广花盆地地下水三氮时空分布特征及影响因素分析

庞园，李志威，张明珠

广州市水务科学研究所，广东 广州 510220

广花盆地地下水资源丰富，年均天然地下水资源量为 2.6×108m3，年均地下水允许开采量为1.97×108m3。2011年，广花盆地被广东省划定为广州市的地下水应急水源区。作为广州市唯一的地下水应急水源区，广花盆地的地下水质量直接关系着广州市的供水安全。据调查，目前广州市地下水的主要污染类型为氮污染。地下水环境中，氮主要以离子态的硝态氮、亚硝态氮及氨氮等3种形式存在，简称三氮（於嘉闻等，2016）。地下水中的氮主要来源于人类活动，包括化学肥料、农家肥、生活污水和生活垃圾以及工业污染等（许可等，2011）。农药化肥的大量使用、生活污水的随意排放以及工业污染等，都为氮元素在地下水中的累积提供了条件（於嘉闻等，2016），这也是国内外地下水三氮普遍超标的主要原因。关于地下水三氮的研究较多，主要有地下水硝酸盐的转化过程与机理，地下水硝酸盐污染的来源以及避免污染的方法和措施，地下水硝酸盐氮、亚硝酸盐氮的确定方法，如何减少或除去地下水中的硝酸盐，以及一些地下水硝酸盐污染与人体健康的研究等（陈建耀等，2006）。近几年，国外的研究主要集中在三氮的处理技术研究（Glenn et al.，2017；Vance et al.，2015；Huang et al.，2014；Nissim et al.，2014）和三氮的来源及转化机理研究（Couturier et al.，2017；Nilsson et al.，2017；Ki et al.，2015；Moran et al.，2014）两个方面。中国冯海波等（2017）、於嘉闻等（2016）、张婷等（2014）、万长园等（2014）各自对地下水的三氮时空分布特征以及影响因素进行了研究，结果表明地下水中三氮的含量受多种因素影响，包括气象条件、农业活动、工业污水、氧化还原条件、地表水水源、包气带岩性、地下水径流条件、潜水埋深、土地利用类型和生活污染等。本文在前人研究的基础上，基于广花盆地80个地下水监测井2012—2016年雨季和旱季共 10次采样数据，利用ArcGIS的数据管理、空间分析和制图工具分雨季和旱季分析了研究区松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中含氮污染物的浓度分布和时空分布特征，并探讨了降雨、地下水埋藏深度和人类活动与含氮污染物之间的关系，包括利用相关系数定量分析了降雨量与含氮污染物之间的相关性，采用灰色关联法计算了耕地面积、化肥施用量、降雨量与含氮污染物之间的关联度，以及从垂向和水平两个方向探讨了含氮污染物含量变化的原因。研究结果可为广州市制定地下水保护与利用规划提供理论基础和科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

广花盆地位于珠江三角洲东北部边缘，地理坐标为北纬 23°00′～23°30′，东经 112°57′～113°26′，面积约858 km2（庞园等，2017）。广花盆地地处南亚热带，雨量充沛，多年平均降雨量1818.7 mm，多年平均蒸发量1611.7 mm，大气降雨是地下水补给的主要来源。区内江、河、湖、库、渠等地表水体较发达，主要河流有流溪河、巴江河、新街水、天马河等（庞园等，2017），地表水入渗也是地下水的重要来源。

广花盆地地势大致为北部高、南部低，地貌类型有丘陵、台地和平原等，以平原为主，台地和丘陵次之（庞园等，2017）。基岩山区及丘陵台地的地下水主要接受大气降雨的入渗补给，山塘、水库及渠道等对其入渗补给的规模较小。平原区地下水的补给来源较为丰富，除主要接受大气降雨的入渗补给外，还接受地表河流及灌溉的入渗、渠道渗流、基岩山区及丘陵台地地下水的侧向补给等。

广花盆地地下水主要有松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水三大类，松散岩类孔隙水广泛分布于广花盆地平原、山间谷地及山前地带；基岩裂隙水广泛分布于低山、丘陵及台地；岩溶水呈“北东—南西向”条带状展布于广花盆地中，以覆盖型岩溶水分布为主（庞园等，2017）。总体上盆地地下水从北向南流。松散岩类孔隙水受到垄状丘陵的限制，其总体上自北部、东部及西北部汇入广花盆地后转向南径流，流向大致与岩溶水相同；古河道地下水流向受古河道展布制约，径流以沿古河道渗流为主。外围丘陵山区一般地势较高，地形起伏较大，地下水水力坡度大，加上沟谷切割较深和岩石节理裂隙发育，故浅部基岩裂隙水获得补给后经过短暂的径流，便以泉或渗流形式排入附近的溪流；深层地下水则通过断层和裂隙向广花盆地汇流。覆盖型岩溶水分布于背、向斜构造轴部，两侧受砂页岩限制，故其沿灰岩条带自北东、北北东向运移；东部良田—肖岗一带山前平原地下水自东向西汇入广花盆地后转向南径流。

