内照射剂量测定方法

内照射剂量学是研究放射性核素在体内的数量、分布及特定时间段内对器官或组织造成内照射的剂量的学科。要准确估算内照射剂量，需要了解以下信息：

(1) 放射性核素的化学形式；

(2) 摄入放射性核素的途径；

(3) 摄入放射性核素的时间；

(4) 器官包含的放射性核素种类；

(5) 放射性核素的分布方式；

(6) 受照人员的器官质量；

(7) 放射性核素生物半衰期；

(8) 摄入放射性核素释放射线类型；

(9) 放射性核素的衰变方式；

(10) 放射性核素的量及同位素分布情况。

摄入人体的放射性核素在特定器官沉积的电离辐射能无法被直接测出，估算或推断内照射剂量需进行全身计数及监测排泄物，需测定工作场所空气传播的放射性核素、呼吸道防护因素、气溶胶的物理和化学性质、滞留时间等。每种测量方法都有优缺点，对于给定情况下采用何种方法需由保健物理学家综合评估后决定。对职业暴露工作者需要提供足够的辐射防护，并且按照规章法律操作。

1 活体测量

活体测量方法是在体外通过放置X或γ光谱探测器测量滞留于组织、器官或整个有机体内的总体活度的方法。由于该方法能快速提供放射性活度滞留的直接证据，或证实没有超检测限值的放射性核素的存在，因此，首要目的是用于评估放射性事故污染的程度。

相对于生物测定方法，活体测量获得的放射性活度与摄入量之间的关系简单。生物测定的方法备受争议，因为它只适用于吸入放射性核素的案例，而通过活体测量获得的信息的价值无论在何种情况都是不容置疑的。

活体测量方法在全世界使用了超过20 a。基本要求是体内沉积的放射性核素发出的辐射在体外被检测到。意味着沉积在器官或组织的放射性核素发出的射线需要有足够的穿透能。γ射线能量超过50～100 keV时通常能满足该要求。因为大多数裂变和活化产物能够发出足够的γ射线，可以用直接的检测方法探测。因此，该方法可用于职业或医疗放射性核素内污染时的直接监测。

与铀及超铀核素(238U，239Pu，241Am等)一样，一些裂变活化产物衰变时只发出低能γ和X射线。此时，运用活体测量方法需根据情况而定。

一些放射性核素，如32Po和90Sr-90Y，衰变时能发出可被探测到的高能β射线，但特殊的程序和校准必须用来检测β射线和/或与X射线有关的射线。一些放射性核素如氚，衰变时发出弱的β射线。这些条件下活体测量是一种选择。

相比于间接方法，活体测量直接测定放射性活度有明显的优势：

(1) 通过校准，这些方法对大多数光子发射器更精确，只是它需要的样本量更大，测量程序更复杂。

(2) 提供了直接测定特殊器官放射性活度的可能性。

(3) 获得和分析数据的能力得到提升，并且可以直接给出可用的测量结果。

(4) 代谢模型不需要评估器官或全身放射性活度的量。

(5) 在混合裂变产物中，可以同时探测多种核素。

(6) 无需处理生物材料，如排泄物等。

但是，众所周知，活体测量难点和缺点如下：

(1) 测量方法的敏感性与放射性核素的活度和光子能量有关。

(2) 测量方法的准确性与人体的各个参数与校准体模的契合度有关。

(3) 与滞留物实际的空间分布有关。

考虑到高能光子由核衰变直接发射出或由次级辐射产生，全身计数来自于机体某个区域的抽样计数。因此，如果有必要，可以通过合适的体模校准，将某个区域的抽样计数转变为整个有机体的平均计数。在过去的15年间，很多实验室已经建立了移动射线测定系统(MRS)，以便对在公共领域内发生的摄入放射性核素事件时作出快速部署。

对于低能光子的测定，情况则大不相同，相较于活体测定方法，在正常的监测情况下，更适合采用生物分析方法。但是在事故情况下，活体测量方法能为锕系核素的监测提供尽可能多的可靠信息，从而提高内照射剂量评估的可靠性。但它需要高性能的光谱测量仪器，例如高纯锗(HPGe)或锂漂移硅设备。数个(通常4～8个)装备着低温恒温器的高纯锗目前已经用于肺放射性活度的测量。

