（GNM-M26193—2013）进行质量控制。

1.4 分析方法

1.4.1 污染特征分析方法

内梅罗综合污染指数法能够全面反映土壤中各污染物的平均污染水平，能突出污染最严重的污染物所造成的环境危害（方晓波等，2015；Zhong et al.，2015），计算方法为：

式中，Pi为元素i的单项污染指数；Ci为污染物实测值；Si为根据需要选取的评价标准，在本研究采用《国家土壤环境质量标准》中的二级标准，该级别是中国现行规定并用于保障农业生产，维护动植物和人体健康的限制值，能比较客观地说明土壤重金属污染对动植物和人类健康是否存在威胁；Piava为单项污染指数平均值；Pimax为最大单项污染指数。其分级标准（罗成科等，2017）见表1。

表1 内梅罗污染指数分级Table 1 Grading standard of soil nemerow synthetical contamination index

1.4.2 空间结构特征分析方法

地统计学是以区域化变量理论为基础的一种研究空间变异分析方法，半变异函数是地统计分析的基本工具（谭陈恬等，2015），指的是区域化变量在抽样间隔下样本方差的数学期望，且只在最大间隔|h|≤L/2（L为采样点间最大距离）以内才有意义（徐建华，2002），其公式为：

式中，γ(h)为半变异函数；h为样点间距离；N(h)为相距h的数据点对数；Z(x)为区域化变量在x处的实测值；Z(x+h)为区域化变量在x处的实测值。

图2 半变异函数模型Fig. 2 Model of semivariogram

在进行半变异函数拟合中，有3个重要参数（见图2）：块金值（C0）、基台值（C0+C，C为偏基台值）和变程（a）。块金值（C0）表示由测量误差和小于最小取样尺度引起的随机变异，能反映区域化变量内部随机性的可能程度；拱高（C）表示结构方差，代表了由系统因素引起的变异。基台值（C0+C）表示系统的总变异程度，反映了区域化变量变化幅度的大小，即区域化变量在研究范围内变异的强度，当样点对距离等于变程时函数值趋于稳定，即出现基台值，基台值越大，总的空间异质性程度越高。块金值与基台值之比叫做基底效应，能反映变量的空间自相关或变异程度，基底效应值小于 25%时表明空间自相关强烈或空间变异强烈，主要由结构性因素，即地形、母质、土壤性质等自然因素引起，基底效应值在25%～75%之间时表明变量具有中等程度的空间自相关或变异，受结构性和随机性的共同影响，当基底效应值大于 75%时变量的空间自相关性很弱，主要由随机性因素，即人为活动等因素影响。变程反映了区域化变量影响范围的大小，是区域化变量空间变异或空间自相关尺度，当变程大于抽样间距时，表明取样尺度可满足研究需求（史文娇等，2007；刘晓林等，2012）。

1.5 数据处理

采用Excel 2016和SPSS 20.0进行基础数据分析，GS+7.0进行半变异函数拟合；采用ArcGIS 10.3软件中的地统计模块进行重金属含量的普通克里金插值，并制作重金属含量空间分布图。

2 结果与讨论

2.1 土壤重金属含量特征

由表2可知，研究区绿地土壤中Pb、Cd、Ni、Hg、As质量分数分别为29.89、0.33、23.89、1.42和7.54 mg·kg-1。根据变异程度划分标准（盛蒂等，2015），Pb、Cd和Hg为强变异（CV>0.30），变异系数分别为0.59、0.33和2.32，Cd接近于中等变异，As和Ni为中等变异（0.10

由表3可知，在附属绿地土壤中，重金属质量分数大小顺序为 Pb>Ni>As>Hg>Cd，Pb质量分数最高，达到了24.13 mg·kg-1。在道旁绿地土壤中，Ni质量分数最高，达到了 23.06 mg·kg-1，其次是Pb，质量分数为21.24 mg·kg-1，Cd质量分数最低，为0.31 mg·kg-1。在居住绿地土壤中，同样是Ni质量分数最高，为23.47 mg·kg-1，Cd质量分数最低，为 0.28 mg·kg-1。公园绿地各类重金属元素质量分数大小关系与附属绿地相同，即Pb质量分数最高，达到了38.42 mg·kg-1，Ni、As和Hg质量分数依次减少，Cd质量分数最低，为0.25 mg·kg-1。

