CALPUFF模型参数中氨的背景浓度对PM2.5预测结果的影响

吴 凡

(山西欣国环环保科技有限公司，山西 太原 030002)

在采用CALPUFF模型中MESOPUFFII方案预测PM2.5浓度时需输入氨的小时或者月均背景浓度参数。通过3个项目的案例设置了3种不同的氨的背景浓度参数预测方案，分析了氨的背景浓度不同参数对预测结果PM2.5浓度的影响。结果表明，在氨的背景浓度参数不同、其他参数相同的条件下，对预测结果的PM2.5二次贡献24 h平均浓度和年平均浓度占标率相差较小。因此，在无法获取氨的小时或者月均背景浓度值时以及二次PM2.5的前体物排放量不大的情况下，可以用CALPUFF模型软件的氨背景浓度默认值作为预测时氨背景浓度参数。

CALPUFF模型；氨；背景浓度；PM2.5；大气预测

1 概述

根据《环境影响评价技术导则 大气环境》(HJ2.2-2008)中推荐的预测模型的适用条件，对于PM2.5二次浓度目前可采用CALPUFF模型进行预测。CALPUFF模型中内置化学转化方案包含MESOPUFFII方案、RIVAD/ARM3方案和SOA方案3种方案。其中，对于预测PM2.5无机部分主要运用前2种方案。而前2种方案模型均需输入臭氧和氨的小时或者月均背景浓度值参数。

MESOPUFFII化学转化机制所包含的化学过程主要为硫氧化物转化为硫酸盐及氮氧化物转化为硝酸盐气溶胶。计算均需输入臭氧和氨的小时或者月均背景浓度参数，结合SO2、NOx以及时空变化三维气象条件，计算小时变化的转化速率及化学平衡常数。因此，臭氧和氨的背景浓度参数作为主要参数，其真实性和可靠性将影响最终预测的二次PM2.5浓度准确性。目前，对于这2种参数的获取方式是，臭氧背景浓度可从当地环保局收集环境空气质量臭氧例行监测值；而氨的背景浓度，由于目前国家未开展环境空气中氨浓度例行监测，因此较难获取氨的全年的月均浓度值。

本次以非均相化学转化MESOPUFFII方案预测PM2.5浓度为例，通过3个环评项目的现状监测数据中获取氨的背景浓度，每个项目在其他参数相同的情况下分别取氨的现状监测浓度的最大值、平均值和CALPUFF模型软件默认值3个不同的取值来说明在采用MESOPUFFII方案中氨的背景浓度不同取值参数对PM2.5预测结果的影响。

2 基础数据

2.1 源强确定

本次测算分别获取了山西省3个不同地区环评项目的主要污染源进行预测，项目的主要污染源源强见表1。其中，PM2.5的一次源强按PM10源强的50%进行计算。

表1 项目的主要污染源源强参数一览表

2.2 模型其他数据

每个项目预测范围均为50 km×50 km矩形区域，网格步长为0.5 km，并相应地选取6个敏感目标。地面气象参数采用3个气象站2015年全年逐日逐次地面观测数据，高空气象数据采用中尺度气象模式MM5模拟生成一个站点的2015年探空气象数据。土地利用数据采用USGS(美国地质调查局)的GLCC数据库中的亚洲部分(精度1 000 m，2000年)。地形参数拟采用USGS的DEM地形高程数据，分辨率为30 m。

设定MESOPUFFII化学转化机制夜间转化率：SO2损失为0.2%/h，NOx损失为2%/h，HNO3增益为2%/h。

2.3 臭氧和氨的背景浓度

1) 臭氧背景浓度

臭氧背景浓度取值收集了2015年当地环境空气臭氧自动监测的全年8 h浓度月均数据。

2) 氨的背景浓度

氨的背景浓度从建设项目7 d的氨小时浓度现状监测数据获取，分别取现状监测数据中氨小时浓度的最大值、平均值和模型默认值作为全年每月的平均浓度值。CALPUFF模型软件的氨背景浓度默认值为体积分数10×10-9。

