圆形复合式磁控溅射阴极设计及其放电特性模拟研究∗

汪天龙邱清泉靖立伟张小波

1)(中国科学院电工研究所,中国科学院应用超导重点实验室,北京 100190)

2)(中国科学院大学,北京 100049)

3)(深圳市速普仪器有限公司,深圳 518035)

1 引 言

新材料产业是关系国家高科技发展的战略新兴产业,我国航空航天、轨道交通、新能源等高新技术的发展必须依赖一大批新型材料[1].磁控溅射因其成膜速度快、基片损伤小、易于控制、薄膜沉积附着力强等优点被广泛用于各种功能薄膜材料的制备.1985年,Window和Savvides[2,3]首先引入了非平衡磁控溅射的概念.非平衡磁控溅射基片离子流密度和能量比平衡磁控溅射要大一个数量级,这将直接影响薄膜的结构和性质,非平衡磁控溅射更适合对各种功能薄膜进行沉积和研究.

复合式磁控溅射阴极最显著的特点是采用永磁体加电磁线圈激磁,靶面磁场分布可以灵活调节,进而改变磁场的非平衡度,非常适用于研究非平衡磁控溅射及其放电特性.在磁控阴极设计方面,SOLERAS公司提出了一种分流设计[4],通过在磁极和靶之间放置一定形状的铁磁垫片,来改善靶面的磁场分布.Ido和Nakamura[5]通过在阴极靶面周围加一个电磁线圈,用线圈电流产生的磁场来改变靶的刻蚀,但是靶的利用率并没有明显的提高.Bai等[6]将磁控溅射沉积装置放在超导线圈产生的磁场中,发现外加磁场的存在使薄膜的形貌、相结构均起了明显的变化[7],但是并没有给出阴极内部结构和溅射空间的磁场分布,也没有对产生的变化给出解释.大连理工大学表面改性实验室通过在磁控靶外加电磁线圈形成一种可控开放磁场研究放电特性,发现外加磁场降低了放电电压,提高了系统在较低真空度的放电稳定性,而且调制磁场可以形成较高的等离子体密度和离子束流[8,9].邱清泉[10]提出采用两个电磁线圈结构的复合式磁控溅射阴极,通过调节两个电磁线圈的电流大小和方向来改变靶面磁场的分布.虽然这种结构的调节效果要优于单个电磁线圈,但前期没有考虑分流设计,未能为线圈产生的磁场提供一个最优的磁路.

基于以上分析,本文提出一种由两个电磁线圈附加中部磁轭构成的圆形复合式磁控溅射阴极,采用二维有限元算法和智能优化算法对复合式磁控阴极进行了优化,得出靶材利用率最大化的阴极结构;在最优化结构的基础上,采用自洽粒子模拟方法,研究了磁场非平衡度对放电特性的影响,并对靶材刻蚀形貌进行了预测.

2 圆形复合式磁控阴极磁场优化设计

2.1 圆形复合式磁控阴极模型

复合式磁控溅射阴极是在传统磁控溅射阴极结构的基础上外加电磁线圈,靶面磁场由永磁体和电磁线圈共同激励.圆形复合式磁控溅射阴极的结构示意图见图1,主要由外永磁环、内磁柱、外电磁线圈、内电磁线圈、外磁轭、内磁轭、中部磁轭、底磁轭构成.电磁线圈采用绝缘漆包线绕制,磁轭材料选用马氏体不锈钢2Cr13.采用模拟冲击法测试了2Cr13的磁化曲线,如图2所示.

图1 圆形复合式磁控溅射阴极示意图Fig.1.Schematic diagram of circular composite magnetron sputtering cathode.

图2 2Cr13的磁化曲线Fig.2.2Cr13 magnetization curve.

2.2 磁场优化设计

在磁控溅射技术中,靶面等离子体的分布决定了靶材刻蚀的形貌,从而直接影响靶材的利用率,因此理想磁控溅射阴极靶面的等离子体的分布应具有更宽的范围.磁控溅射阴极靶面的磁场和阴阳极之间的外加电场共同作用于等离子体,形成对等离子体的约束,靶面具有较高的等离子体密度.Wendt等[11]研究发现,在一定参数范围内,在磁力线与靶面相切的位置,即磁场的垂直分量Bz(R,0)=0的位置,靶材刻蚀最为严重,电子密度最高.Komath等[12]研究发现,放电辉光和刻蚀环都聚集在阴极表面磁场垂直分量为零的位置.对图1所示的圆形复合式磁控阴极采用二维轴对称有限元法进行电磁场计算,得到靶面的磁场分布.分别调节两个电磁线圈的电流,经过初步计算发现在两线圈均通正向电流时,Bz(R2,0)=0的位置比较靠近圆形阴极的外沿,两线圈均通负向的电流时,Bz(R1,0)=0的位置比较靠近圆形阴极的中心.其中R1,R2分别是最小刻蚀环半径和最大刻蚀环半径.对电流进行连续调节,即可实现对R1,R2范围内的靶材进行溅射刻蚀,弥补了常规磁控阴极不能调节刻蚀范围的不足.