2 新的探测器技术

半导体及低温冷却技术使得HPGe探测器成为呈现高分辨率光谱最好的材料。但是，由于探测器谱分析系统的限制，在给定的测定时间内，不同探测器的探测能力取决于HPGe的背景、声音或能量分辨率、固有效率和它的检测几何。

目前，活体监测系统的发展包括γ探测器探测区域的最优化及所能探测的γ发射能量厚度的最优化。通过电脑模拟显示，当探测器的探测范围扩大，对于所有能量的γ射线，它的探测效率也随之增加。当γ能量增加至60 keV时，探测器的探测厚度并不会显著的影响计数效率；对于更高能量的γ射线，计数效率随着探测厚度的扩大而增加。当γ射线的能量为17 keV时，探测器的探测限值略微降低；当能量为660 keV时，探测限值增高52%，而探测厚度从30 mm降到15 mm。由于放射性核素在体内分布不同，运用更大的探测器组合可显著降低活体测量方法的不确定性。研究表明，由于放射性核素在肺内沉积不同，运用探测器组合可使不确定因素降至最低。

相较于氮冷却探测器，新的方法因为有室温半导体而获得更多的可塑性。根据可选的材料(HgI2，CdTe，Si)，它们在工业生产中的稳定性及适用性值得考虑。

在行业发展PIPS探测器的过程中证实，高电阻硅材料是最稳定的材料。

室温恒温的硅探测系统已经被推荐应用在大面积二极管及大面积条形或像素探测器组合中来测量低能光子，例如239Pu发出的X射线。这项技术可以用于肺和伤口的监测，这项技术在有或没有屏蔽墙的情况下都可以使用。受监测的个体，可以穿戴这个探测组合很长时间，从而降低探测的局限性。每个覆盖在器官上的检测单元可以建立起一个单独的几何检测数据。

3 数字方法

体内实际的放射源分布与探测器的反应之间的关系并不明确，尤其是对低能光子。低能光子与探测器相互作用的可能性决定了它的固有效率。但是，源项的影响，例如伤口表面的组织或肺组织的特殊结构对结果也有重要的影响。具体地说，根据模体校准活度均匀分布来解释分光计的数值可能会导致人为错误，这取决于受测器官实际的活度分布。基于数字体模的数学模拟方法(特别是蒙特卡罗方法)能够有效避开这些问题。

为了促进在蒙特卡罗计算中运用个人数字体模，新的多平台的图形用户界面已经建立，处理病人的X射线或磁共振计算机断层摄影图像，并将它们转化为MCNP立体像素的几何描述。

在欧洲项目的框架中，用于测量锕系核素发出的低能光子谱及全身计数方面的可行性已经得到证实。这类方法在各种检测环境中被证实非常有效。此外，需要考虑病人自身的身体结构，可使校正因素提高至2倍或更多。

4 生物分析

生物分析技术可分析从体内排出的生物样本的放射性活度。生物样本主要是尿液和粪便，主要测量能发射α和β的放射性核素。

分析技术是从运用γ光谱对放射性核素的直接计数到运用混合物的分离技术和复杂测量系统的技术。化合物分离技术是运用离子交换、溶剂萃取和沉淀(独立地或序贯地)。测量系统通常运用液体闪烁光谱、α光谱、气体比例计算、β光谱、荧光测定法、动能磷光分度法和α闪烁技术法。

尽管放射分析方法是个体监测的一种可选方法，但它并不能直接运用于α和β发射器。实际上，对于自身辐射能量高的吸收效率使得该方法在使用之前需要通过电镀进行化合物纯化，单源更适合α光谱测量方法。为了总结这个过程的缺点，尽管测量限制突破了1 mBq/L以下，但漫长而沉重的分析过程，包括化合物的纯化和测量一般需要6 d，使得该方法很难运用在事故情况下。

为了简化和加速这一进程，目前实验室提出了两个方法：(1) 根据放射性核素的特性，运用特殊的提取剂来缩短化合物的纯化时间以及萃取的选择性；(2) 运用大量的光谱分析方法，如ICP-MS技术。

