城市湿地水体中氮与铁的时空分布特征及其相关关系

徐竑珂，李洪彬，徐力，江灿，宋垚彬，戴文红，李文兵，董 鸣

(杭州师范大学生命与环境科学学院生态系统保护与恢复杭州市重点实验室，浙江 杭州 310036)

城市湿地水体中氮与铁的时空分布特征及其相关关系

徐竑珂，李洪彬，徐力，江灿，宋垚彬，戴文红，李文兵，董 鸣

(杭州师范大学生命与环境科学学院生态系统保护与恢复杭州市重点实验室，浙江 杭州 310036)

为了解城市湿地水体中氮和铁的时空分布特征以及其相关关系，于枯水期(冬季)和丰水期(夏季)采集了杭州西溪湿地与和睦湿地池塘和河道水样，并测定了总氮(TN)、氨氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3--N)、亚硝酸盐氮(NO2--N)、总铁(TFe)和亚铁(Fe2+)等浓度.结果表明：1)和睦与西溪湿地池塘和河道水体中TN、NH4+-N和NO3--N浓度均呈现夏季低于冬季的特征；和睦湿地的池塘和河道水体中各形态的氮含量显著高于西溪湿地；和睦与西溪湿地池塘水体中各形态氮浓度均显著低于河道水体中各形态氮浓度.两个湿地河道水体中TN浓度超标现象较严重，均超过了地表水环境质量标准(GB 3838-2002)V类水标准；2)和睦与西溪湿地水体中夏季各形态铁的浓度普遍高于冬季；和睦湿地池塘水体各形态铁含量显著高于西溪湿地池塘水体，而和睦湿地河道和西溪湿地河道水体的各形态铁含量相近；夏、冬两季和睦、西溪湿地池塘水体各形态铁浓度均高于河道水体；3)夏、冬两季城市湿地水体中Fe2+和NO3--N浓度均呈现出显著的负相关关系，而不同方式和水力条件湿地水体的主成分分析-多元线性回归结果中Fe2+的回归系数排名较高，这些均表明Fe2+在城市湿地水体NO3--N的还原过程中可能也起着比较重要的作用.

城市湿地；铁；硝态氮；时空分布特征；相关关系

0 引 言

城市湿地作为城市中一类特殊的生态系统，具有重要的生态系统功能.城市湿地在城市的环境调节、资源供应、灾害防治以及人居环境的美化等方面都起到了不可或缺的作用.然而，在城市化的进程中，大量化肥、畜禽污染物和生活污水进入城市湿地水体中，导致城市湿地富营养化现象尤其是氮污染情况突出[1-4].铁是地球上最丰富也是生物圈利用最频繁的过渡金属元素，其电价的可变性使其在生物地球化学过程中具有重要意义[5].铁元素约占地壳总质量的5.1%，在元素分布序列中仅次于氧、硅和铝而居第四位.它是许多细胞的组成成分，参与了众多的生理过程，是几乎所有生物必不可少的一种元素[6].铁主要以二价(Fe2+)和三价(Fe3+)两种价态存在于水圈、生物圈和岩石圈中，两种价态之间可以通过化学或微生物的作用实现循环转化，对其它元素(如碳、氮、硫、磷等)的生物地球化学循环产生重要的影响.如Fe3+参与了有机碳矿化[7]和氨氮的氧化[8]、Fe2+参与了无机碳的固定[9]和硝态氮的还原[10]等.目前，关于湿地铁的研究主要侧重于自然湿地典型湿地植物体内铁浓度的季节变化特征[11]，自然湿地中铁的输移特征、沉积通量和输移模型[12]，而对于富营养化较为严重的城市湿地铁时空分布特征研究仍鲜见报道.同时，湿地的利用类型以及水力条件不同，可能会对铁的时空分布产生较大影响[13-14].因此，本文选取较为典型的具有不同利用类型的城市湿地(西溪湿地与和睦湿地)作为研究对象，研究不同水力条件下(池塘与河道)城市湿地中氮和铁的时空变化规律、影响因素及潜在耦合关系，为城市湿地富营养化的缓解和控制提供理论依据.

