齐齐哈尔市PM2.5与气象因素、气体污染物浓度的相关性研究

郑永杰 张 炜 田景芝

(齐齐哈尔大学 化学与化学工程学院，黑龙江 齐齐哈尔 161000)

齐齐哈尔市PM2.5与气象因素、气体污染物浓度的相关性研究

郑永杰 张 炜 田景芝

(齐齐哈尔大学 化学与化学工程学院，黑龙江 齐齐哈尔 161000)

根据齐齐哈尔大学监测点2014年3月～2015年5月间的大气实时监测数据及所采集的PM2.5样品的分析数据，研究了监测期间各种气体污染物浓度在不同时段的变化特征，以及气象因素、各种气体污染物浓度之间的相关性。PM2.5质量浓度与气象要素的相关性分析显示，PM2.5质量浓度与大气压、风向呈正相关，与温度、湿度和风速呈负相关。PM2.5质量浓度与气体污染物浓度的相关性分析表明，不同季节PM2.5质量浓度与气体污染物浓度相关性不同，整个监测期间PM2.5质量浓度与SO2、CO、NO2浓度呈现正相关，与O3浓度呈较小的负相关。

环境学 PM2.5气象因素 气体污染物浓度

PM2.5的主要来源是化石燃料和生物质燃料的燃烧、工业生产、汽车尾气排放等过程。由于其大多含有重金属、有机污染物等有毒物质，被吸入人体后会直接进入支气管,干扰肺部的气体交换，引发包括哮喘、支气管炎和心血管病等方面的疾病[1]。目前关于齐齐哈尔市PM2.5的研究较少[2～4]，主要包括对PM2.5单颗粒的形貌、组成及粒度分布特征进行研究，还分析了齐齐哈尔市大气PM2.5的浓度特征、元素组成、水溶性离子及其来源。但未见对气体污染物浓度的变化特征进行过研究，也未见针对气象要素[5,6]、气体污染物浓度[7,8]对PM2.5质量浓度的影响进行过研究。有研究表明[9]，气象要素和气体污染物及其形成的二次离子，对消光系数和大气能见度都有较强的影响。

根据齐齐哈尔大学监测点在2014年6月～2015年5月期间采集的PM2.5样品，获得了PM2.5的质量浓度和气象要素数据，通过中国环境监测总站获得每天公布的气体污染物浓度数据。研究了监测期间PM2.5质量浓度和各种气体污染物浓度在不同时段的变化特征，以及PM2.5质量浓度、气象因素、各种气体污染物浓度之间的相关性。

1材料与方法

1.1 设备与材料

采样仪器为1台美国METONE粒子监测器(E-BAM)和1台武汉天虹TH-16A型大气颗粒物智能采样仪。设置流量值为16.7L/min，采样通道放置Teflon滤膜。

1.2 样品采集

采样地点位于齐齐哈尔大学中区校园院内(123.57°E，47.23°N)，东临劳动湖，西邻居民区，北侧为交通干线，周边无显著的大气污染排放源，能客观的反映齐齐哈尔市空气质量状况。采样点设在化学实验楼三楼天台，距地面高度约10米。

采用美国METONE粒子监测器(E-BAM)自动监测齐齐哈尔市气象因素数据及PM2.5实时质量浓度。武汉天虹TH-16A型大气颗粒物智能采样仪连续采集24 h的PM2.5样品，采样时段为2014年3月～2015年5月每天早8:30至次日早8:30，使用直径47 mm、孔径0.3 μm的特氟龙滤膜(Teflon，Munktell，SE)，采样流量为16.7 L/min，所采样品用于计算PM2.5浓度及相关成分分析。

2结果与讨论

本研究的采样地点为文化区，根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中对环境空气质量功能区的划分，本采样点为二类区(居住区、商业交通居民混合区、文化区、工业区和农村地区。)应执行二级标准[12]。

2.1 PM2.5与气体污染物浓度随时间变化趋势

2.1.1逐日变化规律

在监测期间，齐齐哈尔市PM2.5与四种气体污染物浓度随时间变化趋势如图1所示。监测期间PM2.5的平均质量浓度为41.58 μg/m3，略高于年平均值为35μg/m3的国家标准限值，在此期间有39日未达到日均值为75 μg/m3的国家标准限值。PM2.5质量浓度的峰值出现在2014年10月10日为131.68 μg/m3，是年平均浓度的3.76倍。SO2浓度的峰值主要出现在2014年11月至2015年2月，日均值范围为3.5～99 μg/m3，最大日平均浓度出现在2015年2月3日，是年平均浓度的3.6倍。CO浓度的峰值主要出现在2014年10、11月和2015年3、4月，日均值范围为200～2 229 μg/m3，最大日平均浓度出现在2014年11月10日，是年平均浓度的2.6倍。NO2浓度的峰值主要出现在2014年11月和2015年1、2月，日均值范围为5.2～55.3 μg/m3，最大日平均浓度出现在2014年11月10日，是年平均浓度的2.6倍。O3浓度的峰值主要出现在2014年6、7、8月和2015年4、5月，日均值范围为28～317 μg/m3，最大日平均浓度出现在2015年7月16日，是年平均浓度的4.1倍。