为了提高靶材利用率,R1,R2的差值应该越大越好,因此构建目标函数如下式:

其中R0为靶材的半径,目标函数越小,表示靶材利用率越高.选取内磁轭半径Rin、外磁轭厚度Wout、中部磁轭厚度Wmid、内永磁柱高度h1,外永磁环高度h2为优化变量.

图3 COMSOL与Matlab联合优化流程Fig.3.Combining optimization of COMSOL and Matlab.

约束条件具体如下.

1)两线圈不通电时,磁场较理想的位形是水平分量比较均匀,但是中间要略有下凹.磁场分布呈马鞍面形状(两个波峰),且幅值要足够大,以满足一般的工艺要求.因此,提出第一个约束条件,在不加线圈磁场时,永磁体在靶面产生的磁场水平分量应出现两个峰值Brp1,Brp2,且不小于250 Gs.

2)两线圈通−5 A电流时,此时靶面磁场较弱,对等离子体的束缚较弱,不利于维持放电.为维持方法和满足一般的工艺要求,磁场强度要大于一定的数值.因此,提出第二个约束条件,即在反向电流的作用下,靶面磁场的水平分量峰值maxBr应不小于250 Gs,否则磁场太弱,没有实际使用价值.

3)为方便线圈及水冷管道布置,阴极体要留有足够的空间,因此磁体结构要受到一定的几何约束,提出第三个约束条件.rcoil2为外线圈的位置,rcoil1为内线圈的位置,lcoil为线圈截面宽度.

磁场的计算采用商业多物理场分析软件COMSOL Multiphysics,COMSOL和Matlab具有良好的数据接口.Sun等[13]采用Matlab与COMSOL联合仿真对超导磁储能磁体进行优化,得出储能量一定时所用超导带材最少的磁体结构.本文采用COMSOL与Matlab优化工具箱结合的方法,对圆形复合式磁控溅射阴极的磁场分布进行优化.优化算法选择遗传算法和模拟退火算法,优化流程如图3所示.

2.3 优化结果与分析

分别采用遗传算法和模拟退火算法,经过COMSOL和Matlab联合优化后,得出靶面刻蚀环半径达到最大的圆形复合式磁控溅射阴极的结构优化参数,如表1所列.

表1 圆形复合式磁控溅射阴极磁体优化结果Table 1.Optimization results of circular composite magnetron sputtering cathode magnets.

根据遗传算法和模拟退火算法优化后的结果,选取Rin=12,Wout=5,Wmid=8,h1=17,h2=19,计算靶面电磁场分布.设内线圈通入电流为I1,外线圈通入电流为I2,电流在−5 A和5 A之间连续可调节.Svadkovski等[14]定义了磁控阴极的非平衡系数为靶面通过外磁极的磁通量与通过心部磁极磁通量之比.调节线圈的电流可得复合磁控阴极的调节效果如表2所列,不同电流下的磁力线分布如图4所示.

表2 圆形复合式磁控溅射阴极的调节效果Table 2.Regulating effect of circular composite magnetron sputtering cathode.

从表2可以看出,在两个线圈电流均为5 A时,靶面刻蚀环半径最大,对应的磁力线分布如图4(a),磁力线集中分布到靶面外侧;在两个线圈均通电−5 A时,靶面刻蚀环半径最小,对应的磁力线分布如图4(c),磁力线集中分布到靶面中心附近;在两个线圈不通电流时,靶面刻蚀环半径和磁力线分布均介于上述两者之间.另一方面,在两个线圈电流从5 A调节为−5 A时,靶面刻蚀环半径从58.46 mm减小到24.22 mm,调节范围达34.24 mm,接近靶面半径76.2 mm的一半.常规圆形磁控溅射阴极的靶材刻蚀环半径基本不能调节,靶材的利用率一般低于10%,复合式磁控阴极的刻蚀环半径可以在接近靶面半径二分之一范围内调节,由此可见复合式磁控阴极的靶材利用率得到了很大提高.复合式磁控阴极的磁场非平衡度也随着线圈电流的调节而发生变化,这为研究磁场的非平衡度对放电的影响奠定了基础.

图4 不同电流时磁力线分布图 (a)I1=5 A,I2=5 A;(b)I1=0,I2=0;(c)I1=−5 A,I2=−5 AFig.4.Distribution of magnetic f i eld under different currents:(a)I1=5 A,I2=5 A;(b)I1=0,I2=0;(c)I1=−5 A,I2=−5 A.