1 方法

1.1 研究区概况

杭州城西湿地总面积约为390 km2，位于杭州主城区西侧，北、西、南三面环山，另一面临城，属于城市湿地范畴.杭州城西湿地“核心区”的边界是：东面为松木场；南面为老和山—灵峰山—北高峰—龙门山—小和山北侧的丘陵地带，西面为留下小和山；北面为余杭塘河以南的五常—蒋村一线(N30°14′07.61″～N30°26′21.23″, E119°51′40.04″～E120°06′55.59″).和睦与西溪湿地均属于杭州主城区西部低山丘陵地区向杭嘉湖平原过渡的区域，湿地内部布满河网水系[15]，封闭的池塘和农田是主要景观类型之一[16].和睦湿地附近有大量居民区，且湿地被广泛开发用于养殖、农业生产等经济活动，受居民生产生活的影响大.相比而言，西溪湿地由于2003年建立了国家湿地公园得到了较好的保护[17].

1.2 水样的采集及测定

在和睦湿地与西溪湿地随机选择具有代表性样点作为研究对象，分别于2015年7月(丰水期，夏季)和2016年1月(枯水期，冬季)采集池塘和河道水样.由于夏、冬季水位的变化，两季采样点数量有变化，具体如下：夏季于和睦湿地设置池塘样点21个，河道样点13个，于西溪湿地设置池塘样点25个，河道样点21个；冬季于和睦湿地设置池塘样点20个，河道样点11个，于西溪湿地设置池塘样点22个，河道样点12个.

现场采用哈希(HACH)便携式仪器测定水温(Temp)、pH、电导率(EC)和浊度(Turb).水样运回实验室后立即测定总氮(TN)、氨氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3--N)、亚硝酸盐氮(NO2--N)、总铁(TFe)、亚铁(Fe2+)、三价铁(Fe3+)和总磷(TP)，其中向部分采样瓶以每100 mL水样中加入2 mL盐酸的比例添加盐酸用于Fe2+的测定.测定方法按照《水和废水监测分析方法》第4版进行[18].

1.3 统计分析方法

1.3.1 检验方法

采用Shapiro-Wilk检验法检验这些变量是否符合正态分布，如不符则对其进行自然对数变换使其符合正态，并进行方差齐性检验.在此基础上，应用单因素方差分析对同一时间不同湿地类型数据使用LSD法进行多重比较，对同一湿地类型不同时间数据的比较采用t检验.相关分析采用Pearson相关检验.

1.3.2 主成分-多元线性回归

选取不同湿地和水力条件下的水质指标，EC、Turb、pH、Temp、NH4+-N、NO2--N、有机氮(ON)、TP、Fe2+和Fe3+等水质指标进行主成分分析.进行主成分分析前，首先对参与主成分分析的标准化水质数据进行Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)和Bartlett球形方法相关矩阵检验，以确定是否可以进行主成分分析.之后将主成分分析所获得的主成分得分作为自变量，同时对硝态氮进行标准化以去除量纲的影响，将标准化后的NO3--N数据作为因变量参与回归分析，以判断Fe2+在湿地反硝化的重要性.对不符合正态分布的数据，进行自然对数变换，使其接近正态分布，以用于主成分分析和回归分析中.

以上所有分析均采用IBM SPSS STASTIC 20.0进行，作图均采用Origin 9.0，数据均以平均值 ± 标准误表示.

2 结果与分析

2.1 城市湿地水体中氮的时空分布特征

标有不同小写字母是指在同一湿地不同水力条件的指标差异性显著；标有不同大写字母是指在不同湿地同一水力条件的指标差异性显著；具有相同大或小写字母表明指标差异性不显著.图1 不同湿地类型水体中氮浓度的分布特征Fig.1 Nitrogen concentration in the water of different types of wetlands

城市湿地水体中氮的时空分布，如图1所示，从图中可以得到同一类型城市湿地水体中氮的浓度呈现出季节性差异.