广花盆地地下水水位动态变化主要受大气降雨影响，地下水水位变化受开发利用的干扰较少，水位变化主要随降雨量的增减而升降，并具明显的季节性（庞园等，2017）。

1.2 数据来源与检测方法

本研究共布设采样点80个（图1），其中松散岩类孔隙水采样点28个，井深范围0～10 m；基岩裂隙水采样点20个，井深范围34～95 m；岩溶水采样点32个，井深范围23～100 m。松散岩类孔隙水采样点均利用居民生活用井，基岩裂隙水采样点和岩溶水采样点均利用广州市水务局建造的地下水监测专用井。所有采样点的水位均随降雨增减而升降，具有明显的季节性特征，均属浅层地下水。采样时间为2012—2016年，每年均于雨季（4—9月）和旱季（10月—次年3月）各采样1次。受不可抗力影响，未能采集全部800组水样，实际共采集水样775组，缺失水样对本文结论影响不大。为使地下水水样更具代表性，每次采样前均用潜水泵抽干井内的水并直至水位恢复原状或对涌水量较大的井进行长时间抽水使井内的地下水得到充分循环更新。所有水样均委托广州市二次供水技术咨询服务中心检测，检测方法均根据《地下水质量标准》

图1 研究区土地利用类型及地下水监测井位置Fig. 1 Location of groundwater monitoring wells and land use condition in Guanghua Basin

（GB/T14848-93）按《生活饮用水标准检验法》（GB5750—2006）执行。

1.3 评价方法

以《地下水质量标准》（GB/T14848-93）的地下水质量分类标准作为评价依据，对氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮进行分类，以Ⅲ类标准限值（适用于集中式生活饮用水水源及工、农业用水）作为超标标准，氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮的超标标准分别为0.2、20、0.02 mg·L-1。由于部分指标浓度低于最低检测限值，在计算时取限值的一半，氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮的最低检测限值分别为0.02、0.15、0.001 mg·L-1。

2 结果

2.1 三氮污染水平分析

根据表1中三氮的含量范围和平均质量浓度可知，近5年氨氮的极大值和平均值分别是Ⅲ类标准限值的329倍和4.7倍，硝酸盐氮的极大值和平均值分别是Ⅲ类标准限值的5.5倍和0.2倍，亚硝酸盐氮的极大值和平均值分别是Ⅲ类标准限值的137.5倍和2.9倍，这表明广花盆地地下水受到了氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮不同程度的污染。根据表1中三氮的超标率可以判断污染的严重程度，整体而言，广花盆地地下水中氨氮污染最严重，其次为亚硝酸盐氮，硝酸盐氮的污染相对最轻。

表1 广花盆地地下水三氮质量浓度统计表Table 1 Statistics of Three-Nitrogen mass concentrations in Guanghua basin groundwater

为进一步探清广花盆地不同地下水中含氮污染物的污染程度，分别统计了松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中的氮含量，结果见表 2。根据统计结果，结合Ⅲ类标准限值可知，松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水均受到了含氮污染物不同程度的污染。由超标率可知，3种地下水中含氮污染物的超标率按由大至小排列依次为氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮。由质量浓度的均值可知，3种地下水均以硝酸盐氮为主，其次为氨氮，亚硝酸盐氮最小。总体而言，松散岩类孔隙水中的氮含量最高，污染最严重，其次为基岩裂隙水，岩溶水相对最轻。