2.2 土壤重金属污染特征

通过单项污染指数法和内梅罗污染指数法计算了研究区内 151个采样点的污染指数及各污染级别样点数百分比（表4，表5），据表可知，Hg单项污染指数在0.7（无污染）及以下的样点占比为66.4%，平均污染指数为1.51，污染级别属于3级，是5种重金属中最高的，属于轻度污染。Pb、Cd、As和Ni的单项污染指数分别为0.08、0.55、0.30、和 40，污染级别属于 1级，单项污染指数0.7以下的样点占比分别为100%、78.1%、100.0%和100.0%，表明北京市区绿地土壤总体上不存在重金属Pb、Cd、As和Ni污染，但是Cd有19.2%的样点的单项污染指数处于“警戒级”，需加以注意。内梅罗指数结果显示，5种重金属的内梅罗污染指数平均值为 1.19，指数级别为 3级，属于轻度污染，其中无污染样点和受污染样点比例分别为74.8%和25.2%，虽然无污染样点比例远大于受污染样点，但是受污染样点的污染指数都比较高，最高达到 5.65，导致内梅罗污染指数在总体上相对偏高。刘艳（2009）曾分别以北京市土壤背景值、全国土壤背景值、国家土壤环境质量一级标准和二级标准为评价标准对北京市崇文门城区土壤重金属污染特征进行研究，结果表明，北京崇文门地区重金属污染程度以轻度污染为主，这与本研究结果一致。

表2 土壤重金属质量分数描述性统计Table 2 Descriptive statistics of heavy metal content in soil

表3 不同绿地土壤重金属质量分数Table 3 Content of soil heavy metal in different green areas

表4 重金属污染内梅罗指数和污染程度Table 4 Nemerow index and pollution degree levels of heavy metals

表5 不同污染级别样点数占总数百分比Table 5 Percentages of sites at different pollution levels

由表6可知，公园绿地存在轻度的Hg污染，其单项污染指数为1.37，Cd单项污染指数为0.71，土壤Cd暂时处于“尚清洁”状态，属于警戒级别，须加以重视。其余3种绿地土壤中的重金属单项污染指数均在0.7以下，说明5种重金属尚未对土壤造成污染。另外，4种类型的绿地土壤重金属内梅罗污染指数大小关系为公园绿地>居住绿地>道旁绿地>附属绿地，公园绿地重金属污染最严重，内梅罗污染指数为1.81，指数级别为3级，属于轻度污染，其余3种绿地内梅罗指数均在0.7以下，不存在土壤重金属污染。

表6 不同绿地土壤重金属污染指数Table 6 Index of soil heavy metal pollution in different green areas

本研究所分析的151个土壤样品采样点均在城区内，所用分析仪器与实验方法均是标准和先进的，说明所得数据是准确可靠的，数据显示，被测重金属含量与维护动植物和人类健康的国家二级标准还具有较大差距，所以以国家二级标准进行评价，研究区所有绿地土壤质量表现为整体良好，所得结果全部为无污染，这种情况更符合北京市绿地土壤重金属污染的实际情况。

2.3 重金属元素空间结构特征

2.3.1 空间结构的一般性特征

为进一步进行重金属质量分数空间分布的变异特征分析，根据优先考虑残差最小和决定系数最大原则，计算了北京城区绿地土壤重金属质量分数的半变异函数值以及相关参数（见表7）。结果显示，5种重金属质量分数在空间结构上，均能通过球状模型、指数模型和高斯模型等模型进行半变异函数拟合（Hg需进行对数转换），说明各个重金属质量分数存在相对较强的空间连续性和一致性，且数据代表性、均匀性较强（徐建华，2012）。其中，Pb和 Cd拟合于球状模型，决定系数分别为0.355和0.689，Hg拟合于高斯模型，决定系数为0.938，Ni和As拟合于指数模型，决定系数分别为0.926和0.653。基底效应值在41.31%～49.96%之间，根据区域化变量空间相关性程度分级标准，研究区内重金属含量存在中等强度的空间自相关或空间变异。研究区绿地土壤Pb、Cd、Hg、Ni和As元素受随机因素（人为干扰等因素）影响的空间异质性分别占总空间异质性的 65.03%、43.12%、41.31%、44.35%和 49.96%，属于中等强度的空间变异，表明北京城区绿地土壤重金属Pb、Cd、Hg、Ni、As含量受到土壤内在属性（土壤类型、母质、地形、理化性质等）和人为活动（工业、交通、施肥、灌溉、地产行业、绿地建造方式及其建成时间等）的共同影响。这与史文娇等（2007）、郑袁明等（2003）、臧亮等（2017）的研究结果一致。5种重金属的自相关范围在1227～6540 m之间，Hg空间自相关范围最大，为6540 m，Pb空间自相关范围最小，为1280 m，远大于最小取样距离（500 m），说明此次取样尺度能满足研究需求。另外，影响5种重金属的因素在不同尺度上起作用，原因在于城市生态系统复杂，受到人类活动的强烈影响，特别是不同功能区的存在，其对土壤重金属的输入方式和输入量存在较大差别（王幼奇等，2014）。

表7 土壤重金属半方差函数理论模型及参数Table 7 Semivariogram theoretical models and parameters of soil heavy metal