两个湿地河道水体中TN浓度超标现象都比较严重，大部分时期都超过了地表水环境质量标准(GB 3838-2002)V类水标准(2 mg L-1)，同时TN、NH4+-N、NO3--N的浓度均呈现夏季低于冬季的现象，除和睦湿地河道水体中的NO3--N(P= 0.459)和西溪湿地河道水体中的NH4+-N(P= 0.956)外，这种差异均具有显著性(和睦湿地: TN:P=0.035, NH4+-N:P=0.026; 西溪湿地: TN:P=0.003, NO3--N:Plt; 0.001).

两个湿地池塘水体中TN浓度相对较低，基本维持在地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅳ类水标准范围内.和睦与西溪湿地池塘水体中各形态氮的季节性变化特征与河道相同，也呈现出夏季低于冬季的现象，但只有NO3--N浓度季节性变化呈现显著性差异(和睦湿地:P= 0.002; 西溪湿地:Plt; 0.001).

同一季节和地区不同水力条件下各形态氮浓度之间也存在一定的差异，夏冬两季和睦与西溪湿地池塘水体中各形态氮浓度均显著低于河道水体(和睦湿地: 夏季: TN:Plt; 0.001, NH4+-N:P= 0.042, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:Plt; 0.001; 冬季: TN:Plt; 0.001, NH4+-N:P= 0.014, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:Plt; 0.001; 西溪湿地: 夏季: TN:Plt; 0.001, NH4+-N:Plt; 0.001, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:Plt; 0.001; 冬季: TN:Plt; 0.001, NH4+-N:Plt; 0.001, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:Plt; 0.001).而同一季节和水力条件下不同方式的城市湿地水体中氮浓度存在显著差异，夏季和睦湿地池塘与河道水体中除NH4+-N以外的其它形态氮浓度均显著高于西溪湿地(池塘: TN:P= 0.005, NH4+-N:P= 0.006, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:P= 0.028; 河道: TN:Plt; 0.001, NH4+-N:P= 0.077, NO2--N:P= 0.001, NO3--N:Plt; 0.001)，冬季和睦湿地池塘水体TN、NH4+-N浓度显著高于西溪湿地池塘水体(TN:P= 0.003, NH4+-N:P= 0.001)，而NO2--N、NO3--N浓度差异不显著(NO2--N:P= 0.320, NO3--N:P= 0.497)，但和睦湿地河道水体各形态氮浓度显著高于西溪河道水体(TN:Plt; 0.001, NH4+-N:P= 0.004, NO2--N:Plt; 0.001, NO3--N:P= 0.009).

2.2 城市湿地水体中铁的时空分布特征

标有不同小写字母是指在同一湿地不同水力条件的指标差异性显著；标有不同大写字母是指在不同湿地同一水力条件的指标差异性显著；具有相同大或小写字母表明指标差异性不显著.图2 不同湿地类型水体中铁浓度的分布特征Fig.2 Iron concentration in the water of different types of wetlands

城市湿地水体中铁的时空分布特征如图2所示，从图中可以看出同一季节不同水力条件和利用类型的城市湿地水体中铁的浓度存在显著差异，而同一类型城市湿地水体中铁的浓度也呈现出季节性差异.

夏季和睦湿地河道水体中TFe、Fe2+和Fe3+浓度均显著高于冬季(TFe:Plt; 0.001, Fe2+:P= 0.026, Fe3+:P= 0.015)，而夏季西溪湿地河道水体中TFe、Fe2+浓度均显著高于冬季(TFe:P= 0.008, Fe2+:Plt; 0.001).

夏季和睦湿地池塘水体中Fe2+浓度显著高于冬季(P= 0.013)，而TFe、Fe3+浓度无显著性差异(TFe:P= 0.449, Fe3+:P= 0.361)；夏季西溪湿地池塘水体中TFe、Fe2+、Fe3+均显著高于冬季(TFe:P= 0.002, Fe2+:Plt; 0.001, Fe3+:P= 0.006).

