空冷型PEMFC阳极排气方法实验研究

朱晓舟，陈民武，刘湘东，赵航飞，韩 明



空冷型PEMFC阳极排气方法实验研究

朱晓舟1,2，陈民武1，刘湘东1,2，赵航飞1,2，韩 明2

（1西南交通大学电气工程学院，四川 成都 610031；2淡马锡理工学院清洁能源研究中心，新加坡 529757）

针对固定周期排气和安时积分排气两种阳极排气方法，对自制的空冷型质子交换膜燃料电池（PEMFC）进行实验研究。在高负载情况下研究了不同目标安时积分值对电堆输出稳定性的影响，并确定了最佳目标安时积分值为100 As。在变负载情况下对两种排气方法的电堆输出性能和氢气消耗量进行了探究。相较于固定周期排气，安时积分排气在保证电堆良好输出性能的同时，大幅降低了氢气消耗达30%。

质子交换膜燃料电池（PEMFC）；阳极排气；安时积分；输出性能；氢气消耗量

阴极开放式PEMFC省去了外增湿设备，简化了电池系统，具有更高的比功率输出，是目前燃料电池领域研究的重点[1]。PEMFC内部水管理是影响其性能的关键因素。一方面，氢质子从电池阳极迁移到阴极，会携带一部分水分子，这一过程称为电渗透[2]；另一方面，由于电渗透作用和反应产水，阴极侧水不断增加并与阳极形成浓度差，使水从阴极向阳极迁移，该过程称为反扩散。阳极排气可将电池内部的水排出以获得较高的输出性能[3]，是PEMFC水管理的重要组成部分。

CHOI等[4]经实验分析表明：PEMFC电化学反应产水会积聚在阳极流道内，有必要通过周期性排气将水排出以保证电池性能；陈冬浩等[2]研究了阳极排气周期对电堆输出性能的影响，认为电堆整体运行稳定性会随着阳极排气周期的增长而下降；曹洪[3]通过研究证明，阳极排气周期对PEMFC电堆温度分布及单电池电压分布有重要的影响。

以上研究均以固定周期排气为前提，具有一定的局限性。对于某一连续变化的负载，当负载电流增加到一定情况下，电化学反应的产水量急剧增加，固定的排气周期可能导致阳极积水无法及时排出，引发水淹，影响电池性能；而当负载电流降低到一定程度，固定的排气周期则会导致氢气的浪费，大大增加不必要的工程成本。

鉴于此，本文自主设计了PEMFC阳极排气控制系统，可实时检测电堆输出电流，当电流对时间积分（安时积分）值达到某一目标值时，控制排气电路导通。针对百瓦级空冷型 PEMFC 电堆开展实验研究，实验首先设置电堆工作于高负载情况，以确定阳极排气最佳安时积分值；进一步分析了各种负载情况下固定周期排气和安时积分排气两种排气方式对电堆输出性能的影响，同时对两种排气方式下氢气的消耗量进行了探究。该研究结果为自增湿空冷型 PEMFC控制系统的优化设计提供了理论基础。

1 实验系统及方案

1.1 实验平台

实验采用的自制空冷型 PEMFC电堆由15片单体电池串联组成，每片单电池有效工作面积为 8 cm2。阳极氢气由高压储氢罐提供，纯度为99.9%，压力设定为1.5 bar（1bar=105Pa）。阴极采用开放式结构，由DELTA公司产PFB0412EHN型风扇为燃料电池散热并提供反应所需氧气，风扇电压统一设定为6 V。采用KIKUSUI公司产PLZ1004W型可编程电子负载调节电池的输出，电压、电流变化范围分别为15～150 V和0～200 A。排气控制电路设计为目标安时积分值可调，调节范围为50～500 As。电池所处外部环境温度为24 ℃。实验平台结构框图如图1所示。

图1 实验平台结构框图

1.2 排气量测定方法

氢气的消耗量是考察阳极排气系统性能的重要指标。要对一段实验时间内阳极总的排气量进行定量分析，则要对单次气体排出量进行测定。由于氢气难溶于水且不与水反应，因此本文采用排水量气法对其进行测定，实验装置见图2。

图2 排气量测定实验装置

如图2所示，电堆阳极排气出口直接连入注水广口瓶，排气瞬间氢气进入瓶内使其内部压强大于外部大气压，迫使瓶中部分水从导管流入量筒，根据量筒内水的体积即可确定排出氢气的体积。此外实验前需将导管中充满水，以减小实验误差。