2.3.2 空间结构的方向性特征

为分析研究区土壤重金属在不同方向上的空间结构特征，以正北方向为0°，分别计算了4种重金属在 0°（S-N）、45°（NE-SW）、90°（E-W）以及135°（NW-SE）等4个主要方向上的半变异函数值及其各向异性比值 K，容限角度设置为22.5°（见图3）。据图可知，Pb的空间结构表现为各向异性，半变异函数在90°方向上的波动较大（图3，a-1），并存在漂移现象，其余3个方向上函数波动相对较小，存在一定的重合现象，其中0～90°和 45～90°空间结构各向异性范围大约为 3.8 km，在该距离范围内，相同距离的函数比值（K）在1.5～5.0之间，在该距离范围之外，半变异函数开始趋于稳定，各项异性比（K）在1.0附近波动。Cd的空间结构表现为各向异性，半变异函数在4个方向上的波动较大（图 3，a-1），函数曲线基本不存在重合现象，并存在漂移现象，其中0～135°和45～90°空间结构各向异性范围大约为1.3 km，在该距离范围内，相同距离的函数比值（K）在1.5～2.0 之间，45～135°和 90～135°的空间结构各向异性尺度大约为3 km，在该距离范围内，相同距离的各向异性比（K）在1.5～4.5之间（图3，b-2）。Hg和 Ni的空间结构表现为各向同性，函数变化趋势比较接近，在相同范围内的空间结构各向异性比（K）均在1.0附近波动（图3，c-2，d-2）。As的空间结构同样表现为各向异性，0～45°、0～90°和0～135°的各向异性范围分别为1.8、3.5和1.3 km（图3，e-1），在该范围之内，相同距离的各向异性比（K）均远大于 1.0。综上可知，4种重金属在空间结构上具有一定的方向性特征，且这种方向性存在于不同的尺度范围之内。北京城区属于平原地形，土壤重金属的空间特性主要是由土壤重金属含量分布不均引起的，这与城市绿地土壤来源及其重金属污染源的多样性有关（李艳霞等，2007）。

2.3.3 空间分布特征

为直观反映北京市城区绿地土壤重金属空间分布特征，在分析重金属空间结构特征的基础上，将半变异拟合参数代入ArcGIS 10.3进行普通克里金插值，绘制了北京城区绿地土壤的 4种重金属空间分布图（图4）。据图可知，Pb和Hg分布相似，高值区主要集中分布在中部，总体上呈现出从中部逐渐向外围递减的趋势，且Pb由内而外的递减梯度相对于Hg要更均匀一些。As和Ni分布特征相似，高值区只要分布在北部地区，行成一条西北-东南的分界线。Cd高值区分布比较零散，呈不规则岛状分布。总体上，研究中的 5种重金属在中部和北部的高值区相较于南部偏多一些，结合实地踏查和《北京统计年鉴2016》分析发现，这可能是因为在中部、北部、东北部和西北部在行政区域划分上涵盖了东、西城区以及朝阳区和海淀区等主要行政区。这些地区内，人口数量、地铁站、火车站（北京站、北京北站）、大型商业区、企业、产业园以及高等院校（学院路和中关村大街一带）比较集中，且多于南部地区，能源消耗和排污排废量也比较大，所以重金属含量相对较高。

3 结论

（1）北京城区绿地土壤中重金属Pb、Cd、Ni、Hg、As的质量分数分别为 29.89、0.33、23.89、1.42和 7.54 mg·kg-1，存在累积现象。总体上，研究区内5种重金属的综合污染程度为轻度污染，内梅罗综合污染指数为 1.19。其中，Hg属轻度污染，单项污染指数为1.54，其余3种重金属未对绿地土壤造成污染。另外，除公园绿地存在轻度的Hg污染，且综合污染程度为轻度外，其余3种绿地土壤总体上不存在重金属污染。

（2）在空间结构上，Pb和Cd拟合于球状模型，Hg拟合于高斯模型，Ni和As拟合于指数模型，基底效应值分别为 65.03%、43.12%、41.31%、44.35%和 49.96%，属于中等强度的空间自相关，并具有一定的方向性，Pb、Cd和As表现为各向异性，Hg和Ni表现为各向同性，其空间结构受到结构因素和随机因素的共同影响。

（3）在空间分布上，As和Ni高值区只要分布在北部地区，且分布相对较均匀，总体上中北部地区重金属含量普遍高于南部地区。Pb和Hg高值区分布主要集中在中部，呈现出从中部向外围递减的趋势。Cd高值区分布比较零散，呈不规则斑块状分布。

图3 土壤重金属各向异性半变异函数及其异性比Fig. 3 Anisotropic and ratio of the semivariograms of soil heavy metal in different direction

图4 土壤重金属空间分布Fig. 4 Spatial distribution of soil heavy metal

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