2.1.2季节性变化规律

本研究将季节分为春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)、冬季(12月～次年2月)。表1为SO2、CO、O3、NO2季度平均浓度。

图1 四种气体污染物浓度逐日变化曲线Fig 1 Daily variation curve of four kinds of gaseous pollutant concentration

SO2CONO2O3春21．83787．7319．2197．00夏7．76598．8714．5087．68秋28．39952．6622．0065．62冬52．961133．3130．0257．40

由表1可以看出， SO2浓度冬季明显高于夏季，春秋季节相差不大，SO2冬季的平均浓度是夏季的6.8倍。CO和NO2的浓度趋势同SO2一致，冬季的平均浓度分别是夏季的1.9倍和2.1倍。SO2的形成主要是燃煤导致的，CO和NO2也主要来源于燃煤，还有部分来源于生物质燃烧和机动车尾气[11]。冬季是齐齐哈尔的采暖期，受燃煤影响，SO2、CO和NO2浓度在冬季最高，春秋季节也有部分时间处于采暖期，所以SO2、 CO和NO2浓度较高，而夏季最低。另外，气象要素对气体污染物的排放也有一定的影响，冬季气压较低时容易出现逆温现象，不利于污染物的扩散，夏季降水对气体污染物也起到了一定的清除作用。

O3浓度随季节的变化趋势与其他三种气体污染物不同，O3浓度春夏季节高于秋冬季节，O3春夏季节的平均浓度是秋冬季节的1.7倍。O3主要是由于燃煤、生物质燃烧以及机动车尾气排放到空气中的二氧化硫、氮氧化物、挥发性有机物等一次污染物，在较高温度和强光的作用下发生光化学反应形成的。一般来说，在晴朗夏季，风速小，污染物难以扩散，有利于光化学反应生成O3。所以O3浓度在春夏季节较高，秋冬季节较低。

2.2 PM2.5质量浓度与气象要素、气体污染物浓度相关性分析

2.2.1PM2.5质量浓度与气象要素的相关性分析

将PM2.5质量浓度的全年日平均值和季度日平均值与气象要素进行相关性分析。

图2 PM2.5质量浓度与气象要素之间的相关系数Fig 2 Correlation coefficient between PM2.5 mass concentration and meteorological factors

由图2可知，从全年来看PM2.5质量浓度与大气压、风向呈正相关，与温度、湿度和风速呈负相关。其中温度对PM2.5质量浓度的影响最大。

由表2可知， PM2.5质量浓度在秋冬季节与温度呈显著负相关，说明在秋冬季节PM2.5质量浓度随温度的升高有明显下降的趋势。在春季，影响PM2.5质量浓度的因素主要是风速且为正相关，因为齐齐哈尔市主要污染源为燃煤飞灰，春季为非采暖期，本身污染较小，而且没有降水对PM2.5的影响，所以当风速较大时，有利于污染区的PM2.5向齐齐哈尔输送，因此在春季PM2.5的质量浓度与风速呈显著正相关；在夏秋季节，影响PM2.5浓度的主要因素是风速和湿度，且湿度呈负相关，因为夏秋季节降雨量较大，降水对PM2.5有显著的清除作用，所以在夏秋季节PM2.5的质量浓度随湿度的增大而减小；在冬季，影响PM2.5浓度的主要因素是风向和风速，且风速呈负相关，因为齐齐哈尔市冬季为采暖期，污染较大，较大的风速有利于污染物的稀释和扩散。

2.2.2PM2.5质量浓度与气体污染物浓度的相关性分析

将PM2.5质量浓度的全年日平均值和季度日平均值与气体污染物浓度的全年日平均值和季度日平均值进行相关性分析。

表2 PM2.5质量浓度与气象要素之间的Pearson相关系数Table 2 Pearson coefficient between PM2.5 mass concentration and meteorological factors

图3 PM2.5质量浓度与气体污染物浓度之间的相关系数Fig 3 Correlation coefficient between PM2.5 mass concentration and gaseous pollutant concentration