同一季节和地区不同水力条件下各形态铁之间也存在一定的差异，夏、冬两季和睦湿地池塘水体中TFe和Fe2+浓度均显著高于河道水体(夏季: TFe:P= 0.024, Fe2+:Plt; 0.001; 冬季: TFe:Plt; 0.001, Fe2+:P= 0.009)，夏季西溪湿地池塘水体中只有Fe3+浓度显著高于河道水体(P= 0.046)；冬季和睦湿地池塘与河道水体中Fe3+浓度有显著差异(Plt; 0.001)，但西溪湿地池塘与河道水体之间Fe3+浓度差异不显著(P= 0.790).

同一季节和水力条件下不同利用类型的城市湿地水体中铁的浓度存在显著差异，夏季和睦湿地池塘水体中Fe2+浓度显著高于西溪湿地池塘水体(P= 0.005)，而Fe3+浓度则显著低于西溪湿地池塘水体(P= 0.032)，TFe浓度无显著性差异(P= 0.732)；和睦湿地河道水体中各形态铁浓度与西溪湿地河道水体中各形态铁浓度无显著性差异(TFe:P= 0.400, Fe2+:P= 0.807, Fe3+:P= 0.246).冬季和睦湿地池塘水体中各形态铁浓度均显著高于西溪湿地池塘水体(TFe:P= 0.011, Fe2+:P= 0.034, Fe3+:P= 0.030)，但河道水体中各形态铁浓度均无显著性差异(TFe:P= 0.880, Fe2+:P= 0.169, Fe3+:P= 0.833).

2.3 城市湿地水体中铁与氮的相关性分析

差异性分析表明，季节变化会导致铁和氮的分布特征出现显著差异.同时Fe3+和Fe2+可能会对NH4+-N的硝化和NO3--N反硝化反应产生影响[8,10]，因此按照季节对其进行相关性分析，结果如图3所示.夏、冬两季，Fe2+与NO3--N呈显著负相关，且夏季斜率的绝对值较冬季高，表明夏季的反硝化强度可能高于冬季(图3a)，Fe3+和NH4+-N之间无显著相关(图3b).

同时，湿地的保护和利用类型以及水力条件的不同，可能会对铁的时空分布产生一定影响，为揭示不同湿地水体类型中Fe2+与NO3--N之间的数量关系，使用主成分多元线性回归进行进一步分析.

图3 不同湿地类型的水体中Fe与N的相关关系Fig.3 Relationship between iron and nitrogen in the water of different types of wetlands

2.4 主成分分析

和睦湿地池塘、河道、西溪湿地池塘、河道的KMO值分别为0.53、0.60、0.70、0.52，均大于0.50，可进行主成分分析[19].Bartlett球形检验中，显著性水平均小于0.05，表明拒绝相关系数矩阵为单位阵的假设，适宜做主成分分析.

根据提取的主成分累计方差贡献率应超过80%的原则[20]，进行主成分的提取.提取结果，如表1所示.由表1可见，和睦湿地池塘水体指标主成分分析中，共提取了5个主成分，累计方差贡献率达85%，说明这5个主成分包含了85%的原始数据信息.和睦湿地河道、西溪湿地池塘和西溪湿地河道水体指标的主成分分析则分别提取了3、4、5个主成分，累计方差贡献率分别为84.6%、83.3%、87.5%.

2.5 主成分-多元线性回归

通过主成分分析，可以得到各主成分的得分以此为自变量，并将标准化后的NO3--N数据作为因变量，进行逐步回归分析[21]，代入变量后，回归结果如表2.

表1 不同湿地类型的水体理化指标主成分矩阵Tab.1 Main component matrix of physicochemical indexes of the water of different types of wetlands

表2 硝态氮与环境因子的回归方程Tab.2 The regression equation of nitrate nitrogen and environmental factors

数据均为标准化数据各方程的系数，表明了各水质因子对NO3--N的重要性.系数绝对值越大，变量的重要性也越大，系数的符号则表明正相关或负相关[22].各方程的R2均较高，表明了方程能较好的解释NO3--N的变异.