1.3 实验方案

实验分为两部分：第一部分设置PEMFC电堆工作于恒电流模式。阳极采用安时积分排气，根据目标积分值的不同（100 As、150 As、200 As、250 As）将实验分为 4组，通过上位机Wavy软件记录高负载（6 A）情况下每组实验输出电压曲线。第二部分由两组实验构成。A组实验采用10 s固定排气周期，该周期可保证电堆工作于最高负载情况下不发生水淹，B组实验采用安时积分排气，目标积分值设置为100 As，两组实验排气时间均设定为100 ms。首先设置电堆工作于恒电流模式，记录变负载情况下两组实验的电压及功率输出情况；而后设置电堆工作于恒电压模式，记录变负载情况下两组实验的输出电流曲线及排气次数，进而利用上述排水量气法计算两组实验总排气量。

2 实验结果与分析

2.1 排气目标安时积分值对电堆输出性能影响

对于PEMFC而言，排气目标安时积分值直接关系到排气频率，进而关系到氢气的消耗量，因此探究不同目标安时积分值对电堆输出性能的影响十分必要。图3为电堆恒电流（6 A）运行情况下4组实验输出电压随时间变化曲线。

由图3可知，目标安时积分值为100 As时，电堆稳定运行后输出电压相对平稳，波动不明显；而当目标安时积分值增加到150 As时，输出电压产生较为明显的周期性波动；随着目标积分值进一步增加到200 As及250 As，电压波动更为剧烈，并呈周期性锯齿状变化。

出现上述现象的原因在于实验是在高负载情况下进行，此时电化学反应产水量较多。在一个排气周期内，反扩散水量多于电渗透水量，过高的目标安时积分值使得大量水积聚在阳极流道内无法及时排出，引发水淹现象，进而造成电堆输出性能急剧下降。在下一次排气电路导通时，阳极流道内的水被瞬间排出，水淹现象消失，电堆性能得以恢复。值得注意的是，每次排气瞬间电堆电压均可提升至正常水平，而未出现持续下降现象，这是由于设置的100 ms排气时间保证了一个排气周期内阳极流道累积的水量可以全部排出。若排气时间不够，部分水量仍聚集在流道中，会引发更为严重的阳极积水现象。

图3 不同目标安时积分值下电堆输出电压曲线

对4种目标安时积分值下，各排气周期内电堆输出电压最大值与最小值之差取平均值分析，结果如表1所示。

表1 不同目标安时积分值下电压差均值

由表1可以看出，随着目标安时积分值的升高，电压差逐渐增大。当目标积分值由100 As增加至150 As时，电压差变为原来的2.5倍；而当目标积分值提高到200 As及250 As时，电压差更是激增至原来的10倍和17倍，电堆输出稳定性急剧下降。因此，综合考虑排气频率及电堆输出稳定性，后续研究均以100 As作为安时积分排气实验条件。

2.2 两种排气方式对电堆输出性能影响

为实现电堆的变负载运行，实验设计了如图4所示的阶跃变化负载，其中每个工况运行10 min。

电池内部水热情况对其输出功率有着重要的影响[5]。两组实验电堆输出电压、功率曲线如图5所示。

图4 负载电流阶跃变化曲线

图5 电堆输出电压、功率变化曲线

由图5可知，负载电流越高，输出功率越高而输出电压越低。各负载阶段下A、B两组实验的输出电压及功率差异不大。

计算两组实验各负载阶段的平均电压和平均功率如表2所示。

表2 两组实验各阶段平均电压与平均功率

由表2可知，各负载阶段两组实验电压、功率相差不大。3 A阶段两者电压偏差及功率偏差最大，分别仅有0.96%和1.10%。出现这种现象的原因在于A组实验选取的10 s排气周期较短，确保了电堆在各种负载情况下阳极流道内的水能够及时排出，不会发生水淹现象。但在低负载（如3 A）阶段，反应生成水量较少，此时10 s排气周期相对较为频繁，导致阳极流道内湿度降低，因此出现了A组实验输出功率略小于B组实验的情况。

2.3 氢气消耗量实验研究

PEMFC由于内外压强差的作用，控制排气电路导通可瞬间将阳极流道积聚的水量排出，然而随水排出的氢气势必会降低氢气的整体利用率。因此，研究比较两种排气方式下氢气的消耗量极为必要。

图6 负载电压阶跃变化曲线

实验中电堆工作于恒电压模式，设计阶跃变化负载如图6所示。各工况对应单电池电压分别为0.65 V、0.7 V、0.6 V和0.75 V，每个工况运行10 min。记录电堆输出电流曲线如图7所示。

图7 电堆输出电流变化曲线

由图7可知，负载电压越高则输出电流越低，且两组实验在各种负载电压情况下输出电流值相近。为比较两组实验的排气情况，选取1100～1300s时间段绘制两组实验排气电路导通信号图，如图8所示。