3 圆形复合式磁控溅射放电特性模拟分析

3.1 自洽粒子模拟

放电等离子体模拟是研究磁控溅射的一个重要环节,由等离子体在放电空间的分布特性,可以得到溅射速率、刻蚀形貌、薄膜均匀性等与磁控溅射相关的重要信息.磁控放电等离子体的仿真方法按照模型可分为动力学模型、粒子模型、流体模型、混合模型以及简化模型[15].放电空间电磁场的求解,应该考虑到由于电子E×B漂移运动产生的霍尔电流.Rossnagel和Kaufman[16,17]研究发现霍尔电流产生的磁场远小于磁控阴极本身的磁场.自洽粒子模拟是指放电空间电场的求解考虑到带电粒子运动引起的电荷密度变化带来的影响,而认为磁场保持不变与带电粒子的运动无关,在电磁场的求解时,每个时间步长只更新电场的数值.日本学者Bird[18]证明PIC/MCC(particle-in-cell and Monte Carlo-collision)方法可以给出玻尔兹曼方程的严格解.自洽粒子模拟基于第一性原理,直接跟踪每个宏粒子的运行轨迹,模拟结果相对可靠.但是自洽粒子模拟要考虑到时间步长、求解空间的网格宽度、宏粒子数等限制,往往导致非常大的计算量.Kolev等[19]研究发现,在较低的气压下,亚稳态氩原子、快氩原子、靶材离子和靶材原子对放电的影响可以忽略.Kondo和Nanbu[20,21]通过三维自洽模拟发现,对于轴对称的磁体,放电等离子体分布也是轴对称的,因此可以采用二维分析.本文采用专业电磁粒子仿真软件VSim对圆形复合式磁控溅射阴极的放电特性进行了二维、自洽粒子模拟.

3.2 磁场非平衡度对磁控放电的影响分析

粒子模拟求解空间的网格宽度要小于等离子体的德拜长度,求解时间步长要小于等离子体的振荡频率的倒数.以密度为1016m−3、温度为10 eV的等离子体为例,德拜长度为0.23 mm,等离子体振荡频率的倒数为1.12×10−9s.因此选取网格宽度为0.2 mm,时间步长为5×10−11s.为了节省计算时间,当每个网格粒子数过多时,需要对粒子进行合并,同时保证合并前后粒子的总能量和总动量保持不变.在仿真中宏粒子权重过大,电荷密度的局部波动将引起电场强烈的局部变化,引起仿真不稳定,同时理想情况下每个网格的宏粒子数为10—50个,过多的宏粒子可能引起数值加热等不稳定因素[22].因此在计算前需要设置开始合并的粒子数和合并的最大权重,合并的最大权重是指即当粒子的权重超过设定的最大权重时,就不再对该粒子进行合并.本文设定每个网格中超过50个宏粒子时开始合并,合并的最大权重为8×109.放电氛围为氩气,气压为0.5 Pa,阴阳极间电压为500 V,阴极靶为Cu,初始电子密度和离子密度均为1014m−3,初始电子温度为5 eV,离子温度为0.026 eV,电子和离子的初始权重设为4×106,即每个宏粒子代表四百万个真实的粒子.

对表2中圆形复合式磁控溅射阴极三种工况下的放电特性进行二维、自洽粒子模拟,研究磁场非平衡度对放电空间电势分布、电子密度分布的影响.对磁控放电,认为计算至2µs时尽管粒子密度的峰值还会继续增长,但是放电空间电场的分布和粒子的分布形状都会变得比较稳定[22−24].本文给出放电5µs时刻的计算结果,三种工况下的电势分布和电子密度分布分别如图5和图6所示.

图5 不同非平衡度下放电空间的电势分布 (a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37Fig.5.Distribution of potential under different non-equilibrium:(a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37.

图6 不同非平衡度下放电空间的电子密度分布 (a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37Fig.6.Distribution of electron density under different nonequilibrium:(a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37.

由图5和图6可以看出,随着磁场非平衡度的增加,在阴极表面电势降落最大的位置和电子聚集的位置逐渐向阴极中心收缩,并且电势降落的大小和电子密度的大小均差异很大.在K=4.15时电子分布距离靶面相对另两种情况较远,这是由于在较高的磁场非平衡度下,磁力线向基片延伸,等离子体可以被引向阳极.为便于观察,在阴极表面磁场垂直分量Bz(R,0)=0的位置做三种磁场非平衡度下的电势对比图,在距离靶面10 mm的位置做电子密度分布对比图,分别如图7和图8所示.由图7可以看出,在K=1.37和2.08时,鞘层厚度较小且差别不大,但是K=2.08时的电势降落更大,对应的电场强度较强,有利于氩气的电离,等离子体的密度较高;在K=4.15时,鞘层厚度较宽,对应的电场强度较弱,不利于碰撞电离,因此等离子体的密度较小.由图8可以看出,在K=2.08时,电子的密度最高,在K=4.15时电子的密度最低,而且相差一个数量级,一方面是由于K=4.15时阴极表面的电场较弱,不利于氩气电离;另一方面是由于该工况下,两个电磁线圈均通入的反向的5 A电流,与中心永磁柱的磁场相抵消,在阴极表面合成的磁场较弱,对等离子体的束缚减弱,故此时刻的电子密度较底.