在对和睦湿地池塘水体数据的回归分析中，Fe2+的系数是-0.171，绝对值大小仅次于NO2--N，表明了Fe2+对NO3--N的重要性较高.在对和睦湿地河道、西溪湿地池塘、西溪湿地河道水体数据的回归分析中，Fe2+的系数分别为-0.140、-0.095和-0.308，其绝对值排名分别是所有指标的第5、6、1位.较低的排名反映了在和睦湿地河道和西溪湿地池塘水体中，Fe2+对NO3--N的浓度不太重要，而和睦湿地池塘和西溪湿地河道水体的数据表明，Fe2+对水体中NO3--N的浓度有较大影响.

3 讨论

3.1 氮的时空分布特征

温度会影响生物的活性和氧气的溶解度，低温会减少生物对水体中溶解氧的消耗，进一步促使冬季水体溶解氧浓度高于夏季，而这也导致了夏季水体中硝化反应的不完全，产生NO2--N的积累，故表现为冬季NO2--N浓度则低于夏季.同时冬季较低的生物活性，使得TN、NH4+-N和NO3--N不能及时从水体中去除[23]，夏季丰水期较多的水量对污染物有一定的稀释作用，故表现为冬季TN、NH4+-N和NO3--N浓度都高于夏季.

河道水体因其流动性，自净能力较一般池塘高[24]，但当污染物浓度较高时，污染物仍旧会被不断积累.夏、冬两季西溪、和睦湿地河道水体中各形态氮浓度均显著高于池塘水体，这与李玉凤等[25]的调查结果基本一致.2009年之后，杭州市实施了钱塘江引水入城工程，钱塘江水通过12 km的隧道和暗渠进入城西，引水工程补充了城西湿地的水体并极大地改善了河道的水质，并使城西湿地河道水体有了较为缓慢的流动性，但2007-2009年的监测结果表明，钱塘江水体TN浓度均超过V类水标准，在未经任何预处理的情况下直接引入城西可能是导致河道水体TN浓度长期超标的最主要原因[26].较慢的流速、引入水体原有的污染、人为影响造成的污染，这些因素共同造成了池塘、河道水体之间氮分布格局的不同.

和睦湿地河道也属于城西水系，但其较西溪湿地受居民活动影响较大，西溪湿地对水体有较好的管理措施，如通过捞取漂浮植物的方式，将氮素移除水体，而和睦湿地水体在本研究前无有效管理措施，且未纳入市政管网的生活污水会直接排入水体，这使得和睦湿地水体氮污染比西溪湿地更为严重.

3.2 铁的时空分布特征

季节变化会导致Fe2+的分布特征出现显著差异，可能是由于温度变化导致[27].水温是影响水体溶解氧的一个重要指标，西溪与和睦湿地水体溶解氧的浓度均呈现出冬季高于夏季的情况[28-29]，而溶解氧会影响水体中的氧化还原电位，促使溶解度较高的Fe2+向溶解度低的Fe3+转化，使铁元素离开水体进入沉积物[30-33]，这在一定程度上导致了冬季铁浓度低，而夏季铁浓度高的情况.另外，Fe2+参与的反硝化反应，会使得NO3--N浓度与Fe2+浓度呈现负相关，这也是冬季NO3--N浓度较高时，Fe2+浓度较低的原因之一.

和睦湿地池塘水体夏季较冬季TFe和Fe3+浓度低，但差异不显著，Fe2+浓度则出现了显著下降.和睦湿地位于居民区附近，受人为影响大，湿地内部有一定面积的土地已被开发成为农田，而土地利用类型的变化易导致土壤中铁元素流失而后进入水体[34].同时，夏季较高的生物活性会促使植物吸收铁以合成叶绿素[35]，冬季铁的吸收作用较弱，故呈现出和睦湿地池塘水体冬季较夏季铁含量高的格局.

湿地的利用类型以及水力条件的不同，可能会对铁的时空分布产生重大影响[13-14].西溪湿地对水体有相对较好的管理措施，如定时清理水体中的漂浮植物，而漂浮植物会吸收大量包含铁在内的营养物质[36].和睦湿地未得到有效的管理，这使得铁元素从土壤进入和睦湿地池塘和河道水体，但因河流水体具有流动性，当铁元素进入量不高时，可以被及时稀释和运输[37]，因此不同季节中和睦湿地池塘水体TFe、Fe2+和Fe3+浓度都高于和睦河道水体.和睦湿地河道和西溪湿地河道水体的TFe、Fe2+和Fe3+浓度差异不显著，表明河流的流动性使得水体中铁浓度得到足够的稀释.