2.2 三氮时间变化特征

根据80个采样点2012—2016年雨季和旱季共10次采样数据，分别对氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮以及总氮的质量浓度和超标率随时间的变化关系进行分析，结果见图2和图3。由图2可知，当拟合方程的一次项系数为正时，表明质量浓度随时间呈上升趋势，反之，则呈下降趋势。雨季线性拟合方程的一次项系数均为负，表明三氮以及总氮的质量浓度在雨季均随时间呈下降趋势。近5年雨季氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮以及总氮的质量浓度分别下降了 0.82、0.15、0.009 和 0.977 mg·L-1，年均下降幅度分别为0.16、0.03、0.002和0.195 mg·L-1。旱季线性拟合方程的一次项系数既有正也有负，表明各含氮污染物随时间的变化趋势有所不同。根据旱季三氮以及总氮与时间的线性拟合方程可知，氨氮、硝酸盐氮和总氮的质量浓度随时间呈下降趋势，亚硝酸盐氮的质量浓度随时间呈上升趋势。近5年旱季氨氮、硝酸盐氮和总氮的质量浓度分别下降了1.36、0.82和2.163 mg·L-1，年均下降幅度分别为0.27、0.16和0.433 mg·L-1；亚硝酸盐氮的质量浓度上升了0.012 mg·L-1，年均上升幅度为0.002 mg·L-1。对比三氮以及总氮的质量浓度在雨季和旱季的变化速度可知，氨氮、硝酸盐氮和总氮的质量浓度在旱季的下降速度分别是雨季的1.7倍、5.3倍和2.2倍，亚硝酸盐氮的质量浓度在旱季的上升速度和雨季的下降速度相同。同时由图2可以看出，三氮以及总氮的质量浓度随雨季和旱季的交替而增减，对比三氮以及总氮在雨季和旱季的质量浓度均值可知，旱季氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮以及总氮的质量浓度分别是雨季的1.4倍、1.1倍、1.1倍和1.1倍，表明旱季三氮以及总氮的质量浓度高于雨季。

表2 不同种类地下水中三氮质量浓度统计表Table 2 Statistics of Three-Nitrogen mass concentrations in the different type of groundwater

图2 2012—2016年地下水中三氮和总氮的质量浓度Fig. 2 The mass concentrations of Three-Nitrogen and TN in groundwater from 2012 to 2016

图3 2012—2016年地下水中三氮的超标率Fig. 3 The over standard rate of Three-Nitrogen in groundwater from 2012 to 2016

同理，由图3可知，雨季氨氮和亚硝酸盐氮的超标率随时间呈下降趋势，年均下降幅度分别为8%和4%，硝酸盐氮的超标率随时间呈上升趋势，年均上升幅度为0.4%。旱季氨氮和硝酸盐氮的超标率随时间呈下降趋势，年均下降幅度分别为 4%和1%，亚硝酸盐氮的超标率随时间呈上升趋势，年均上升幅度为 1%。同时，三氮的超标率随雨季和旱季的交替而增减，对比三氮在雨季和旱季的超标率可知，雨季氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮的超标率分别是旱季的1.2倍、1.2倍和0.7倍，表明氨氮和亚硝酸盐氮在雨季的超标率高于旱季，而硝酸盐氮的超标率则在旱季较高。

2.3 三氮空间变化特征

图4 氮的质量浓度分布图Fig. 4 Distribution diagram of mass concentration of nitrogen

为分析广花盆地地下水中氮含量的空间分布特征，利用 ArcGIS的数据管理、空间分析和制图功能分别制作了总氮、氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的质量浓度分布图，结果见图 4。由于每个采样点的地下水受污染的原因较多，且不同时间的污染严重程度也具有较大的随机性，为使分析结果更加可靠，均采用质量浓度的多年平均值进行分析。根据统计结果，总氮、氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮在城乡居民区中的质量浓度均值分别为 6.712、1.90、4.74和0.075 mg·L-1，分别是耕地的1.4倍、4.1倍、1.1倍和2.7倍，是林地的1.3倍、3.0倍、1.1倍和1.0倍。结合图4以及土地利用类型可知，城乡居民区中三氮和总氮的质量浓度普遍高于其他土地利用类型区，表明城乡居民区地下水中的氮污染较耕地和林地严重。由表2可知，氨氮在松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中的质量浓度均值分别为0.729、0.985和1.112 mg·L-1，硝酸盐氮在松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中的质量浓度均值分别为9、2.003和1.824 mg·L-1，亚硝酸盐氮在松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中的质量浓度分别为0.047、0.047和0.05 mg·L-1。对比3种地下水中三氮的质量浓度大小可知，氨氮和亚硝酸盐氮的质量浓度在3种地下水中按从大至小排列依次是岩溶水、基岩裂隙水和松散岩类孔隙水，硝酸盐氮的质量浓度在3种地下水中按从大至小排列依次是松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水。根据广花盆地地下水的埋藏特点，按由浅至深排列依次是松散岩类孔隙水、基岩裂隙水、岩溶水。这表明氨氮和亚硝酸盐的含量随地下水埋藏深度增加而增大，硝酸盐氮的含量随地下水埋藏深度增加而减小。