由图3可知，从全年来看PM2.5质量浓度与四种气体污染物浓度之间都有较强的相关性，与SO2、CO、NO2浓度都呈现正相关，与O3浓度呈较小的负相关。其中CO和O3浓度对PM2.5质量浓度的影响最大。

表3 PM2.5质量浓度与气体污染物之间的Pearson相关系数Table 3 Pearson coefficient between PM2.5 mass concentration and gaseous pollutant concentration

由表3可知，在春夏季节，由于风速小，污染物难以扩散，SO2等一次污染物，在阳光的作用下发生光化学反应形成O3，所以O3浓度与PM2.5质量浓度呈正相关，而与SO2、CO、NO2浓度多呈负相关；在秋冬季节，由于进入采暖期，受燃煤影响，SO2、 CO和NO2浓度较高，与PM2.5质量浓度呈显著正相关，而且由于温度的降低，不利于进行光化学反应，所以O3浓度随温度的降低而降低，与PM2.5质量浓度呈现显著的负相关。SO2和CO的全年日平均浓度和各季节日平均浓度都具有较高的相关性，说明SO2和CO浓度存在一定的同源性，SO2和NO2浓度的相关性在秋冬季节较好，说明SO2和NO2浓度在秋冬季节存在一定的同源性。CO和NO2浓度的相关性在秋冬季节较好，说明SO2和NO2浓度在秋冬季节也存在一定的同源性。

3结 论

1. 齐齐哈尔市监测期间PM2.5的平均质量浓度为41.58 μg/m3,略高于年平均值为35 μg/m3的国家标准限值，在此期间有39日未达到日均值为75 μg/m3的国家标准限值。SO2、CO、NO2、O3的年平均浓度浓度分别为19.80 μg/m3、867.60 μg/m3、21.45 μg/m3、76.89 μg/m3，均低于二类区国家标准限值。

2. SO2的浓度变化日均值范围为3.5～99 μg/m3，最大日平均浓度是年平均浓度的3.6倍；CO的浓度变化日均值范围为200～2229 μg/m3，最大日平均浓度是年平均浓度的2.6倍；NO2的浓度变化日均值范围为5.2～55.3 μg/m3，最大日平均浓度是年平均浓度的2.6倍；O3的浓度变化日均值范围为28～317 μg/m3，最大日平均浓度是年平均浓度的4.1倍。

3. SO2、NO2、CO的浓度均具有明显的季节性特征，冬季最高，夏季最低，春秋季节相差不大；O3的浓度与SO2、NO2、CO浓度的变化趋势不同，春夏季节最高，秋冬季节较低。

4. PM2.5质量浓度与气象要素的相关性分析显示，整体看来PM2.5质量浓度与大气压、风向呈正相关，与温度、湿度和风速呈负相关。

5. PM2.5质量浓度与气体污染物浓度的相关性分析表明，监测期间PM2.5质量浓度与SO2、CO、NO2浓度都呈现正相关，与O3浓度呈较小的负相关。在春夏季节，由于在阳光的作用下发生光化学反应形成O3，所以O3浓度与PM2.5质量浓度呈正相关，在秋冬季节，不利于进行光化学反应，所以O3与PM2.5质量浓度呈现显著的负相关。

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StudyofRelativitybetweenMeteorologicalFactors、GasPollutantConcentrationandPM2.5inQiqihar

Zheng Yongjie Zhang Wei Tian Jingzhi

(College of Chemistry and Chemical Engineering, Qiqihar University, Heilongjiang Qiqihar 161000)

The variation characteristics of concentration of several gaseous pollutants during the monitoring in different periods, and the relativity between meteorological factors were studied. The concentration of gaseous pollutants and PM2.5in Qiqihar atmosphere were analyzed，according to the samples collection of monitoring site of Qiqihar University in March 2014 to May 2015. The correlation between PM2.5mass concentration and meteorological factors showed that PM2.5mass concentration was positively correlated with atmospheric pressure and wind direction, and negatively correlated with temperature, humidity and wind speed. The correlation analysis between PM2.5mass concentration and gas pollutant concentration showed that the correlation between PM2.5concentration and gas pollutant concentration was different in different seasons.During the monitoring period, the concentration of PM2.5was positively correlated with the concentrations of SO2, CO and NO2, and negatively correlated with the concentration of O3.

environmentalology PM2.5meteorological factors gas pollutant concentration

10.16597/j.cnki.issn.1002-154x.2017.05.002

2017-04-05

齐齐哈尔市科学技术计划项目(SFJH-2013176)

郑永杰(1964～)，男，博士，教授，主要研究方向为环境污染物分析。