4.1 使用特殊的萃取剂

为了简化化合物分离的过程，减少它的步骤和增加它的效率，这类研究的主要目的是从具有与被分析元素结合能力的大环分子中寻找新的萃取剂，有选择性萃取的能力。

为了实现这一目标，Eichrom公司发展了针对锕系核素的特殊分离的一个大范围的集合，例如，针对钍、钚和镎的TRU-Spec树脂，针对镅的TEVA-Spec。它们在放射化合物实验室中广泛应用，并且分离的可靠性得到极大提高。但要正式应用还需相当长的路要走，限制了它在个人监测方面的应用频率及灵活性。环芳烃分子也是可供选择的。实际上，它们的原理是一样的，根据结合区孔的大小、组织的功能区以及它们的几何空间构想选择性萃取锕系核素。再者，这种萃取剂表现出与钚很高的相似性。新的放射化学程序已经被提出来分离铀和钚。

4.2 放射毒理分析的质谱分析方法

目前有很多研究旨在评估在没有化学处理的情况下，质谱分析方法可以跟踪测定多远。它的功能是参考古典尿液化学进化过程来评估分析过程的每个阶段。综合考虑，ICP-MS技术可能是目前全世界应用最多的。

对于职业监测，这项技术的效率直接取决于待测的放射性核素的半衰期。

对于长半衰期的锕系核素，如238U或232Th，在直接稀释后或在每次40～1 000 mL的治疗量后该测量方法也是可行的。就这一点而言，在摄入铀的事件中，单纯稀释的ICP-MS技术可首先做筛选，目的在于明确是否需要再次执行分析协议。例如，需要考虑样本的铀水平、运用ICP-MS测定技术的化合物进化过程可能对测定包括235U在内的不同铀核素的探测。

对于稍短半衰期的锕系核素，如239Pu，稀释方法会导致敏感度降低，因为，在同等活度水平下，每升液体所含的原子数量要少得多，这种情况下，需要进行彻底地纯化。然而，它可以显著的节约计算时间。此外，运用ICP-MS技术，两种同位素可以被区分出来，并且根据ICP-MS技术的物理限值，使得两种同位素在低水平也能被监测出来。

对于短半衰期的锕系核素如241Am，α光谱方法在各种情况中被广泛应用。

从铀和钚目前获得的结果看，ICP-MS测定技术能够检测到个人监测所需的活度水平，也就是1 mBq/L。根据ICRP的建议，在任何情况下，相较于α光谱方法它能显著的缩短分析时间。但是，对于与周期大约为104a的锕系核素相当的核素，化学纯化方法仍是首选。

5 生物测定方法的进展

至少对于铀核素，将尿液样本简单稀释的ICP-MS测定技术，仍被认为在个人监测中起着重要作用，尤其在可疑事故摄入情况下。这样，在放射毒理学分析中ICP-MS技术的实现将在未来改变个人监测的方法策略。首次尝试结果显示，在正常化后，ICP-MS技术应增加对先前体内排泄物的监测频率，从而获得铀的特性。

对于一些有更高比活度的核素，如钚的同位素，应用ICP-MS技术不是首选。但是，随着基于特殊萃取剂如环芳烃的新的化学方法的发展，结合ICP-MS测定技术的优势，可显著的缩短分析时间，包括同时摄入数种锕系核素。

6 结论

正是因为在体内或体外测定方法中某些放射性核素(即发出少量α粒子的放射性核素)的最低探测活度或数量的限制，实验室近十年不断发展和提高在体内直接测量放射性核素和/或通过生物测定方法体外间接测定放射性核素的新方法。

对于体内监测技术，期望通过体内探测几何的最优化或发展新的探测材料来使得低能γ发射器多光谱数据分析系统的分析能力提高20%～50%。

数字模拟方法也被认为是一种越来越有前景的方法，减少整体测量不确定因素，及发现适应参考人不同个性特征的个体差异性。正因为它在适应复杂几何结构方面的灵活性，数字模拟方法不仅是体内测定方法的诊断工具，同时也开创了检测系统最优化、多种锕系核素混合污染的可能性。

对于检测限值低的生物测定方法，新的放射化学方法及电感耦合等离子质谱法在准确性、速度及样本准备方面提供了显著的优势。特别是在生物测定过程中运用ICP-MS技术可以提高其探测下限。此外，联合新萃取剂的ICP-MS技术可以提升测定速度，结合长寿命放射性核素的α光谱测定法能够在一天内获得铀的测定结果，这使得它在事故情况下采用这种方法成为可能。

本文内容源于IAEA、WHO相关技术丛书。