西溪湿地以国家湿地公园的形式得到了较好的保护，在不同季节其河道和池塘水体的TFe、Fe2+、Fe3+浓度基本无显著差异.

3.3 氮与铁的相关性分析

4 结论

1) 和睦与西溪湿地池塘和河道水体中TN、NH4+-N、NO3--N的浓度均呈现夏季低于冬季的特征；和睦湿地的池塘和河道水体中各形态的氮含量显著高于西溪湿地；和睦与西溪湿地池塘水体中各形态氮的浓度均显著低于河道水体.两块湿地河道水体中TN浓度超标现象都比较严重，都超过了地表水环境质量标准(GB 3838-2002)V类水标准.

2) 和睦与西溪湿地水体中夏季各形态铁的浓度普遍高于冬季；和睦湿地池塘水体各形态铁含量显著高于西溪湿地池塘水体，而和睦湿地河道和西溪湿地河道水体的各形态铁含量相近；夏、冬两季和睦、西溪湿地池塘水体各形态铁浓度均高于河道水体.

3) 夏、冬两季中城市湿地水体的Fe2+和NO3--N浓度均呈现出显著的负相关关系，而不同利用类型和水力条件湿地水体的主成分分析-多元线性回归结果中Fe2+的回归系数排名较高，这些均表明Fe2+在城市湿地水体NO3--N的还原过程中可能也起着比较重要的作用.

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Spatio-temporalDistributionCharacteristicsofNitrogenandIronandTheirCorrelationofUrbanWetlands

XU Hongke, LI Hongbin, XU Li, JIANG Can, SONG Yaobin, DAI Wenhong, LI Wenbing, DONG Ming

(Key Laboratory of Hangzhou City for Ecosystem Protection and Restoration, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

In order to understand the distribution and correlation of nitrogen and iron in the water of urban wetlands, ponds and rivers of Hangzhou Xixi Wetland and Hemu Wetland in dry period (winter) and wet period (summer) were collected, and the concentration of total nitrogen (TN), ammonia nitrogen (NH4+-N), nitrate nitrogen (NO3--N), total iron (TFe) and ferrous iron (Fe2+) were measured.The results showed that the concentrations of TN, NH4+-N, and NO3--N in summer were lower than those in winter in the ponds and rivers of Xixi Wetland as well as Hemu Wetland,nitrogen contents of the pond and river in Hemu Wetland were much higher than those in Xixi Wetland,the ponds had much lower nitrogen contents than the rivers in both wetlands.The contents of TN in rivers of two wetlands were exceeded seriously, which were worse than class V (GB 3838-2002). The concentration of iron content in summer was higher than that in winter in the ponds and rivers of both wetlands,nitrogen contents of the ponds in Hemu Wetland were much higher than in Xixi Wetland, no significant difference was found in the rivers in either Hemu or Xixi Wetland, the ponds had higher nitrogen contents in both seasons than the rivers in both wetlands. In both seasons, the contents of Fe2+and NO3--N from the water of urban wetlands were significantly correlated negatively, meanwhile, PCA and multiple linear regression in different types and hydraulic conditions of wetlands water showed that the rank of Fe2+was higher. All these indicated that, Fe2+might play an important roles in NO3--N reduction process of urban wetlands.

urban wetland;iron;nitrate nitrogen;spatio-temporal distribution characteristics;correlation

2017-04-05

国家自然科学基金项目(41401556，31261120580)；杭州师范大学攀登工程项目(201203).

李文兵(1981—)，男，讲师，博士，从事生态学、环境科学研究.E-mail: iamlwb@163.com 董 鸣(1957—)，男，教授，博士，从事生态学研究.E-mail:dongming@hznu.edu.cn

10.3969/j.issn.1674-232X.2017.05.007

X705

A

1674-232X(2017)05-0482-09