由图8可以看出，采用安时积分排气的B组实验能根据负载电流的变化实时改变排气频率，负载电流越高，排气频率越高；采用固定排气周期的A组实验排气频率则全程未发生改变。当实验进行到1200 s时，负载电流突增，可以观察到此时B组实验排气频率也有明显的提高，验证了安时积分排气的有效性。

图8 排气电路导通信号图

采用排水量气法对100 ms排气时间下的氢气排出量进行测定，十次重复实验结果取均值得到单次氢气排出量为55.5 mL。根据图7输出电流曲线，可推算40 min内两组实验电化学反应耗氢量均约为17 L。两组实验的排气次数、氢气总排出量以及氢气总消耗量情况见表3。

表3 两组实验排气次数及氢气消耗量

由表3可知，相较于A组周期排气实验，B组安时积分排气实验在保证电堆良好输出性能的同时，大幅降低了氢气消耗量达30%。针对目前高纯度氢气制取成本高的现状，阳极安时积分排气法的使用可有效降低PEMFC工程成本，延长电池使用时间。

3 结 论

本文针对实验室自制的空冷型PEMFC电堆，进行了阳极周期排气和安时积分排气实验，分析了两组实验电堆输出性能及氢气消耗情况，得到以下结论：

（1）目标安时积分值越高，电堆输出越不稳定。本文所用电堆以100 As作为目标安时积分值可保证输出的稳定性。由于实验条件及电堆自身性能的差异，其它电堆则应根据文中所述实验方法，确定最佳目标安时积分值。

（2）实验中若选取合理的排气周期和目标安时积分值，则电堆输出性能相似，输出功率近乎相同。

（3）安时积分排气法可实时跟踪负载电流的变化以改变其排气频率。相较于周期排气，安时积分排气在保证电堆良好输出的同时大幅降低了氢气的消耗，具有较高的工程应用价值。

[1] 赵思臣. 自增湿阴极开放式PEMFC输出特性实验分析及动态建模[D]. 成都: 西南交通大学, 2014.

ZHAO Sichen. Output characteristics experimental study and dynamic simulation of self-humidifying open cathode PEMFC[D]. Chengdu: Southwest Jiaotong University, 2014.

[2] 陈冬浩, 卜庆元, 陈维荣, 等. 空冷型 PEMFC 阳极排气周期实验研究[J]. 电池, 2015, 45(1): 3-5.

CHEN Donghao, BU Qingyuan, CHEN Weirong, et al. An experimental study on anode exhaust cycle of air-cooled PEMFC[J]. Battery Bimonthly, 2015, 45(1): 3-5.

[3] 曹洪. 便携式PEMFC移动电源系统的设计与实现[D]. 成都: 西南交通大学, 2016.

CAO Hong. Design and realization of portable PEMFC mobile power system[D]. Chengdu: Southwest Jiaotong University, 2016.

[4] CHOI J W, HWANG Y S, CHA S W, et al. Experimental study on enhancing the fuel efficiency of an anodic dead-end mode polymer electrolyte membrane fuel cell by oscillating the hydrogen[J]. International Journal of hydrogen energy, 2010, 35(22): 12469-12479.

[5] 曹洪, 王奔, 闵杰, 等. 空冷型 PEMFC 的温度控制影响[J]. 电池, 2015, 45(5): 244-247.

CAO Hong, WANG Ben, MIN Jie, et al. Influence of temperature control on the air-cooling proton exchange fuel cell[J]. Battery Bimonthly, 2015, 45(5): 244-247.

Experimental study on anode exhaust methods of air-cooled PEMFC

ZHU Xiaozhou1,2, CHEN Minwu1, LIU Xiangdong1,2, ZHAO Hangfei1,2, HAN Ming2

(1School of Electrical Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 610031, Sichuan, China;2Clean Energy Research Centre, Temasek Polytechnic, Singapore 529757, Singapore)

The experimental research based on anode periodic exhaust and ampere-hour integral exhaust was made on laboratory-made air-cooled proton exchange membrane fuel cell (PEMFC). The effect of different target ampere-hour integral values on output stability was studied under high load, and the optimal target ampere-hour integral value was determined as 100As. The output performance and hydrogen consumption of two exhaust methods were investigated in the condition of varying load. Compared with periodic exhaust, ampere-hour integral exhaust saved almost 30% of hydrogen, for pretty much the same performance. As the high produce cost of hydrogen, the application of ampere-hour integral exhaust can also significantly reduce the engineering cost of PEMFC.

proton exchange membrane fuel cell (PEMFC); anode exhaust; ampere-hour integral; output performance; hydrogen consumption

TM 911.4

A

2095-4239（2018）01-118-05

10.12028/j.issn.2095-4239.2017.0091

2017-06-05；

2017-06-08。

朱晓舟（1993—），男，硕士研究生，主要研究方向为燃料电池控制系统、新能源应用，E-mail：zxzswjtu@sina.com。