3 讨论

3.1 降雨与氮含量的关系

研究表明（韩宇平等，2017；蒋然等，2016；陈建平等，2015；张婷等，2014），地下水中氮的浓度会受到降雨的影响。根据广州市水资源公报统计了广州市 2012—2016年雨季和旱季的降雨量，由图5可知，雨季和旱季的降雨量均随时间呈增大趋势。与前文三氮的浓度随时间的变化特征进行对比可知，雨季总氮以及三氮的浓度均随降雨量增大而减小；旱季总氮、氨氮和硝酸盐氮的浓度均随降雨量增大而减小，亚硝酸盐氮的浓度则随降雨量增大而增大。与前文三氮的超标率随时间的变化特征进行对比可知，雨季氨氮和亚硝酸盐的超标率都随降雨量增大而减小，硝酸盐氮的超标率则随降雨量增大而增大；旱季氨氮和硝酸盐氮的超标率随降雨量增大而减小，亚硝酸盐氮的超标率则随降雨量增大而增大。

图5 2012—2016年广州市降雨量Fig. 5 Rainfall in Guangzhou from 2012 to 2016

为定量分析研究区降雨量与地下水中氮含量以及污染程度的关系，对降雨量与氮含量以及超标率进行了线性拟合，结果见图6～图9。由图6和图7可知，雨季氨氮、亚硝酸盐氮和总氮浓度均与降雨量呈负相关，仅硝酸盐氮浓度与降雨呈正相关；旱季氨氮和总氮浓度与降雨量呈负相关，硝酸盐氮和亚硝酸盐氮浓度与降雨量呈正相关。由图8和图9可知，雨季氨氮和亚硝酸盐氮的超标率与降雨量呈负相关，硝酸盐氮的超标率与降雨量呈正相关；旱季三氮的超标率均与降雨量呈正相关。总体而言，研究区降雨量的增大会促使地下水中的氮含量减少，氮污染程度降低。

图6 2012—2016年雨季降雨量与氮质量浓度的线性拟合图Fig. 6 Linear fitting chart of rainfall and nitrogen mass concentration in the rainy seasons from 2012 to 2016

图7 2012—2016年旱季降雨量与氮质量浓度的线性拟合图Fig. 7 Linear fitting chart of rainfall and nitrogen mass concentration in the dry seasons from 2012 to 2016

3.2 地下水的埋藏深度与氮含量的关系

广花盆地地下水的埋藏深度按由浅至深排列依次是松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水，前面已分析了3种地下水中三氮的含量和超标率的变化特征，由此可以判断不同埋藏深度地下水中氮含量的变化特征。总体而言，广花盆地地下水中的氮含量随地下水埋藏深度的增加而减少，其中氨氮和亚硝酸盐的含量随地下水埋藏深度增加而增大，硝酸盐氮的含量随地下水埋藏深度增加而减小。三氮的变化规律表现不一致，主要是由于随着地下水埋藏深度的增加，三氮之间可通过硝化作用和反硝化作用相互转化。当地下水环境呈氧化条件时，有利于硝化过程，氨氮在好氧生物的硝化作用下生成硝酸盐氮和亚硝酸盐氮。当地下水环境呈还原条件时，有利于反硝化过程，此时硝酸盐氮被还原，含量减少。而在还原条件下，氨氮和亚硝酸盐氮的性质比较稳定。随着地下水埋藏深度的增加，地下水的径流条件以及岩性结构发生变化，导致地下水的氧化还原环境发生变化，间接引起地下水中氮含量的变化。

3.3 人类活动与氮含量的关系

由图1可知，研究区土地利用类型主要分为城乡居民用地、耕地、林地和水域4类，耕地和城乡居民用地面积较大，林地和水域面积较小。对比图10可知，研究区的林地主要分布在山丘区，受人类活动影响较小，该区域地下水中的氮含量基本不受人类活动影响。因此，影响研究区地下水中氮含量的人类活动主要有农业污染、生活和工业废污水等。

3.3.1 农业污染

图8 2012—2016年雨季降雨量与超标率的线性拟合图Fig. 8 Linear fitting chart of rainfall and over standard rate in the rainy seasons from 2012 to 2016