3 预测方案设置

每个项目在各自相同的源强数据和模型其他数据以及相同臭氧背景浓度条件下分别设3个预测方案，即，以氨监测浓度最大值、氨监测浓度平均值和默认值10×10-93种不同的取值作为氨的全年月均背景浓度进行PM2.5预测，分别得出3组方案中的PM2.5对区域网格的最大地面浓度和敏感目标的24 h平均浓度贡献值和年平均浓度贡献值。氨背景浓度取值见表2。

表2 氨背景浓度取值情况一览表

4 预测结果

4.1 最大地面浓度对比

分别对3种预测方案的网格点最大地面24 h平均浓度和年平均浓度进行对比分析，项目不同氨取值的预测结果见第143页表3～表5。

表3 项目一最大地面浓度预测结果一览表

表4 项目二最大地面浓度预测结果一览表

表5 项目三最大地面浓度预测结果一览表

4.2 敏感目标浓度对比

分别对3种预测方案的敏感目标24 h平均浓度和年平均浓度进行对比分析，项目不同氨取值的预测PM2.5二次贡献浓度值结果见表6～表8。

表6 项目一敏感目标PM2.5浓度预测结果一览表 μg

表7 项目二敏感目标PM2.5浓度预测结果一览表 μg

表8 项目三敏感目标PM2.5浓度预测结果一览表 μg

通过以上分析可知，氨的背景浓度值不同，对预测结果的最大地面浓度和敏感目标的PM2.5二次贡献24 h平均浓度和年平均浓度占标率均相差较小。因此，在无法获取氨的小时或者月均背景浓度值时以及二次PM2.5的前体物排放量不大的情况下，可以用CALPUFF模型软件的氨背景浓度默认值，即氨背景浓度为体积分数10×10-9作为预测时氨背景浓度参数。

5 结论

本次研究只选取3个化工类项目案例中一个最大的污染源，项目一、项目二和项目三的最大污染源排放的二氧化硫与氮氧化物的合计总量分别为608.5 t/a、156.6 t/a和28.8 t/a，分别占各项目排放的二氧化硫与氮氧化物合计总量的74%、65%和48%。本次案例中选取的污染源具有一定的代表性，根据MESOPUFFII化学转化机制，若二次PM2.5的前体物排放量较大时，上述预测结果需进一步研究讨论。

[1] 郝秋芳,段银花,申志强.大气可吸入颗粒物对环境和人体健康的危害[J].中国化工贸易,2014,6(2):48-50.

[2] 孙颖,潘月鹏,李杏茹,等.京津冀典型城市大气颗粒物化学成分同步观测研究[J].环境科学,2011,32(9):2732-2740.

[3] 王刚，吴成志．美国大气许可中PM2.5评估方法及对中国的启示[J].环境影响评价,2015(11):48-50.

[4] 曹玲娴，耿红，姚晨婷，等．太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征[J]．中国环境科学，2014，34(4)：837-843．

[5] 张懿华.上海市典型霾污染过程二次无机气溶胶组分特征研究[J].环境监测管理与技术,2011(b12):7-13.

[6] Liu S,Hu M,Slanina S,et al.Size distribution and source analysis of ionic compositions of aerosols in polluted periods at Xinken in Pearl River Delta (PRD) of China[J].Atmospheric Environment,2008,42(25):6284-6295.

[7] Wang Y,Zhuang G,Tang A.The lon chemistry and the source of PM2.5aerosol in beijing[C].北京：国际气象学和大气科学协会科学大会,2005:3771-3784.

[8] 朱彤,尚静,赵德峰.大气复合污染及灰霾形成中非均相化学过程的作用[J].中国科学:化学,2010,40(12):1731-1740.

[9] Sun C,Nan Z,Zhuang Z,et al.Mechanisms and reaction pathways for simultaneous oxidation of NOxand SO2by ozone determined by in situ IR measurements[J].Journal of Hazardous Materials,2014,274(12):376.

[10]王明星．大气化学[M]．第2版.北京:气象出版社，1999:135.

[11]郭文帝，王开扬，郭晓方，等.太原市气溶胶中硫、氮转化特征[J].环境化学，2016，35(1)：15．