图7 不同磁场非平衡度时Bz(R,0)=0的位置的电势分布Fig.7. Distribution of potential at the position ofBz(R,0)=0 under different non-equilibrium of magnetic f i eld.

图8 不同磁场非平衡度时距离靶面1 cm的电子密度分布Fig.8.Distribution of electron density of 1 cm from the target surface under different non-equilibrium of magnetic f i eld.

3.3 复合式磁控溅射阴极靶材刻蚀形貌分析

图9 氩离子与铜相互作用的溅射产额曲线Fig.9.Sputtering curves of argon ions interacting with copper.

磁控溅射阴极靶材刻蚀形貌可以由磁场分布预测、也可以由放电等离子体模拟预测.于贺等[25]用阴极表面的磁场分布模拟了靶材的刻蚀形貌,Qiu等[26]和Kwon等[27]分别采用粒子模拟法结合溅射产额公式模拟了靶材的刻蚀形貌.氩离子经过阴极鞘层电场的加速轰击靶材,靶原子从阴极溅射出来飞向阳极沉积到基片.本文从阴极吸收的氩离子分布以及氩离子轰击Cu靶的溅射产额分析靶材的刻蚀形貌.根据3.2节中的计算结果,可以得到阴极吸收到的氩离子分布.由3.2节可知,一般认为磁控放电计算至2µs时,电场分布和空间等离子分布已经比较稳定,本文中的模拟至5µs.考虑到仿真初始时电子和氩离子是均匀分布在放电空间的,在放电稳定之前,整个靶面都有氩离子的轰击;在放电稳定之后,靶面会形成一个明亮的辉光圆环,等离子体聚集在该处,氩离子轰击阴极靶材形成溅射.因此,为了放电足够稳定,选取在4—5µs时间区间内阴极吸收到的氩离子分布作为溅射数据.氩离子打到铜靶上的溅射产额可由Yamamura和Tawara[28]的研究给出,如图9所示.由阴极吸收到的氩离子数量和能量分布,结合图9所示的溅射产额公式,可以得到圆形复合式磁控溅射阴极在优化前后的归一化刻蚀深度,如图10所示.

图10 优化前后复合式磁控阴极的归一化刻蚀深度 (a)优化前;(b)优化后Fig.10.Normalized etching depth of composite magnetron cathode before and after optimization:(a)Before optimization;(b)after optimization.

由图10可见,靶材在优化前的刻蚀形貌为约60 mm的刻蚀环,优化后的刻蚀在整个靶面都有,通过调节两个电磁线圈电流的大小和方向,可以实现在整个靶面的溅射,相对于常规圆形磁控溅射阴极靶材利用率不足10%,复合式磁控溅射阴极极大地提高了靶材的利用率.

4 结 论

本文首先采用二维有限元法对圆形复合式磁控溅射阴极磁场分布进行计算,以遗传算法和模拟退火算法为优化方法,通过COMSOL和Matlab联合计算,得出靶材利用率达到最大的圆形复合式磁控阴极结构参数.然后基于Vsim软件,对氩气氛围的圆形复合式磁控溅射阴极的放电特性进行了模拟,并研究磁场非平衡度对放电等离子体的影响.研究发现,随着磁场非平衡度的增加,电势降落最大的位置和等离子体聚集的位置,从阴极外沿向阴极中心移动;在两个电磁线圈不通电流时,等离子体的密度达到最大值,等离子体的密度和鞘层厚度不仅与磁场的非平衡度有关,而且与磁场强度有关;在磁场的非平衡度最大时,磁场强度最弱,等离子体的鞘层厚度达到最大,等离子体密度要降低一个数量级,不利于维持放电.最后根据粒子模拟得到的阴极吸收到的氩离子的分布,结合溅射产额曲线得到阴极靶面的刻蚀深度曲线;在优化前后靶面的刻蚀范围增大,通过调节两个线圈电流的大小和方向,可以实现全部靶面的刻蚀,靶材利用率得到提高.但是有关磁场非平衡度对靶材的溅射速率、溅射原子的沉积速率以及薄膜均匀性的影响仍然需要进一步研究.

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