农业上长期施用高量氮肥是造成地下水氮污染的重要原因之一（王佳音等，2013）。化学氮肥和有机肥均含有大量的氮化物，进入土壤后最终以氨氮形式存在，其中一部分被农作物吸收；一部分经硝化作用或反硝化作用等转化为硝酸盐氮和亚硝酸盐氮随入渗水进入含水层；另一部分则吸附在土壤中，在降雨或灌溉条件下又可转化为硝酸盐氮或亚硝酸盐氮而持续进入地下水（刘晓晨等，2008；王佳音等，2013）。研究表明，氮肥的利用率较低，只有 20%～30%被农作物吸收利用，近 40%通过灌溉水及降雨的淋溶作用渗透至含水层中（於嘉闻等，2016）。根据广州市统计局数据，2012—2016年广州市花都区和白云区耕地面积逐年减小，与三氮的时间变化特征一致，而化肥施用量却逐年增大，即单位面积的化肥施用量逐年增大，与三氮的时间变化特征相反（图 11）。耕地面积减少将会使研究区农业污染的面积减少，单位面积的化肥施用量增大将会使相应区域地下水的氮含量增加。同时，农业污染进入地下水还受降雨影响。为定量分析农业污染和降雨与耕地区域地下水中氮含量的相关性，运用灰色关联分析法（李雯等，2009）分别计算了研究区降雨、耕地面积以及化肥施用量与耕地区域地下水中氮含量的关联度，计算得到降雨、耕地面积、化肥施用量的r值分别为0.51、0.84、0.51，表明耕地面积与氮含量之间的关联度最大。因此，在化肥施用量逐年升高的情况下，受耕地面积的减少以及降雨量的增大，耕地区域地下水中的氮含量仍呈下降趋势。

图9 2012—2016年旱季降雨量与超标率的线性拟合图Fig. 9 Linear fitting chart of rainfall and over standard rate in the dry seasons from 2012 to 2016

3.3.2 废污水的排放

图10 研究区地貌图Fig. 10 Geomorphic map of the study area

图11 2012—2016年研究区耕地面积及化肥施用量Fig. 11 The area of cultivated land and the amount of fertilizer in the study area from 2012 to 2016

研究区经济发达，区域内人口密度大，每年产生大量废污水，且大部分废污水被排入河道等地表水体中。据广州市水资源公报，2016年广州市废污水排放量为22.89亿吨，其中排入河流、湖泊和水库等地表水体的废污水量为16.48亿吨。大量废污水的排放导致地表水体的水质极差，广州市公布的53段重点整治河涌中，仅5段河涌达到或优于Ⅴ类水体，未达Ⅴ类水质河涌的主要污染指标包括氨氮等。由于研究区地表水与地下水联系紧密，大量含氮污染物很快随河水通过越流补给地下水，造成地下水的污染。另据广州市水资源公报，广州市排污管道的漏损率达到 14%，每年有大量废污水直接渗漏进入地下水，这也是研究区地下水中含氮污染物的重要来源。研究区的城乡居民用地是产生和排放废污水的主要区域，也是研究区地下水氮污染最严重的区域。由表 3可知，城乡居民用地地下水中的氮含量明显高于其他区域，其质量浓度的多年平均值分别是耕地以及其他区域地下中的1.4倍和1.3倍。这说明废污水的排放是研究区最主要的污染源。

表3 2012—2016年不同土地利用类型地下水中的氮含量Table 3 The concentration of Nitrogen in groundwater of different land use land use condition from 2012 to 2016

4 结论

（1）近5年广花盆地0～100 m深度地下水中的氮污染较严重，该区域松散岩类孔隙水、基岩裂隙水和岩溶水中主要的含氮污染物均为氨氮。总体而言，松散岩类孔隙水的水质最差，其次为基岩裂隙水，岩溶水相对最好。

（2）研究区地下水中的三氮含量与降雨量大小关系密切，近5年广花盆地地下水中的氮含量随降雨量增大而减小。三氮的超标率也随降雨量变化而增减，总体而言，雨季地下水的水质优于旱季。

（3）研究区耕地区域地下水的水质受耕地面积、化肥施用量和降雨量等因素的影响，其中与耕地面积关系最为密切，受耕地面积减少影响，该区域地下水中的氮含量随时间呈下降趋势。

（4）研究区地下水中的含氮污染物主要来源于废污水的排放和农业污染，其中废污水的排放引起的氮污染更严重，导致研究区城乡居民区地下水的水质较其他区域差。

（5）受氧化还原环境的影响，氨氮和亚硝酸盐氮的含量均随地下水埋藏深度增加而增加，硝酸盐氮和总氮的含量则随地下水埋藏深度增加而减少。

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